• Search Research Projects
  • Search Researchers
  • How to Use
  1. Back to project page

2017 Fiscal Year Annual Research Report

Oxygenation of methane into methanol with organocobalt complexes under ambient conditions

Research Project

Project/Area Number 16K13964
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

大久保 敬  大阪大学, 先導的学際研究機構, 教授 (00379140)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywordsメタン / 酸化 / 酸素 / 二酸化塩素 / 光反応 / C-H活性化 / フルオラス溶媒 / ラジカル
Outline of Annual Research Achievements

常温・常圧で空気とメタンからメタノールを作り出すことに世界で初めて成功した。本研究により、二酸化塩素光照射することによって得られる化学種(塩素ラジカル、一重項酸素)をフルオラス溶媒中でメタンガスと空気を作用させることにより、ほぼ100%の収率で液体燃料であるメタノールとギ酸へ変換できることを発見した。これまで、大部分が燃焼による熱エネルギーとして消費されていたメタンガスが、これにより有用な化学物質へ変換できる方法が確立されたことになる。
メタンは化学的に極めて安定な物質なので、メタンを酸化するためには、非常に強力な酸化剤が必要と言われていた。しかし、メタンに比べ生成物のメタノールの方がより簡単に酸化されるためにメタノールとして取り出すことができず、メタノールが酸化された二酸化炭素や一酸化炭素に速やかに変換されてしまう問題があった。そこで本研究では、具体的には、フルオラス溶媒と水の二相反応系を考案し、メタンや酸素などのガスを多く溶かす性質を持つフルオラス溶媒の性質を利用した。反応の手順は、まず、水中では亜塩素酸ソーダと酸が反応し二酸化塩素が発生、その後、フルオラス溶媒に移動した二酸化塩素にメタンを反応させた。生成物のメタノールやギ酸は、フルオラス溶媒に溶けにくく、速やかに水中に移動し、これらが二酸化炭素などへ酸化されることなく生成物は次々に水中に濃縮されることを突き止めた。
本研究成果により、貴重な天然炭素資源の飛躍的な有効活用、および、エネルギー問題解決に繋がる技術となることが期待される。

  • Research Products

    (24 results)

All 2018 2017 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (9 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Peer Reviewed: 8 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 6 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Ewha Womans University(韓国)

    • Country Name
      KOREA (REP. OF KOREA)
    • Counterpart Institution
      Ewha Womans University
  • [Int'l Joint Research] Universtat Muguel Fernandez(スペイン)

    • Country Name
      SPAIN
    • Counterpart Institution
      Universtat Muguel Fernandez
  • [Journal Article] Assemblies of Boron Dipyrromethene/Porphyrin, Phthalocyanine, and C60 Moieties as Artificial Models of Photosynthesis: Synthesis, Supramolecular Interactions, and Photophysical Studies2018

    • Author(s)
      Chen Xiao-Fei、El-Khouly Mohamed E.、Ohkubo Kei、Fukuzumi Shunichi、Ng Dennis K. P.
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 24 Pages: 3862~3872

    • DOI

      10.1002/chem.201705843

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] CO2 を排出せずにメタンをメタノールへ変換 ー常温・常圧・酸素によるメタン酸化反応2018

    • Author(s)
      大久保敬
    • Journal Title

      月刊「化学」

      Volume: 73 Pages: 21~24

  • [Journal Article] Exfoliation and supramolecular functionalization of graphene with an electron donor perylenediimide derivative2017

    • Author(s)
      Martin-Gomis Luis、Karousis Nikos、Fernandez-Lazaro Fernando、Petsalakis Ioannis D.、Ohkubo Kei、Fukuzumi Shunichi、Tagmatarchis Nikos、Sastre-Santos Angela
    • Journal Title

      Photochemical & Photobiological Sciences

      Volume: 16 Pages: 596~605

    • DOI

      10.1039/c6pp00351f

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Thermodynamics and Photodynamics of a Monoprotonated Porphyrin Directly Stabilized by Hydrogen Bonding with Polar Protic Solvents2017

    • Author(s)
      Suzuki Wataru、Kotani Hiroaki、Ishizuka Tomoya、Ohkubo Kei、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Fukuzumi Shunichi、Kojima Takahiko
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 23 Pages: 4669~4679

    • DOI

      10.1002/chem.201606012

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Dihydroxylation of styrene by sodium chlorite with scandium triflate2017

    • Author(s)
      Ohkubo Kei、Hirose Kensaku、Shibata Takekatsu、Takamori Kiyoto、Fukuzumi Shunichi
    • Journal Title

      Journal of Physical Organic Chemistry

      Volume: 30 Pages: e3619~e3619

    • DOI

      10.1002/poc.3619

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Multi-level non-volatile organic transistor-based memory using lithium-ion-encapsulated fullerene as a charge trapping layer2017

    • Author(s)
      Tran Cuong Manh、Sakai Heisuke、Kawashima Yuki、Ohkubo Kei、Fukuzumi Shunichi、Murata Hideyuki
    • Journal Title

      Organic Electronics

      Volume: 45 Pages: 234~239

    • DOI

      10.1016/j.orgel.2017.03.018

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Ionic manipulation of charge-transfer and photodynamics of [60]fullerene confined in pyrrolo-tetrathiafulvalene cage2017

    • Author(s)
      Bahring Steffen、Larsen Karina R.、Supur Mustafa、Nielsen Kent A.、Poulsen Thomas、Ohkubo Kei、Marlatt Craig W.、Miyazaki Eigo、Takimiya Kazuo、Flood Amar H.、Fukuzumi Shunichi、Jeppesen Jan O.
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 53 Pages: 9898~9901

    • DOI

      10.1039/c7cc03775a

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Triphenylamine-Naphthalenediimide-Fullerene Triad: Synthesis, Photoinduced Charge Separation and Solution-Processable Bulk Heterojunction Solar Cells2017

    • Author(s)
      Srivani Doli、Gupta Akhil、Bhosale Sidhanath V.、Ohkubo Kei、Bhosale Rajesh S.、Fukuzumi Shunichi、Bilic Ante、Jones Lathe A.、Bhosale Sheshanath V.
    • Journal Title

      Asian Journal of Organic Chemistry

      Volume: 7 Pages: 220~226

    • DOI

      10.1002/ajoc.201700557

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Light-Driven C-H Oxygenation of Methane into Methanol and Formic Acid by Molecular Oxygen Using a Perfluorinated Solvent2017

    • Author(s)
      Ohkubo Kei、Hirose Kensaku
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 57 Pages: 2126~2129

    • DOI

      10.1002/anie.201710945

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 異分野融合研究で創薬を加速する生命現象の”化学”から発見した新反応2018

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      大阪大学先導的学際研究機構 キックオフシンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 二酸化塩素ラジカルを用いたメタンの酸素酸化反応2018

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] 有機フォトレドックス触媒を用いた選択的酸化反応2018

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
    • Invited
  • [Presentation] Photocatalytic Aerobic Oxygenation of Hydrocarbons by Electron Transfer2018

    • Author(s)
      Kei Ohkubo
    • Organizer
      2nd International Conference on Catalysis and Chemical Engineering (CCE-2018)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Supramolecular Electron-Transfer Chemistry of Lithium Ion Encapsulated Fullerene with Porphyrinoids2017

    • Author(s)
      Kei Ohkubo
    • Organizer
      EMN Supramolecular Material Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] One-step Aerobic Oxygenation of Hydrocarbons by Electron Transfer2017

    • Author(s)
      Kei Ohkubo
    • Organizer
      BIT‘s 8th Annual Global Congress of Catalysis 2017 (GCC-2017)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photooxygenation of Alkanes by Molecular Oxygen with p-Benzoquinone Derivatives with High Quantum Yields2017

    • Author(s)
      Kei Ohkubo
    • Organizer
      KJFP-2017
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 二酸化塩素ラジカルによる酸素化反応2017

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      第28回基礎有機化学討論会
  • [Presentation] 二酸化塩素を用いた炭化水素の光酸素化反応2017

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      2017年光化学討論会
  • [Presentation] 二酸化塩素を用いたメタン酸化反応2017

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      第50回酸化反応討論会
  • [Presentation] ベンゾキノン誘導体を光触媒とするアルカンの酸素酸化における電子移動反応性と水素移動反応性の比較2017

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      第41回有機電子移動化学討論会
  • [Presentation] 二酸化塩素を用いた炭化水素の光酸素化反応2017

    • Author(s)
      大久保敬
    • Organizer
      2017年度有機光化学研究会
  • [Remarks] 大久保研HP

    • URL

      http://www.irdd.osaka-u.ac.jp/ohkubo/

URL: 

Published: 2018-12-17   Modified: 2022-07-19  

Information User Guide FAQ News Terms of Use Attribution of KAKENHI

Powered by NII kakenhi