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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Construction of Artificial Light Harvesting System Using Hemoprotein Assemblies

Research Project

Project/Area Number 16K14036
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

林 高史  大阪大学, 工学研究科, 教授 (20222226)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywords人工光合成 / 光捕集 / ヘムタンパク質 / 補因子
Outline of Annual Research Achievements

生体内では、多種多様な生体分子が規則的自己集積を経て組織体を形成し、ユニークな機能を発現している例が数多く見られる。たとえば、植物の光合成組織の光捕集系(LH1, LH2)の構造が近年明らかとなり、多くの色素が規則正しくタンパク質中に配置され、高効率で光エネルギーを獲得していることが知られている。本研究では、光合成初期過程の光捕集を行うアンテナ組織(LH1, LH2)を模倣するために、本申請者がこれまでの科学研究費補助金の支援を受けて精力的に実施しているヘムタンパク質人工集積化技術を活かして、 色素をタンパク質マトリクス内に環状に配置した人工光捕集デバイスの構築を目的とした。さらに、タンパク質集積体への金属錯体導入により、化学エネルギーへの変換と触媒反応への応用を図り、水素発生や水の酸化をつかさどる人工光合成系の創出を最終目標として、実験を実施した。
平成30年度は、引き続きHTHPと呼ばれるヘムタンパク質6量体を用いて、天然のヘムを除去したアポタンパク質に亜鉛ポルフィリンを挿入した再構成タンパク質を光捕集系のユニットとし、巨大集合体の構築に注力した。遺伝子工学的に導入したシステインを介して、マレイミド基を有するポリイソプロピルアクリルアミドをHTHPに修飾すると、40度程度の加温により数十ナノメートルほどの巨大ミセル状集合体が形成することを見出した。また各種分光学的評価を行ったところ、光捕集系として機能を維持していることが明らかになった。 さらに光捕集ユニットへのコバルトやニッケルを含む触媒の導入にていつも検討を行なった。当初予定していた、共有結合的なタンパク質への導入が困難であったため、静電相互作用を利用した超分子的な複合化を実施した。結果として、予備的ではあるが、光照射による水素の発生が確認されたので、今後の発展に繋がる知見を得ることができた。

  • Research Products

    (13 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Technological University of Eindhoven(オランダ)

    • Country Name
      NETHERLANDS
    • Counterpart Institution
      Technological University of Eindhoven
  • [Journal Article] A ring-shaped hemoprotein trimer thermodynamically controlled by the supramolecular heme?heme pocket interaction2019

    • Author(s)
      Oohora Koji、Kajihara Ryota、Fujimaki Nishiki、Uchihashi Takayuki、Hayashi Takashi
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 55 Pages: 1544~1547

    • DOI

      10.1039/C8CC09314H

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photoinduced electron transfer within supramolecular hemoprotein co-assemblies and heterodimers containing Fe and Zn porphyrins2019

    • Author(s)
      Kajihara Ryota、Oohora Koji、Hayashi Takashi
    • Journal Title

      Journal of Inorganic Biochemistry

      Volume: 193 Pages: 42~51

    • DOI

      10.1016/j.jinorgbio.2019.01.001

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Arginine Residues Provide a Multivalent Effect for Cellular Uptake of a Hemoprotein Assembly2019

    • Author(s)
      Oohora Koji、Kajihara Ryota、Jiromaru Misa、Kitagishi Hiroaki、Hayashi Takashi
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 48 Pages: 295~298

    • DOI

      10.1246/cl.180897

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Supramolecular Hemoprotein Assembly with a Periodic Structure Showing Heme?Heme Exciton Coupling2018

    • Author(s)
      Oohora Koji、Fujimaki Nishiki、Kajihara Ryota、Watanabe Hiroki、Uchihashi Takayuki、Hayashi Takashi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 140 Pages: 10145~10148

    • DOI

      10.1021/jacs.8b06690

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Supramolecular Assembly of Engineered Cytochrome b562 Forming a Thermodynamically Stable Ring-shaped Trimer2019

    • Author(s)
      Koji Oohora, Ryota Kajihara, Takashi Hayashi
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] Construction of a Micellar Assembly of Hexameric Hemoprotein and Evaluation of its Photochemical Behavior2019

    • Author(s)
      Shota Hirayama, Koji Oohora, Takashi Hayashi
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] 細胞内導入を指向したヘムタンパク質超分子集合体の構築2018

    • Author(s)
      大洞 光司, 梶原 竜太, 林 高史
    • Organizer
      第16回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] 機能性分子を化学修飾した六量体ヘムタンパク質の自己集合化2018

    • Author(s)
      平山 翔太, 大洞 光司, 林 高史
    • Organizer
      第7回 JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] 六量体ヘムタンパク質への化学修飾によるミセル様タンパク質集合体の構築およびその光化学的評価2018

    • Author(s)
      平山 翔太, 大洞 光司, 林 高史
    • Organizer
      第12回バイオ関連化学シンポジウム
  • [Presentation] Supramolecular Hemoprotein Assemblies2018

    • Author(s)
      Takashi Hayashi
    • Organizer
      Bionano2018
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] Artificial Hemoprotein Assemblies in Development of Nanobiomaterials in Bioinspired Chemistry From Enzymes to Synthetic Models2019

    • Author(s)
      Koji Oohora, Takashi Hayashi
    • Total Pages
      18
    • Publisher
      World Scientific
    • ISBN
      978-981-3274-43-3
  • [Remarks] 大阪大学大学院工学研究科林研究室HP

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html

URL: 

Published: 2019-12-27  

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