2017 Fiscal Year Research-status Report
NH3分解＋非平衡構造体触媒場による二酸化炭素の高度な資源化プロセスの創製
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16K14045
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
福原 長寿 静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
渡部 綾 静岡大学, 工学部, 助教 (80548884)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 触媒・化学プロセス / 温室効果ガス削減 / 再生可能エネルギー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、産業プロセスから排出されるCO2の削減と資源化を目的に、アンモニアNH3の分解反応で製造するH2でCO2をCH4に変換すること、そして得られたCH4をCO2でドライ改質して合成ガスを製造するプロセスを構築する。平成29年度は、アンモニア分解用の構造体触媒の物質変換機能の向上とその物性評価、CO2のメタン化用構造体触媒の機能性向上や形状最適化の検討、ならびにCO2とCH4のドライ改質システムの機能性向上である。研究実施で得られた成果を以下に示す。
１．NH3分解用構造体触媒：前年度に開発したハニカム形Ru/CeO2やハニカム形Ni/CeO2触媒へのアルカリ金属の添加効果を調べ、KとCsの添加が分解活性を加速することと添加量の最適値を明らかにした。また、活性向上の要因として、添加したKとCs元素から触媒表面の窒素元素への電子供与作用が一因であることを推論した。
２．CO2のメタン化用構造体触媒：ハニカム形Ni/CeO2構造体触媒を多層に積層し、かつ積層間にスタティックミキサーを設置したマルチスタック型構造体触媒システムを構築した。このシステムは、メタン化活性をより一層向上させ、原料ガスの滞在時間が300msec.以下の高速条件下でも高いCO2変換機能を示すことを明らかにした。原料物質の拡散と伝熱性の促進効果が大きな要因であることが推論された。
３．CH4とCO2のドライ改質用構造体触媒：昨年度に開発したハニカム形Ni/Al2O3系構造体触媒を用いて、原料ガス中に酸素を共存させたオートサーマルドライ改質反応を調査した。この構造体触媒は、燃焼反応からの熱エネルギーをドライ改質場に効率的に供給し、粒状触媒システムでは成し得ない機能向上を示すことを明らかにした。加えて、オートサーマル条件とすることで析出炭素量が大幅に抑制され、ドライ改質の大きな課題点を克服することが示唆された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成２９年度の研究成果から、アンモニア分解用やメタン化用，ドライ改質用の各種構造体触媒の機能性を大きく向上することがそれぞれに達成できた。特に、本研究での基幹反応となるCO2のメタン化反応に対して、原料ガスの滞在時間300msec.以下の高速変換を可能とする構造体触媒を開発したことは、実用プロセス化に向けたすぐれた成果であると考えられる。また、ドライ改質反応においては触媒上への炭素析出が最大の問題点であるが、構造体触媒による部分酸化の組み合わせでその大幅な改善が実現することができた。研究全体としては、触媒調製部分の推進が当初の計画以上の進展を示したが、分離膜と組み合わせた非平衡構造体触媒反応システムの構築に開発時間がとられており、おおむね順調の評価にとどめた。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成３０年度の研究実施内容については以下の通りである。
１．NH3分解用構造体触媒：前年度までに最適化したハニカム形Ru/CeO2やハニカム形Ni/CeO2触媒を用いて、構造体基材の形状変化が分解特性に及ぼす影響を調査する。その際に、分解反応速度と物質拡散や伝熱などの物理的因子との関係に留意して調査する。また、部分酸化反応との組み合わせについても調査し、反応温度の低温化と熱エネルギーの有効利用の可能性について探索する。
２．CO2のメタン化用およびCH4のドライ改質用構造体触媒：NH3分解触媒の低温化に伴って、メタン化反応用触媒においても反応温度の低温化を図ることを検討する。第二成分の添加や反応操作条件（還元温度や還元ガス流速と濃度）の最適化などについて調査する。ドライ改質反応では、部分酸化反応との組み合わせによる炭素析出量抑制の促進効果について調査する。
３．非平衡構造体触媒反応システムの作製と特性評価：分離膜、そしてNH3分解とCO2メタン化反応の各構造体触媒を用いて、CH4合成用の非平衡構造体触媒システムを構築し、その反応特性について評価する。また、進行状況によっては数値シミュレーションを駆使した非平衡構造体触媒システムの解析を行なう。
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| Causes of Carryover |
物品購入時において、実際の購入価格が見積り金額よりも少なく抑えることができたため。平成30年度に触媒反応システムの製作を計画しており、そのための配管系バルブを購入する予定である。
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Research Products
(14 results)
