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2016 Fiscal Year Research-status Report

構造制御された結晶性セルロース構造体の酵素合成

Research Project

Project/Area Number 16K14075
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

芹澤 武  東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (30284904)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywordsセルロース / 酵素合成 / 構造体
Outline of Annual Research Achievements

C末端に6残基のヒスチジンが導入された、Clostridium thermocellum YM4由来のセロデキストリンホスホリラーゼ(CDP)を大腸菌により発現させた後、大腸菌を破砕し、遠心分離により酵素懸濁液を得た。これをニッケル-ニトリロ三酢酸カラムを用いて精製し、高純度のCDPを調製した。
α-グルコース一リン酸をモノマー、アルキルβ-グルコシドをプライマーとして、調製したCDPを用いて還元末端がアルキル化されたセルロース誘導体を緩衝液中で酵素合成した。この際、プライマーのアルキル基の炭素数を1から8まで変化させ、得られる生成物の溶液状態や形態に加え、セルロース部位の平均重合度、重合度分布、結晶構造などの構造特性を評価することにより、アルキル化セルロースの分子構造や集合構造に対するアルキル鎖長の効果を系統的に検討した。炭素数1から5の場合には反応液はゲル化し、生成物はよく成長したナノリボンからなるユニークなネットワーク構造を形成した。一方で、炭素数6から8の場合には生成物の水分散液が得られた。この際、炭素数6の場合にはらせん状のナノロッドを、炭素数8の場合には不定形のナノシートをそれぞれ形成した。また、セルロース部位の平均重合度はアルキル基が長くなるにつれて小さくなる傾向にあり、例えば、炭素数1の場合の約10から炭素数8の場合の約7まで変化した。なお、それぞれのセルロース部位が所定の重合度分布を示した。一方、セルロース部位は、炭素数1から5の場合に逆平行鎖のセルロースII型を、炭素数6から8の場合に平行鎖のセルロースI型の結晶形を形成した。なお、プライマーの臨界ミセル濃度を評価した結果、ミセル形成の有無が結晶形を直接、決定している訳ではなかった。
このように、セルロースに導入するアルキル基の長さによって、酵素反応により得られる生成物の溶液状態、セルロース部位の重合度や結晶構造、集合形態が変化することを見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

計画に従って調製した酵素と、アルキルβ-グルコシドをプライマーとして用い、今後の基準となる重要な実験系であるアルキル化セルロースの酵素合成を予定通りに実施できた。これにより、生成物の溶液状態、セルロース部位の重合度や結晶構造、集合形態に与えるアルキル鎖長の効果について、興味深い知見を得つつあるため、おおむね順調に進展していると考えている。

Strategy for Future Research Activity

酵素反応により得られるセルロース誘導体の構造形成に及ぼす置換基の効果について系統的な知見を得るために、引き続きさまざまな置換基が導入されたグルコース誘導体をプライマーとして酵素合成する。また、得られた構造体の物性や機能についても同時に検討し、新規なセルロース材料の創製に向けた基盤を構築していく。

  • Research Products

    (23 results)

All 2017 2016

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (17 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results) Patent(Industrial Property Rights) (3 results)

  • [Journal Article] Enzymatic Synthesis of Cellulose Oligomer Hydrogels Composed of Crystalline Nanoribbon Networks under Macromolecular Crowding Conditions2017

    • Author(s)
      Yuuki Hata, Taro Koizumi, Hiromichi Okura, Takamasa Sakai, Toshiki Sawada, Takeshi Serizawa
    • Journal Title

      ACS Macro Lett.

      Volume: 6 Pages: 165-170

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.6b00848

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Multidimensional Self-Assembled Structures of Alkylated Cellulose Oligomers Synthesized via in Vitro Enzymatic Reactions2016

    • Author(s)
      Yusuke Yataka, Toshiki Sawada, Takeshi Serizawa
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 32 Pages: 10120-10125

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.6b02679

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Enzymatic Synthesis of Oligo(ethylene glycol)-Bearing Cellulose Oligomers for in Situ Formation of Hydrogels with Crystalline Nanoribbon Network Structures2016

    • Author(s)
      Takatoshi Nohara, Toshiki Sawada, Hiroshi Tanaka, Takeshi Serizawa
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 32 Pages: 12520-12526

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.6b01635

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] セルロースの酵素合成系を利用したダブルネットワークハイドロゲルの調製と特性評価2017

    • Author(s)
      小島知也、秦 裕樹、澤田敏樹、芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶応大学
    • Year and Date
      2017-03-19
  • [Presentation] セルロースオリゴマーの酵素合成速度の制御に基づくハイドロゲル形成2017

    • Author(s)
      深谷結花、澤田敏樹、芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶応大学
    • Year and Date
      2017-03-17
  • [Presentation] 界面を利用した二次元ナノセルロース集合体の構築2017

    • Author(s)
      米田昌平、澤田敏樹、芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶応大学
    • Year and Date
      2017-03-17
  • [Presentation] 酵素合成した二次元結晶性セルロース誘導体により安定化されるピッカリングエマルション2016

    • Author(s)
      米田昌平、澤田敏樹、芹澤 武
    • Organizer
      第26回日本MRS年次大会
    • Place of Presentation
      横浜開港記念館
    • Year and Date
      2016-12-20
  • [Presentation] オリゴエチレングリコール基を導入したセルロースオリゴマーの酵素合成と自己組織化によるハイドロゲル形成2016

    • Author(s)
      野原崇稔、澤田敏樹、田中浩士、芹澤 武
    • Organizer
      第6回CSJ化学フェスタ
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀
    • Year and Date
      2016-11-15
  • [Presentation] Enzymatic Synthesis of Oligo(ethylene glycol)-Bearing Cellulose Oligomers for the Formation of Hydrogels with Crystalline Nanoribbon Network Structures2016

    • Author(s)
      Takatoshi Nohara, Toshiki Sawada, Hiroshi Tanaka, Takeshi Serizawa
    • Organizer
      The 11th SPSJ International Polymer Conference
    • Place of Presentation
      Fukuoka International Congress Center
    • Year and Date
      2016-11-15
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enzymatic Synthesis and Characterization of Cellulosic Hydrogels with Crystalline Nanoribbon Networks2016

    • Author(s)
      Yuuki Hata, Toshiki Sawada, Takamasa Sakai, Takeshi Serizawa
    • Organizer
      The 11th SPSJ International Polymer Conference
    • Place of Presentation
      Fukuoka International Congress Center
    • Year and Date
      2016-11-14
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enzymatic Synthesis and Characterization of All-Cellulose Nanocomposite Hydrogels2016

    • Author(s)
      Yuuki Hata, Toshiki Sawada, Takamasa Sakai, Takeshi Serizawa
    • Organizer
      The 9th Integrated Molecular / Materials Science & Engineering
    • Place of Presentation
      Qingdao University of Science & Technology
    • Year and Date
      2016-10-14
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enzymatic Synthesis of Oligo(ethylene glycol)-Bearing Cellulose Oligomers for the Formation of Hydrogels with Nanoribbon Networks2016

    • Author(s)
      Takatoshi Nohara, Toshiki Sawada, Hiroshi Tanaka, Takeshi Serizawa
    • Organizer
      The 9th Integrated Molecular / Materials Science & Engineering
    • Place of Presentation
      Qingdao University of Science & Technology
    • Year and Date
      2016-10-14
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] セルロース系複合ハイドロゲルの酵素合成と特性解析2016

    • Author(s)
      秦 裕樹、小島知也、澤田敏樹、酒井崇匡、芹澤 武
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学
    • Year and Date
      2016-09-16
  • [Presentation] オリゴエチレングリコール基をもつセルロースオリゴマーの酵素合成と自己組織化によるハイドロゲル形成2016

    • Author(s)
      野原崇稔、澤田敏樹、田中浩士、芹澤 武
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学
    • Year and Date
      2016-09-15
  • [Presentation] 野原崇稔、澤田敏樹、田中浩士、芹澤 武2016

    • Author(s)
      オリゴエチレングリコール基を導入したナノセルロースの酵素合成と特性評価
    • Organizer
      第26回バイオ・高分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学
    • Year and Date
      2016-07-28
  • [Presentation] 酵素合成した二次元ナノセルロースが示すエマルション形成能の評価2016

    • Author(s)
      米田昌平、澤田敏樹、芹澤 武
    • Organizer
      第26回バイオ・高分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学
    • Year and Date
      2016-07-28
  • [Presentation] 酵素合成されたセルロースナノリボンからなるハイドロゲルの特性と機能2016

    • Author(s)
      秦 裕樹、澤田敏樹、酒井崇匡、芹澤 武
    • Organizer
      第45回医用高分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      産業技術総合研究所
    • Year and Date
      2016-07-25
  • [Presentation] 分子クラウディング環境下での酵素反応によるセルロースハイドロゲルの一段階調製2016

    • Author(s)
      秦 裕樹、澤田敏樹、酒井崇匡、芹澤 武
    • Organizer
      第65回高分子年次大会
    • Place of Presentation
      同志社大学
    • Year and Date
      2016-05-27
  • [Presentation] ハイドロゲルのフィラーとして機能するセルロースナノリボンネットワークの一段階酵素合成2016

    • Author(s)
      小島知也、澤田敏樹、芹澤 武
    • Organizer
      第65回高分子年次大会
    • Place of Presentation
      同志社大学
    • Year and Date
      2016-05-26
  • [Presentation] Enzymatic synthesis and Nano-Structural Control of Cellulose Derivatives with Terminal Alkyl Groups2016

    • Author(s)
      Yusuke Yataka, Toshiki Sawada, Takeshi Serizawa
    • Organizer
      第65回高分子年次大会
    • Place of Presentation
      同志社大学
    • Year and Date
      2016-05-25
  • [Patent(Industrial Property Rights)] セルロースオリゴマーから成る三次元構造体の酵素合成2017

    • Inventor(s)
      芹澤 武ほか5名
    • Industrial Property Rights Holder
      東京工業大学、JXTGエネルギー
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2017-038137
    • Filing Date
      2017-03-01
  • [Patent(Industrial Property Rights)] ゼラチン共存セルロース三次元構造体2016

    • Inventor(s)
      芹澤 武ほか5名
    • Industrial Property Rights Holder
      東京工業大学、JXTGエネルギー
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2016-093972
    • Filing Date
      2016-05-09
  • [Patent(Industrial Property Rights)] セルロース三次元構造体及びその製造方法2016

    • Inventor(s)
      芹澤 武ほか6名
    • Industrial Property Rights Holder
      東京工業大学、JXTGエネルギー
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2016-118227
    • Filing Date
      2016-06-14

URL: 

Published: 2018-01-16  

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