2017 Fiscal Year Annual Research Report
Combinatorial synthesis of hydrocarbon utilized protium continuous supply ability of hydrogen permeable metal membrane
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16K14427
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| Research Institution | Suzuka National College of Technology |
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Principal Investigator |
南部 智憲 鈴鹿工業高等専門学校, その他部局等, 教授 (10270274)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 水素分離 / 触媒反応 / 還元反応 / 合成反応 / サバチエ反応 / メタネーション |
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| Outline of Annual Research Achievements |
金属系水素透過膜が極めて活性なプロチウム（原子状水素）を連続的に供給できる特異な機能を活用し、一般的な触媒反応では実現できない低エネルギー負荷条件下において、二酸化炭素からメタン、メタノールを主体とする炭化水素系化合物を高効率に直接合成する新しい反応プロセスの創出に挑戦する。平成28年度では、400℃、0.2MPaという温和な条件下において、Pd-25Ag合金膜を介してCO2雰囲気中にプロチウムを供給したところ、CH4、C2H4、C2H6を合成できることを明らかにした。そこで平成29年度では、反応温度、圧力条件ならびに水素透過膜の組成を変化させ、炭化物を形成する最適条件を調査した。
水素透過膜としてPd-25Ag合金膜を用い、試験温度を300℃まで低下させて合成反応を試みた。その結果、炭化水素の合成を確認できず、さらにCOも生成されていないことが明らかになった。これは、低温化によって水素透過速度が低下し、CO2の還元反応が抑制されたと理解できる。そこで、低温での水素透過速度が大きいV膜の表面にPdをコーティングした複層膜を用いて同様の実験を行った。その結果、わずかに炭化水素の生成を確認することができた。さらに、複層V膜の表面に吹き付けるH2ガスの圧力を0.01MPaまで低下させたところ、排出されるCO2ガス中のCO濃度が増大した。この結果より、水素圧力を下げることで二次側表面へのプロチウム供給速度が低下し、H2への再結合が抑制されたことでCO2の還元反応が促進したと理解できる。また極わずかではあるがCH4が合成されていることも確認できた。このように、金属膜を用いてプロチウムを連続供給することにより、触媒反応では高温、高圧を必要とする逆水性ガスシフト反応やフィッシャー・トロプシュ反応が温和な温度、圧力条件下でも生じることを明らかにした。
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