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2016 Fiscal Year Research-status Report

立方晶窒化ホウ素の固体酸塩基触媒への応用

Research Project

Project/Area Number 16K14474
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

高垣 敦  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (30456157)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywords窒化ホウ素 / 固体塩基触媒 / 酸塩基 / ニトロアルドール反応 / クネーベナゲル縮合
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、申請者がごく最近見出した窒化ホウ素の新しい固体酸塩基触媒作用に着目し、その作用機構の解明、ナノ構造化等による触媒の高機能化を通して、バイオマス変換を含む種々の酸塩基触媒反応へ展開し、持続型社会の実現に貢献することを目的としている。
窒化ホウ素は高い耐熱性、耐酸化性を有することから様々な用途において注目されている二次元材料であるが、触媒としての利用はほとんどされてこなかった。
窒化ホウ素に遊星ボールミル処理を行うと層状構造が部分的に破壊され、表面積が大幅に増大することがわかった。赤外分光測定から水酸基とアミノ基が同時に形成されることが確認され、X線光電子分光測定ではB-OHに帰属されるホウ素の割合がボールミル処理の進行に従って増大していくことが観測された。固体酸性および固体塩基性についてプローブ分子を用いた固体NMRにより測定したところ、HYゼオライトと同程度の酸性、KYゼオライトと同程度の塩基性を有していることがわかった。つまり塩基性、酸性はともに弱~中程度であった。ボールミル粉砕した窒化ホウ素はニトロアルドール反応およびクネーベナゲル縮合反応において高い触媒活性を示した。一方、未処理の窒化ホウ素では全く活性がなかった。置換基効果(Hammett則)からニトロアルドール反応の反応機構を推定した。電子供与基を含むベンズアルデヒドを用いた際に反応速度が向上した。酸塩基が同時に形成していることが高い触媒活性に寄与していると示唆された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の予定通りに進んでいる。

Strategy for Future Research Activity

酸塩基二元機能により促進される他の触媒反応系を開拓する。窒化ホウ素の合成方法を検討し、活性点がより多く露出した構造となるよう触媒を調製する。

Causes of Carryover

備品や物品の購入が不要だったため。

Expenditure Plan for Carryover Budget

研究結果を国際学会等にて積極的に発表する。

  • Research Products

    (2 results)

All 2017

All Presentation (2 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Presentation] Solid base catalysis of ball-milled hexagonal-boron nitride2017

    • Author(s)
      Atsushi Takagaki, Shusaku Torii, Shoichiro Namba, Shigenobu Hayashi, Ryuji Kikuchi, S. Ted Oyama
    • Organizer
      16th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • Place of Presentation
      北海道札幌市、かでる2・7
    • Year and Date
      2017-05-15 – 2017-05-17
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hexagonal Boron Nitride as a New Solid Acid-Base Catalyst2017

    • Author(s)
      Atsushi Takagaki, Shusaku Torii, Shigenobu Hayashi, Ryuji Kikuchi, S. Ted Oyama
    • Organizer
      8th International Symposium on Acid-Base Catalysis (ABC-8)
    • Place of Presentation
      Windsor Barra Hotel Convention Center, リオデジャネイロ(ブラジル)
    • Year and Date
      2017-05-07 – 2017-05-10
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2018-01-16  

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