2016 Fiscal Year Research-status Report
担持金属触媒の原子スケール観察に基づいた新しいサイズ効果解析
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16K14476
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
大山 順也 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (50611597)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
薩摩 篤 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (00215758)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 担持金属触媒 / 球面収差補正走査透過型電子顕微鏡 / サイズ効果 / 活性サイト / 自動車排ガス浄化反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では原子スケール観察が可能な収差補正(走査)透過型電子顕微鏡Cs-S/TEMを用いることで担持金属ナノ粒子触媒の高活性なサイズを原子レベルで解明することを目的とし、当初の研究計画では、(1)Cs-S/TEM像解析によって得たサイズ分布の定量性の検証、(2)サイズ分布解析が適用できる材料の検討、(3)触媒反応におけるサイズ効果、活性サイトの解明を掲げた。本年度は、(2)について、これまでの申請者らはAl2O3担持Au触媒でAu単原子まで含めたサイズ分布解析が可能であることをを報告したが、本年度の研究でAl2O3担持Pd触媒においても担体上の単原子を観察でき、4d金属とアルミナの組み合わせでも単原子をも含めたサイズ分布解析が可能であることが示された。(3)について、炭化水素の酸化反応におけるAl2O3担持Pd触媒のサイズ効果を調べた結果、数ナノメートルで特異的に触媒活性が高くなることを見出した。さらに、そのサイズ効果はAl2O3の結晶相によっても変化することが判明した。数ナノメートルのPdナノ粒子がサイズ特異的に高活性で合った原因について、Cs-STEM観察による粒子形状と原子配列の観察、および、プローブ分子吸着赤外吸収分光法を用いて詳細に検討した結果、数ナノメートルにサイズ制御することで、小さすぎても大きすぎても生成しない粒子形態が現れ、その粒子表面上に生成する特殊なサイトが高活性を示した原因であると示唆された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の研究計画のうち、(1)Cs-S/TEM像解析によって得たサイズ分布の定量性の検証については詳細な検討はできていないが、(2)サイズ分布解析が適用できる材料の検討においては、一般的によく用いられるアルミナ担体に4d金属を担持した系でも単原子をも含めたサイズ分布解析が可能であることが見えてきた。(3)触媒反応におけるサイズ効果、活性サイトの解明については、Al2O3担持Pd触媒について当初予想していなかった非常に興味深いサイズ効果が明らかになった。以上から研究はおおむね順調に進展していると判断する。
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| Strategy for Future Research Activity |
H29年度は、Al2O3担持Pd触媒あるいはPt触媒を用いることで(1)サイズ分布の定量性をCO吸着量と照らし合わせることで評価する。さらに(3)のサイズ効果解析ではAl2O3担持Pd触媒を用いたCO酸化反応に取り組む。また、H28年度に見出した炭化水素酸化反応の系に関して予想していなかった興味深いサイズ効果が見られてきたため、当初の計画より研究対象を拡大し、アルミナ担体の結晶相を変化させた時のサイズ効果に取り組む。
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