2017 Fiscal Year Annual Research Report
Development of small-pore zeolites with enhanced durability utilizing phosphonium compounds as both a structure-directing agent and a phosphorous modification agent
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16K14481
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
佐野 庸治 広島大学, 工学研究科, 教授 (80251974)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
津野地 直 広島大学, 工学研究科, 助教 (40758166)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | ゼオライト / 水熱転換 / リン修飾 / NH3-SCR |
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| Outline of Annual Research Achievements |
分子レベルの大きさの均一なミクロ細孔を有する結晶性アルミノケイ酸塩ゼオライトは、分子ふるい作用、固体酸性、イオン交換能等を有しており、機能性ナノ空間材料として幅広い分野で利用されている。ゼオライトを機能性材料として利用していく際の最大の課題は、使用環境下での構造・組成の安定性であり、その耐熱性/耐水熱性の向上を目的に様々な研究が行われている。申請者は、既存のゼオライトを出発原料に用いて目的のゼオライトを合成するゼオライト水熱転換法を開発した。本研究では、アンモニウムカチオンとホスホニウムカチオンの２つを同時に構造規定剤として用いるゼオライト水熱転換により、合成の段階でリン修飾に必要なリン源をゼオライト結晶の細孔内に導入し、効率的なリン修飾が可能となる新規なリン修飾法を開発するとともに、それを利用した高耐久性8員環ゼオライトの合成法の確立を目指した。ゼオライト水熱転換条件の詳細な検討および600～1200℃の耐熱性試験から、ゼオライト細孔内に制御されて導入されたホスホニウムカチオンを熱分解/酸化することにより、効率的なリン修飾が可能である、リン修飾率の増大とともに耐熱性が著しく向上することを明らかにした。この耐熱性の向上は、ホスホニウムチオンが分解する過程で、ゼオライト骨格中の架橋水酸基と反応し、P-O-Al結合が生成し脱アルミニウムが抑制されたためと推論している。また、本手法を窒素酸化物のアンモニア選択還元(NH3-SCR)触媒の調製に応用し、高性能なリン修飾8員環ゼオライト触媒（CHA, AEI, LEV及びAFX）を開発した。
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