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2016 Fiscal Year Research-status Report

セルロース緻密層のナノ空間を反応場とするフラッシュケミストリー

Research Project

Project/Area Number 16K14959
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

北岡 卓也  九州大学, 農学研究院, 教授 (90304766)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywordsナノセルロース / TEMPO酸化 / カルボキシ基 / 界面反応 / マイクロフロー / 触媒・化学プロセス / 反応・分離工学 / ナノ複合材料
Outline of Annual Research Achievements

天然由来のナノファイバーとして我が国の成長戦略にも特記された樹木ナノセルロースの新機能開拓に向け、MOF・触媒合成マトリックス応用および固体酸触媒応用を検討し、本年度は以下の成果を得た。
【ナノセルロースと金属-有機構造体(MOF)による分離膜の調製】ナノセルロースを基材とする酵素機能模倣膜の開発に向け、TEMPO酸化セルロースナノファイバー(TOCN)とナノ多孔体MOFとの複合膜を合成した。Znをイオン交換導入した後に2-メチルイミダゾールを自己組織化させることで、高結晶性のMOFであるZIF-8のその場合成に成功した。エチレンとイソブタンのガス分離に供したところ、α=1.3の分離能を発現した。膜厚を40μmまで厚くしても高いガス透過性を発現した。TOCNとエチレンジアミンの複合化により、ガス分離能が40%向上した。
【ナノセルロース界面が固体酸触媒として機能する新現象の発見】TOCN結晶界面には、ナノファイバー軸に沿って1 nmごとにカルボキシ基が配列しており、そのユニークなナノ構造の特別な機能に注目が集まっている。MOF合成研究の過程で、TOCN自身が極めて高活性な固体酸触媒として働き、アセタール(ジメトキシメチルベンゼン)の加水分解を加速する現象を発見した。同じ反応系pHにおける塩酸や酢酸、高分子電解質のカルボン酸と比べて著しく活性が高く、TOCN界面のナノ構造が誘導する新機能である。
【ペーパー構造体触媒をマイクロフロー反応場とする有機合成】紙状に成型した多孔質ファイバーネットワーク構造体を化学反応場として、炭素-炭素結合を形成する鈴木-宮浦クロスカップリング反応を行ったところ、高収率が得られた。特に、塩基ペーパーと触媒ペーパーを積層することで、ペレット充填型を遥かに凌駕する転化率が得られた。ペーパーの積層により形成されるマイクロフロー反応場の効果を確認した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

TOCNとMOFのハイブリッド合成と造膜には成功したがガス分離能が低く、次段の触媒反応に進めていない点は遅れている。その一方で、TOCN自体に固体酸触媒としての機能を見出した点は特筆に値する。ペーパーの多孔質構造がマイクロフロー反応場として機能する現象も興味深く、総合的に概ね順調に進展していると判断できる。

Strategy for Future Research Activity

本研究の当初目的であったナノセルロースとMOFの複合化と膜積層(ナノ~マイクロオーダー)による多段階反応については、MOFの種類や配合量など基礎的な要因精査で解決を目指す。その際、本年度に報告したペーパー積層(マイクロ~ミリオーダー)による多段階反応の知見を活かす。TOCN結晶界面の高密度カルボン酸の配列による固体酸触媒反応については、アセタール基質の選択的加水分解による不斉反応に展開することで、独自性の高い研究に発展させる。これにより、研究期間内で樹木ナノセルロースの構造が誘導する新機能の提案につなげる。

  • Research Products

    (17 results)

All 2017 2016 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 6 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Dual-layered paper-structured catalysts for sequential desulfurization and methane-steam reforming of simulated biogas containing hydrogen sulfide2017

    • Author(s)
      Saimura A., Shiratori Y., Kitaoka T.
    • Journal Title

      Journal of Materials Science

      Volume: 52 Pages: 314-325

    • DOI

      10.1007/s10853-016-0332-7

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] セルロースのナノ構造特性に着目したマテリアル機能の創発2017

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Journal Title

      応用物理

      Volume: 86 Pages: 117-121

  • [Journal Article] Paper-structured catalysts with porous fiber networks for Fischer-Tropsch synthesis2016

    • Author(s)
      Saimura A., Kitaoka T.
    • Journal Title

      Journal of Korea TAPPI

      Volume: 48 Pages: 30-45

    • DOI

      10.7584/JKTAPPI.2016.12.48.6.32

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] ナノセルロースの構造が決め手の触媒機能創発2017

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Organizer
      第39回バイオマスイノベーション研究会
    • Place of Presentation
      大阪大学中之島センター(大阪市北区)
    • Year and Date
      2017-03-22 – 2017-03-22
    • Invited
  • [Presentation] ペーパー構造を反応場とするフィッシャー・トロプシュ合成反応2017

    • Author(s)
      才村綾美、北岡卓也
    • Organizer
      第67回日本木材学会大会(福岡大会)
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡市東区)
    • Year and Date
      2017-03-17 – 2017-03-19
  • [Presentation] 樹木ナノセルロース界面におけるアセタールの加水分解反応2017

    • Author(s)
      田村侑也、北岡卓也
    • Organizer
      第67回日本木材学会大会(福岡大会)
    • Place of Presentation
      アクロス福岡(福岡市中央区)
    • Year and Date
      2017-03-17 – 2017-03-19
  • [Presentation] Biomaterials and Catalysts2016

    • Author(s)
      Kitaoka T.
    • Organizer
      Academic Seminar at Kasetsart University
    • Place of Presentation
      Bangkok, Thailand
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-01
    • Invited
  • [Presentation] Nanocellulose architecture and heterogeneous catalysis2016

    • Author(s)
      Kitaoka T.
    • Organizer
      28th Annual Meeting of the Thai Society for Biotechnology and International Conference (TSB2016)
    • Place of Presentation
      Chiang Mai, Thailand
    • Year and Date
      2016-11-28 – 2016-11-30
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Nanocellulose composites for heterogeneous catalysis2016

    • Author(s)
      Kitaoka T.
    • Organizer
      2016 Pan Pacific Conference of the Technical Associations of the Pulp and Paper Industry (TAPPI)
    • Place of Presentation
      Seoul, Korea
    • Year and Date
      2016-10-25 – 2016-10-28
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Paper-structured catalysts with porous fiber networks for Fischer-Tropsch synthesis2016

    • Author(s)
      Saimura A., Kitaoka T.
    • Organizer
      2016 Pan Pacific Conference of the Technical Associations of the Pulp and Paper Industry (TAPPI)
    • Place of Presentation
      Seoul, Korea
    • Year and Date
      2016-10-25 – 2016-10-28
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ナノセルロースのアイデンティティ2016

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Organizer
      京都グリーンケミカル・ネットワーク第7回勉強会「セルロースナノファイバー最前線セミナー」
    • Place of Presentation
      京都市成長産業創造センター(京都市伏見区)
    • Year and Date
      2016-09-21 – 2016-09-21
    • Invited
  • [Presentation] ナノセルロースが引き出す触媒機能の新展開2016

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Organizer
      日本不織布協会第8回産官学連携の集い
    • Place of Presentation
      太閤園(大阪市都島区)
    • Year and Date
      2016-07-08 – 2016-07-08
    • Invited
  • [Presentation] 紙の空隙構造を触媒反応場とするフィッシャー・トロプシュ合成反応2016

    • Author(s)
      才村綾美、北岡卓也
    • Organizer
      第83回紙パルプ研究発表会
    • Place of Presentation
      東京大学(東京都文京区)
    • Year and Date
      2016-06-22 – 2016-06-23
  • [Presentation] 紙の積層構造をマイクロ反応場とするバイヤー・ビリガー酸化反応2016

    • Author(s)
      石原由貴、北岡卓也
    • Organizer
      第83回紙パルプ研究発表会
    • Place of Presentation
      東京大学(東京都文京区)
    • Year and Date
      2016-06-22 – 2016-06-23
  • [Presentation] ペーパー触媒の積層構造をマイクロフロー反応場とするバイヤー・ビリガー酸化反応2016

    • Author(s)
      石原由貴、北岡卓也
    • Organizer
      繊維学会予稿集2016(年次大会)
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2016-06-08 – 2016-06-10
  • [Book] 「機能紙最前線」 ~次世代機能紙とその垂直連携に向けて~2017

    • Author(s)
      北岡卓也(分担執筆)
    • Total Pages
      350 (317)
    • Publisher
      加工技術研究会
  • [Remarks] 生物資源化学研究室ホームページ

    • URL

      http://bm.wood.agr.kyushu-u.ac.jp/

URL: 

Published: 2018-01-16  

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