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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Flash Chemistry and Catalysis at the Interface of Cellulose Nanofibers

Research Project

Project/Area Number 16K14959
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

北岡 卓也  九州大学, 農学研究院, 教授 (90304766)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywordsナノセルロース / ナノファイバー / TEMPO酸化 / カルボキシ基 / 結晶界面 / 触媒・化学プロセス / 反応・分離工学 / ナノ複合材料
Outline of Annual Research Achievements

樹木多糖類セルロースの最小エレメントであるセルロースナノファイバーは、様々な有用物性を発現することから次世代ナノ素材として期待されているが、現状では高強度複合部材としての利用が多く、その特異なナノ構造特性は十分には活かされていない。本研究では、ナノセルロースの新機能開拓に向け、固体酸触媒およびガス分離膜としての機能を詳細に検討し、最終年度の本年度は以下の成果を得た。
【ナノセルロース界面が固体酸として働く多糖結晶触媒】ナノセルロースをTEMPO酸化して結晶界面にカルボン酸を大量に導入し、高活性な固体酸として機能設計することに成功した。アセタールの酸加水分解に供したところ、芳香族・脂肪族・ケタールなど様々な基質を速やかに分解した。塩酸やカルボン酸類より著しく高活性でありながら、マーセル化することで反応効率が低下したことから、天然多糖結晶のナノ構造が支配する機構が示唆された。詳細な速度論的解析の結果、ナノセルロース界面への基質吸着による局所的濃縮効果が認められた。そのため、ナノセルロースへのカルボン酸の過剰導入では疎水性基質との相互作用が弱まり、反応効率が低下した。また、フリーデル・クラフツ反応にも有効で、幅広い反応に適用できる可能性がある。これらの反応は、ナノセルロース界面のカルボキシ基の密度と分布のバランスが鍵を握っており、天然多糖固有のナノ構造特性が誘起する新たなマテリアル機能と言える。
【ナノセルロースと無機多孔体による分離膜】ナノセルロースを基材とする金属有機構造体やゼオライト等との複合化により、メタンとシロキサンの常圧分離膜を開発し、実用化研究につなげた。
以上、樹木ナノセルロースの固有構造が機能発現の要となる種々の材料特性を見出すことができた。本成果は、天然セルロースのナノ構造が主役のマテリアル機能開発に新たな指針を与える基盤成果として、今後の展開に期待がもたれる。

  • Research Products

    (24 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 3 results) Presentation (16 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results) Book (2 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Interfacial hydrolysis of acetals on protonated TEMPO-oxidized cellulose nanofibers2018

    • Author(s)
      Yuya Tamura, Kyohei Kanomata, Takuya Kitaoka
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 8:5021 Pages: 1-7

    • DOI

      10.1038/s41598-018-23381-8

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] 紙の構造が決め手の触媒材料の新展開2018

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Journal Title

      繊維学会誌

      Volume: 74 Pages: P16-P19

    • DOI

      10.2115/fiber.74.P-16

    • Open Access
  • [Journal Article] Multilayer-stacked paper-structured catalysts for microflow Suzuki-Miyaura cross-coupling reaction2017

    • Author(s)
      Yuki Ishihara, Kyohei Kanomata, Taichi Homma, Takuya Kitaoka
    • Journal Title

      Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis

      Volume: 121 Pages: 523-537

    • DOI

      10.1007/s11144-017-1178-y

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] ペーパー構造体触媒によるフィッシャー・トロプシュ反応2017

    • Author(s)
      才村綾美、北岡卓也
    • Journal Title

      九州大学超顕微解析研究センター報告

      Volume: 41 Pages: 160-161

  • [Journal Article] 紙とセルロースの構造が主役の材料機能創発2017

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Journal Title

      繊維学会誌

      Volume: 73 Pages: P195-P196

    • DOI

      10.2115/fiber.73.P-195

    • Open Access
  • [Presentation] 樹木ナノセルロース自身を酸触媒とするアセタールの酸加水分解反応2018

    • Author(s)
      田村侑也、鹿又喬平、北岡卓也
    • Organizer
      第68回日本木材学会大会
  • [Presentation] ナノセルロース界面を局所的反応場とする酵素触媒重合によるリグニンの構造制御2018

    • Author(s)
      宮田拓摩、鹿又喬平、Pui Ying Lam、飛松裕基、北岡卓也
    • Organizer
      第68回日本木材学会大会
  • [Presentation] ナノセルロースが主役の先端マテリアルの機能開拓2017

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Organizer
      グリーン科学技術研究所セミナー
    • Invited
  • [Presentation] セルロースナノファイバー界面の高密度カルボキシ基によるアセタールの酸加水分解反応2017

    • Author(s)
      田村侑也、鹿又喬平、北岡卓也
    • Organizer
      繊維学会2017年次大会
  • [Presentation] Cellulose nanofiber as an enhancer of organocatalytic reactions2017

    • Author(s)
      Mochammad Iqbal Ardi Wibowo, Kyohei Kanomata, Takuya Kitaoka
    • Organizer
      第84回紙パルプ研究発表会
  • [Presentation] 表面カルボキシ化ナノセルロースによるアセタールの酸加水分解反応2017

    • Author(s)
      田村侑也、鹿又喬平、北岡卓也
    • Organizer
      第84回紙パルプ研究発表会
  • [Presentation] ナノセルロース界面を反応場とするリグニンの酵素合成2017

    • Author(s)
      宮田拓摩、鹿又喬平、北岡卓也
    • Organizer
      第84回紙パルプ研究発表会
  • [Presentation] Nanocellulose-assisted organocatalytic Michael addition2017

    • Author(s)
      Naliharifetra Jessica Ranaivoarimanana, Kyohei Kanomata, Takuya Kitaoka
    • Organizer
      セルロース学会第24回年次大会
  • [Presentation] TEMPO酸化ナノセルロース自身が固体酸触媒として働くアセタールの酸加水分解反応2017

    • Author(s)
      田村侑也、鹿又喬平、北岡卓也
    • Organizer
      セルロース学会第24回年次大会
  • [Presentation] ナノセルロース界面を局所的反応場とするコニフェリルアルコールの酵素触媒重合2017

    • Author(s)
      宮田拓摩、鹿又喬平、北岡卓也
    • Organizer
      セルロース学会第24回年次大会
  • [Presentation] ナノセルロース界面を反応場とするリグニンの酵素合成とマトリックス支援レーザー脱離イオン化飛行時間型質量分析装置による構造解析2017

    • Author(s)
      宮田拓摩、鹿又喬平、北岡卓也
    • Organizer
      九州大学大学院農学研究院研究教育支援センター機器利用成果発表会
  • [Presentation] Interfacial hydrolysis of acetals by carboxylated cellulose nanofibers2017

    • Author(s)
      Yuya Tamura, Kyohei Kanomata, Takuya Kitaoka
    • Organizer
      4th International Cellulose Conference 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nanocellulose accelerates asymmetric Michael additions in proline-mediated organocatalysis2017

    • Author(s)
      Naliharifetra Jessica Ranaivoarimanana, Kyohei Kanomata, Takuya Kitaoka
    • Organizer
      4th International Cellulose Conference 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nanocellulose as an enhancer of proline-mediated organocatalytic Michael addition2017

    • Author(s)
      Naliharifetra Jessica Ranaivoarimanana, Kyohei Kanomata, Takuya Kitaoka
    • Organizer
      平成29年度繊維学会秋季研究発表会
  • [Presentation] Preparation and characterization of cellulose nanocrystals from oil palm empty fruit bunch pulp2017

    • Author(s)
      Novitri Hastuti, Kyohei Kanomata, Takuya Kitaoka
    • Organizer
      平成29年度繊維学会秋季研究発表会
  • [Presentation] ナノセルロースが分子キラリティを支配する界面不斉反応の創発2017

    • Author(s)
      北岡卓也
    • Organizer
      第2回ナノセルロース展講演会「ナノセルロース研究最前線」
    • Invited
  • [Book] 「セルロースナノファイバーの触媒担体利用とファインケミカル合成応用」 セルロースナノファイバー ~実用化に向けた製造・複合化・評価技術~2018

    • Author(s)
      古賀大尚、北岡卓也
    • Total Pages
      280ページ(pp. 132-139)
    • Publisher
      株式会社情報機構
    • ISBN
      978-4-86502-146-2
  • [Book] 「セルロースナノファイバーと金属ナノ材料の複合化と構造設計による電子機能創発」 セルロースナノファイバー ~実用化に向けた製造・複合化・評価技術~2018

    • Author(s)
      古賀大尚、北岡卓也
    • Total Pages
      280ページ(pp. 226-234)
    • Publisher
      株式会社情報機構
    • ISBN
      978-4-86502-146-2
  • [Remarks] 生物資源化学研究室ホームページ

    • URL

      http://bm.wood.agr.kyushu-u.ac.jp/

URL: 

Published: 2018-12-17  

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