2016 Fiscal Year Research-status Report
密度汎関数理論に基づく非調和フォノン物性の数値的研究
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16K17724
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
只野 央将 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 若手国際研究センター, ICYS研究員 (90760653)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 非調和効果 / フォノン / 格子熱伝導率 / 第一原理計算 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本課題では原子振動の非調和効果を考慮した第一原理フォノン計算手法の開発を行っている。
まず3次非調和効果によるフォノン振動数シフトの大きさを定量的に解析するため、非調和性の強い立方晶SrTiO3をテストケースとして計算を行った。計算手順としては、はじめに自己無撞着フォノン(SCP)法を用いて4次非調和効果による振動数シフトを非摂動的に計算し、続けて3次非調和項由来の最低次の自己エネルギーを摂動的に考慮した。その結果、3次非調和効果でフォノン振動数が全体的にソフト化し、その大きさは強誘電性(FE)ソフトモードとゾーン境界におけるAFDソフトモードで特に顕著であることを明らかにした。また、3次非調和補正の自己エネルギーの振動数依存性を解析したところ、低振動数領域で自己エネルギーの実部がほぼ一定になる事を確認した。これは自己エネルギーに対する静的近似を正当化するための重要な根拠となり得る。さらにHSEハイブリッド汎関数に基づく高精度な非調和フォノン計算にも成功し、LDAやPBE、PBEsol汎関数で問題であった実験結果からのずれが大幅に改善された。
4次非調和効果が強いと考えられる熱電材料SnSeとI型クラスレートBa8Ga16Ge30について、SCP法に基づく応用計算を並行してして行った。クラスレートでは4次非調和効果によってラットリング振動の振動数がハード化し、その結果音響フォノンの散乱強度が下がるため熱伝導率が上昇することを明らかにした。さらに、実験で報告されているラットリング原子の可動域と熱伝導率の相関関係を定量的に説明するためには、4次非調和効果を考慮する必要があるという結論を得た。
これらの成果をもとに論文発表（投稿中：2本）と学会発表（8件、うち招待講演4件）を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
当初の予定通り、クラスレートにおけるゲスト可動域と4次非調和性、および熱伝導率の関連性を微視的に理解することが出来た。SnSeの高温相（CMCM構造）についても、計画していた通りに4次非調和性を考慮した熱伝導率計算を完了したが、熱伝導率の計算結果が実験値からずれており、その原因解明に当初の予想より多くの時間を要している。
3次非調和効果による振動数シフトを非摂動的に取り扱うためのコード開発はまだ中途段階であるが、今年度の研究結果から自己エネルギーに対する静的近似を正当化する根拠が得られたのは大きな進展であると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
次年度以降も非調和効果を非摂動的に取り扱うフォノン計算手法・コードの開発と応用計算による妥当性の検証作業を遂行する。また、スピン自由度による熱伝導率低減メカニズムの解析に当初の計画通り着手する。
前述のSnSeにおける実験結果と計算結果の不一致については、本研究課題のみならず第一原理フォノン計算や熱電材料コミュニティにとっても大きな問題であるため、その原因については計算精度や実験結果の信頼性を含めて多角的に検討する。
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| Causes of Carryover |
国際学会での研究発表・出張回数が当初予定していたよりも少なかったため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
国内・国際学会や研究会へ出席するための参加登録費および旅費として利用する予定である。
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