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2016 Fiscal Year Research-status Report

助触媒金属クラスターの厳密組成制御とその効果の解明による高活性水分解光触媒の創製

Research Project

Project/Area Number 16K21402
Research InstitutionTokyo University of Science

Principal Investigator

藏重 亘  東京理科大学, 理学部第一部応用化学科, 助教 (50734589)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywords金クラスター / 光触媒 / 助触媒 / 精密担持
Outline of Annual Research Achievements

水分解光触媒反応は、助触媒と呼ばれる金属ナノ粒子を光触媒上に担持させることで効率よく進行する。私たちはこれまでに、グルタチオン保護金クラスター(Aun(SG)m)を助触媒の前駆体として用いることで、光触媒(BaLa4Ti4O15)上へ微小金クラスターを精密担持させた光触媒を創製し(Aun-BaLa4Ti4O15)、微小金クラスター助触媒が水分解光触媒活性に与える影響について調べてきた。
本研究ではまず、安定なグルタチオン保護金クラスターの一つであるAu25(SG)18を助触媒の前駆体に用いてAu25-BaLa4Ti4O15を創製し、水分解反応を分割して評価した。その結果、Au25-BaLa4Ti4O15はBaLa4Ti4O15に金ナノ粒子を担持させたAuNP-BaLa4Ti4O15よりも、同じ金の担持量において高い水素生成能を有していることが明らかになった。一方でこうした助触媒サイズの微小化は、逆反応の一つである光酸素還元反応も促進させてしまい、高い水素生成能を、水分解活性へと適用できていないことも明らかとなった。私たちはこうした知見に基づき、Au25クラスター助触媒のもつ高い水素生成能を活かした、高活性水分解光触媒を創製するために、光酸素還元反応の抑制にも取り組んだ。その結果、独自の酸化クロム膜作成法により、Au25クラスター助触媒のサイズを維持したまま、その周りを酸化クロム膜でコーティングすることに成功し(Au25@CrxOy-BaLa4Ti4O15)、非常に高い水分解活性を創出することに成功した。さらに、こうした酸化クロム膜によってAu25クラスター助触媒をコーティングすることで、紫外光照射後の金クラスター助触媒の凝集が、ある程度抑制できることも明らかとなった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究課題の大きな目標の一つであった、金クラスター助触媒が水分解光触媒活性に与える影響について、明らかにすることができたため。さらにそうした知見を基に、金クラスター助触媒がもつ高い水素生成能を活かした、高活性水分解光触媒を創製することにも成功したため、研究はおおむね順調に進展していると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

昨年度は金クラスター助触媒の前駆体として、Au25(SG)18を用いた。しかし、チオラート保護金クラスターについては、他の化学組成の金クラスターについても精密に合成することが可能である。そのため、それらを助触媒の前駆体として用いることで、金クラスター助触媒のサイズが水分解光触媒活性に与える影響を、原子レベルの精度で明らかにしたいと考えている。またこれらの金クラスターは、金原子を異種元素で置換することも可能であるため、そうした合金クラスターを助触媒の前駆体として用いることで、異種元素の置換が活性に与える影響についても調査してゆく。

  • Research Products

    (17 results)

All 2017 2016

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 9 results,  Open Access: 9 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results) Book (3 results)

  • [Journal Article] Understanding and Practical Use of Ligand and Metal Exchange Reactions in Thiolate-Protected Metal Clusters to Synthesize Controlled Metal Clusters2017

    • Author(s)
      Niihori Yoshiki、Hossain Sakiat、Sharma Sachil、Kumar Bharat、Kurashige Wataru、Negishi Yuichi
    • Journal Title

      The Chemical Record

      Volume: 17 Pages: 473~484

    • DOI

      10.1002/tcr.201700002

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Monodisperse Iridium Clusters Protected by Phenylacetylene: Implication for Size-Dependent Evolution of Binding Sites2017

    • Author(s)
      Yamamoto Hiroki、Maity Prasenjit、Takahata Ryo、Yamazoe Seiji、Koyasu Kiichirou、Kurashige Wataru、Negishi Yuichi、Tsukuda Tatsuya
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 121 Pages: 10936~10941

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b12121

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] [Pt17(CO)12(PPh3)8]n+ (n = 1, 2): Synthesis and Geometric/Electronic Structures2017

    • Author(s)
      L. V. Nair, S. Hossain, S. Wakayama, S. Takagi, M. Yoshioka, J. Maekawa, A. Harasawa, B. Kumar, Y. Niihori, W. Kurashige, Y. Negishi
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b00978

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Perspective: Exchange Reactions in Thiolate-Protected Metal Clusters2017

    • Author(s)
      Y. Niihori, S. Hossain, B. Kumar, L. V. Nair, W. Kurashige, Y. Negishi
    • Journal Title

      APL Mater.

      Volume: 5 Pages: 053201

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1063/1.4978373

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] SWCNT Photocatalyst: Hydrogen Evolution from Water upon Photoexcitation of (8,3)SWCNT at 680-nm Light2017

    • Author(s)
      N. Murakami, Y. Tango, H. Miyake, T. Tajima, Y. Nishina, W. Kurashige, Y. Negishi, Y. Takaguchi
    • Journal Title

      Sci. Rep.

      Volume: 7 Pages: 43445

    • DOI

      10.1038/srep43445

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Separation of Glutathionate-Protected Gold Clusters by Reversed-Phase Ion Pair High-Performance Liquid Chromatography2017

    • Author(s)
      Y. Niihori, Y. Kikuchi, D. Shima, C. Uchida, S. Sharma, S. Hossain, W. Kurashige, Y. Negishi
    • Journal Title

      Ind. Eng. Chem. Res.

      Volume: 56 Pages: 1029-1035

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.6b03814

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Ligand Exchange Reactions in Thiolate-Protected Au25 Nanoclusters with Selenolates or Tellurolates: Preferential Exchange Sites and Effects on Electronic Structure2016

    • Author(s)
      S. Hossain, W. Kurashige, S. Wakayama, B. Kumar, L. V. Nair, Y. Niihori, Y. Negishi
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 120 Pages: 25861-25869

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b08636

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Tuning the Electronic Structure of Thiolate-Protected 25-Atom Clusters by Co-Substitution with Metals Having Different Preferential Sites2016

    • Author(s)
      S. Sharma, S. Yamazoe, T. Ono, W. Kurashige, Y. Niihori, K. Nobusada, T. Tsukuda, Y. Negishi
    • Journal Title

      Dalton Trans.

      Volume: 45 Pages: 18064-18068

    • DOI

      10.1039/C6DT03214A

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Halogen Adsorbates on Polymer-Stabilized Gold Clusters:Mass Spectrometric Detection and Effects on Catalysis2016

    • Author(s)
      R. Ishida, S. Arii, W. Kurashige, S. Yamazoe, K. Koyasu, Y. Negishi, T. Tsukuda
    • Journal Title

      Chin. J. Catal.

      Volume: 37 Pages: 1656-1661

    • DOI

      10.1016/S1872-2067(16)62501-9

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Elucidation of Size Dependence of Au Cluster Co-Catalyst on Water-Splitting Photocatalytic Activity2017

    • Author(s)
      Wataru Kurashige, Takumi Terui, Daiki Ishii, Shun Yoshino, Rina Kumazawa, Rui Hayashi, Shunsuke Nozawa, Yuichi Negishi
    • Organizer
      2017 International Conference on Artificial Photosynthesis
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] チオラート保護金クラスターの高機能化手段の確立と応用への展開2016

    • Author(s)
      藏重亘、根岸雄一
    • Organizer
      若手研究者のための機能性材料シンポジウム2016
    • Place of Presentation
      山形大学小白川キャンパス(山形県)
    • Year and Date
      2016-12-08 – 2016-12-09
  • [Presentation] 精密合成された金クラスターの助触媒利用とその展望2016

    • Author(s)
      藏重亘、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • Organizer
      新学術領域研究「人工光合成」若手研究者育成シンポジウム
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス(滋賀県)
    • Year and Date
      2016-11-18 – 2016-11-19
  • [Presentation] カルコゲナート配位子が金25量体クラスターの電子・幾何構造に与える影響の解明2016

    • Author(s)
      藏重亘、Hossain Sakiat、若山彰太、根岸雄一
    • Organizer
      第67回コロイドおよび界面化学討論会
    • Place of Presentation
      北海道教育大学旭川校(北海道)
    • Year and Date
      2016-09-22 – 2016-09-24
  • [Presentation] 精密担持金クラスター助触媒が水分解光触媒活性に与える影響の解明2016

    • Author(s)
      藏重亘、石井大樹、照井琢王、熊澤里菜、吉野駿、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • Organizer
      ナノ学会第14回大会
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(福岡県)
    • Year and Date
      2016-05-10 – 2016-05-12
  • [Book] Descriptive Inorganic Chemistry Researches of Metal Compounds2017

    • Author(s)
      Bharat Kumar, Yoshiki Niihori, Wataru Kurashige, Yuichi Negishi
    • Total Pages
      印刷中
    • Publisher
      InTech's publishing
  • [Book] Stimuli-responsive interface: fabrication and application2016

    • Author(s)
      Sachil Sharma, Yoshiki Niihori, Wataru Kurashige, Yuichi Negishi
    • Total Pages
      313 (109-125)
    • Publisher
      Springer
  • [Book] Supra-Materials Nanoarchitectonics2016

    • Author(s)
      Sachil Sharma, Wataru Kurashige, Yoshiki Niihori, Yuichi Negishi
    • Total Pages
      346 (3-32)
    • Publisher
      Elsevier

URL: 

Published: 2018-01-16  

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