2017 Fiscal Year Research-status Report
均質化法と連鎖反応理論による電気化学触媒反応の数理モデル構築
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16KT0023
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| Research Institution | Meiji University |
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Principal Investigator |
小川 知之 明治大学, 総合数理学部, 専任教授 (80211811)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
宮路 智行 明治大学, 研究・知財戦略機構, 特任講師 (20613342)
坂元 孝志 明治大学, 理工学部, 専任講師 (30546891)
中西 周次 大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (40333447)
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| Project Period (FY) |
2016-07-19 – 2019-03-31
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| Keywords | 多電子移動 / Tributsch-Pohlmannモデル / 自己組織的連鎖反応 / 移流拡散 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
白金等の優れた既存の触媒は、あたかも自己組織的に電子移動を促進しているかのように連鎖反応を効率的に行っているが、現状の電気化学理論はこれを理解するに至っていない。一方、生物はこうした希少金属を使わずして高効率なエネルギー変換を実現している。本研究課題では、合成分子から多電子移動性を示す触媒開発を目指す実験解析と非線形ダイナミクス理論の相互研究により、現象論的モデルを導きだし自己組織的連鎖反応を理解することを目指す。またその足がかりとなる数学的な準備を始める。連鎖反応 の各過程に生成物からのフィードバックを仮定した Tributsch-Pohlmannモデルは多電子移動を説明し得る現象論モデルの卵と考えられている。
Tributsch-Pohlmannモデルはプリゴジンの連鎖反応理論を一般化し、ある状態から別のある状態に遷移する際に際に中間生成体を経てゆくと考える。多電子が一気に移動するというのは、この中間生成体にほとんど止まらずに別の状態に急速な遷移が起るということである。この反応を加速するためにTributschは、仮想的な中間生成物を考え、中間生成体の反応定数が中間生成物濃度に依存すると考えたのである。中間生成体方向に連続極限をとり、見かけ上は非線形の増殖項のある移流拡散方程式が得られる。昨年度に引き続き、Tributsch-Pohlmannモデルの解析を進めた。まず境界条件を定式化し、ある条件下では確かに自己触媒的に加速が実現することを確認した。このモデルは、空間的にはあるところで起きている現象なので、これを電極方向に拡張したモデルを試行錯誤しながら構築している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度に引き続きTributsch-Pohlmannモデルの解析を進めた。まず境界条件を定式化し、ある条件下では確かに自己触媒的に加速が実現することを確認した。また境界条件だけでなく、中間生成物の初期条件も重要で、実際に現れるのは、パルス進行波でなく、次第に増殖する孤立波である。数値的に特徴的な解が得られているが、数学的な定式化は未着手である。このモデルは、空間的にはあるところで起きている現象なので、これを電極方向に拡張したモデルも試行錯誤しながら構築している。
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| Strategy for Future Research Activity |
Tributsch-Pohlmannモデルに現れる自己触媒的に加速が実現するパルス解の数学的な定式化を行う。また電極方向に拡張したモデルを作る。その際、電極方向は何らかのランダムネスやミクロな構造を入れることが重要で、均質化極限をとる定式化などの可能性を探る。
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| Causes of Carryover |
適切な研究推進員を見つけられなかった。昨年度末にようやく適当なポスドクが見つかり、２０１８年度は雇用する予定である。
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