2018 Fiscal Year Research-status Report
均質化法と連鎖反応理論による電気化学触媒反応の数理モデル構築
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16KT0023
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| Research Institution | Meiji University |
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Principal Investigator |
小川 知之 明治大学, 総合数理学部, 専任教授 (80211811)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
宮路 智行 明治大学, 研究・知財戦略機構, 特任准教授 (20613342)
坂元 孝志 明治大学, 理工学部, 専任講師 (30546891)
中西 周次 大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 教授 (40333447)
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| Project Period (FY) |
2016-07-19 – 2020-03-31
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| Keywords | 多電子移動 / Tributsch-Pohlmannモデル / 自己組織的連鎖反応 / 移流拡散 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
白金等の優れた既存の触媒は、あたかも自己組織的に電子移動を促進しているかのように連鎖反応を効率的に行っているが、現状の電気化学理論はこれを理解するに至っていない。一方、生物はこうした希少金属を使わずして高効率なエネルギー変換を実現している。本研究課題では、合成分子から多電子移動性を示す触媒開発を目指す実験解析と非線形ダイナミクス理論の相互研究により、現象論的モデルを導きだし自己組織的連鎖反応を理解することを目指す。またその足がかりとなる数学的な準備を始める。連鎖反応の各過程に生成物からのフィードバックを仮定した Tributsch-Pohlmannモデルは多電子移動を説明し得る現象論モデルの卵と考えられている。
Tributsch-Pohlmannモデルはプリゴジンの連鎖反応理論を一般化し、ある状態から別のある状態に遷移する際に際に中間生成体を経てゆくと考える。多電子が一気に移動するというのは、この中間生成体にほとんど止まらずに別の状態に急速な遷移が起るということである。この反応を加速するためにTributschは、仮想的な中間生成物を考え、中間生成体の反応定数が中間生成物濃度に依存すると考えたのである。中間生成体方向に連続極限をとり、見かけ上は非線形の増殖項のある移流拡散方程式が得られる。昨年度に引き続き、Tributsch-Pohlmannモデルの解析を進めた。ある条件下では、TPモデルの時間発展として増大するパルス進行波的な解が得られているが、この物理的解釈を議論した。一見、自己触媒的に加速が実現しているが、実際には端点での最終状態が重要でこの値を大きくすることが必要である。最終状態の境界条件及び材料の空間方向の自由度に関する依存性を数値計算により解析した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
昨年度に引き続きTributsch-Pohlmannモデルの解析を進めた。まず境界条件を定式化し、ある条件下では、TPモデルの時間発展として増大するパルス進行波的な解が得られているが、この物理的解釈を議論した。一見、自己触媒的に加速が実現しているが、実際には端点での最終状態が重要でこの値を大きくすることが必要である。最終状態の境界条件及び材料の空間方向の自由度に関する依存性を数値計算により解析した。特に材料の自由度に関しては、実験サイドを十分なやりとりを行うことができず、仮想的な数値シミュレーションを行った。すなわち係数のランダムネスをパラメーターとしてその依存性を調べた。
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| Strategy for Future Research Activity |
Tributsch-Pohlmannモデルに現れる自己触媒的に加速が実現する解の数学的な定式化を行う。また電極方向に拡張したモデルを作る。電極全体として最終状態が入力状態より大きくなるような条件を数値的に探る。その際、実験サイドとの議論に基づいて、電極方向のミクロな構造を入れることが重要で、均質化極限をとりマクロスコピックなモデルを構築する。
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| Causes of Carryover |
多電子移動性を持つような材料で起きている現象を理解するために、自己組織的連鎖反応モデルを構築することを目指している。TPモデルにおいて境界条件及び材料の空間方向の自由度がどのように連鎖反応に影響を及ぼすか数値計算を行った。次に実験サイドとの研究討議が必要であるが研究代表者の学内運営業務によりスケジュール調整が難しかった。ついては研究期間を延長して、研究グループ内の研究討議に十分な時間を確保する予定である。
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