2006 Fiscal Year Annual Research Report
担持銀触媒上でのHC-SCRにおける表面ダイナミクス
| Project/Area Number |
17034023
|
|---|
| Research Institution | Nagoya University |
|---|
Principal Investigator |
薩摩 篤 名古屋大学, 大学院工学研究科, 教授 (00215758)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
沢辺 恭一 名古屋大学, 大学院工学研究科, 講師 (80235473)
清水 研一 名古屋大学, 大学院工学研究科, 助手 (60324000)
|
|---|
| Keywords | 銀 / クラスター / NO選択還元 / ディーゼル排ガス / in-situ分光 / 量子化学計算 / ダイナミクス解析 / 反応機構 |
|---|
| Research Abstract |
ディーゼルエンジンから発生する窒素酸化物(NOx)の除去法開発の取り組みが世界的に行われている。炭化水素による触媒選択還元法は有望な方式であり、担持Ag触媒は最有力候補の一つである。我々はAg触媒の特徴的な挙動として、表面Agが反応場に応じて可逆的に凝集・分散し、その際に生じるAgクラスターが極めて高い触媒活性を示すことを明らかにしている。本研究では表面Agクラスターの表面ダイナミクスと触媒反応活性の関係を検討する。本年度は班内での共同研究を含めて次の成果を得ることができた。
[1.In-situ EXAFSによるダイナミクス解析]
これまでAgクラスターはin-situ UV-Visのみで観察していたが、今回鳥取大学奥村先生との共同研究によりQXAFS(SPring-8)によるin-situダイナミクス解析を試みた。酸素含有条件を基本とし、水素の添加によるAg種の構造変化を観察したところ、可逆的にAg-O結合とAg-Ag結合の配位数が変化した。すなわちAg^+イオンと平均原子数4個のAgクラスターが可逆的に形成していることをQXAFSによって確かめることができた。
[2.Agゼオライト上での反応中間体]
In-situ FT/IRによりAgゼオライト上での反応機構の検討を行った。基本的にAg/Al_2O_3と同様にアセテートとナイトレートを経由してNOの窒素までの還元が進むが、新たな反応中間体としてCH_3NO_2を観察することが出来、後段のNCO種,NH3種を含む反応経路を明らかにすることができた。
|
