放射光光電子顕微鏡によるナノ分光法の開発

2008 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 17101004
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 尾嶋 正治 The University of Tokyo, 大学院・工学系研究科, 教授 (30280928)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 組頭 広志 東京大学, 大学院・工学系研究科, 准教授 (00345092) ; 大久保 勇男 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教 (20376487) ; 堀場 弘司 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教 (10415292) ; 小野 寛太 高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (70282572)
• Keywords: 放射光X線粒子線 / 電子顕微鏡 / 強相関電子系 / ナノ材料 / 環境材料

Research Abstract

今年度はSPring-8長直線部(27m)に設置する東大放射光アウトステーションの建設を重点的に進めた。主な研究成果を以下に示す。
1)昨年度開発した大面積用走査型パルスレーザーMBE装置を用いて、LaCoO3-LaNiO3-LaNiO3組成傾斜薄膜、La2NiMnO6強磁膣半導体薄膜、CaCu3Mn4012薄膜などのエピタキシャル成長を実現するとともに、放射光微小ビームを用いた電子状態解析を行った。これにより、強磁性半導体がp型であること、また強磁性の起源を明らかにすることが出来た。
2)絶縁膜同士のヘテロ界面で生じる金属伝導現象をミクロスコピックな軟X腺光電子分光で解析し、TiO2終端Nb:SrTiO3薄膜上にエビ成長したLaAlO3薄膜との界面でのみ生じる金属層が従来言われていたTi3dl状態によるものではなく、バンドの下方ベンドで生じる電子蓄積によるものであることを明らかにした。この成果は絶縁体界面に生じる金属層の起源を初めて明らかにしたもので、Phy.Rev.Lett.誌および日経産業新聞などに発表した。また硬X線光電子分光によってSrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3/SrTiO3界面のdeadlayer生成メカニズムを解明し、界面特性向上の指針を得た。
3)SPELEEMの空間分解能を向上させるため、振動によるドリフトを補正する方式を工夫して約21nmという空間分解能を達成した。Pt/TaO, CuO/Pt抵抗変化型メモリーにパルス電界を印加して導電パスを形成させた試料のSPELEE観察を行った。その結果、電極界面の酸化膜が電界で還元されて低抵抗になっていることを解明した。さらに硬X線光電子分光によってRt電極近傍界面のTa2O5が還元されて伝導層を形成していることを明らかにした。これらの成果はプロセスが簡便なため次世代不揮発メモリーとして大きな注目を集めている抵抗変化素子の機構解明に繋がっており、より高性能素子開発に大きな貢献をしたものである。
4)ナノビーム走査による角度分解光電子分光で3次元分布を測定する装置を設計・製作し、KEK-PFのアンジュレ一夕ビームラインにおいて放射光集光特性評価を行った。その結果、空間分解能が約370nmであることが分かり、SPring-8でピンホ￣ルーゾーンプレート間距離を15mにすることで50nm空間分解能の達成が可能という見通しが得られた。
5)3次元ナノESCAで深さ方向分布を解析するソフトを開発し、LSI構造を基板側からの研磨、エッチングで除去し、裏面からト絶縁膜の分布を角度分解光電子分光で求める手法を初めて開発した。この成果はLSI企業から強く求められていたもので、2009年春季応物学会で大きな注目を集めた。
6)ゾーンプレートを用いた放射光透過型軟X線顕微鏡によって脂質膜の面内不均性(脂質ドメイン)のイメージング(C, N吸収を試みた。

Research Products

• [Journal Article] Fabrication and characterization of AIN/InN heterostructures (2009)
  • Author(s): T. Fujii, K. Shimomoto, R, Ohba,Y.Toyoshima, K. Horiba, J. Ohta, H. Fujioka, M. Oshima, S. Ueda, H. Yoshikawa, and K. Kobayashi
  • Journal Title: Appl. Phys. Exp. 2 Pages: 011002, 1-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] X-ray absorption studies of electronic structures in carbon alloy cathode catalysts for PEFC (2009)
  • Author(s): H. Niwa, K. Horiba, Y. Harada, M. Oshima, T. Ikeda, K. Terakura, J. Ozaki, and S. Miyata
  • Journal Title: J. Poert Soutcrs 187 Pages: 93-97
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Angle-resolved photoemission study of Nb-doped SrTiO3 (2009)
  • Author(s): M. Takizawa, K. Maekawa, H. Wadati, T. Yoshida, A. Fujimori, H. Kumigashira, and M. Oshima
  • Journal Title: Phys. Rev. B 187 Pages: 93-97
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effects of thermal annealing on charge density and N chemical states in HfSiON films (2009)
  • Author(s): T. Tanimura, S. Toyoda, H. Kumigashira, M. Oshima, G. L. Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett 94 Pages: 082903, 1-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Thickness dependent electronic structure of La0.6Sr0.4MnO3 1ayer in SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3/SrTiO3 heterostructures studied by hardx-ray photoemission spectroscopy (2009)
  • Author(s): K. Yoshimatsu, K. Horiba, H. Kumigashira, E. Ikenaga, and M. Oshima
  • Journal Title: Appl. Phys 94 Pages: 071901, 1-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Trap-controlled space-charge-limited-current mechanism in resistance switching at metal/manganese oxide interfac (2008)
  • Author(s): T. Harada, I. Ohkubo, K. Tsubouchi, H. Kumigashira, T. Ohnishi, M. Lippmaa, Y. Matsumoto, H. Koinumad, and M. Oshima
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett. 92 Pages: 222113, 1-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Elrvytonic band structure of transparent conductor:Nb-doped anatase TiO2 (2008)
  • Author(s): T. Hitosugi, H. Kamisaka, K. Yamashita, H. Nogawa, Y. Furubayashi, S. Nakao, N. Yamada, A. Chikamatsu, H. Kumigashira, M. Oshima, Y. Hirose, T. Shimada, and T. Hasegawa
  • Journal Title: Appl. Phys. Express 1 Pages: 111203-1-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Carbon alloy catalysts:Active sites for oxygen reduction reaction (2008)
  • Author(s): T. Ikeda, Mauro Boero, S-F Huang, K. Terakura, M. Oshima and J. Ozaki
  • Journal Title: J. Phys. Chem 112 Pages: 14706-14709
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Control of oxidation and reduction by ambient-control annealing for HfSiOxNy/Si gate stack studied by synchrotron-radiation photoemisshion spectroscopy (2008)
  • Author(s): H. Kamada, T. Tanimura, S. Toyoda, H. Kumigashira, M. Oshima, G. L, Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett. 93 Pages: 212903, 1-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Band-bending inhomogeneity of An adsorbed surface evaluated with Si 2p core-level spectra (2008)
  • Author(s): Canhua Liu, I. Matsuda, T. Hirahara, S. Hasegawa, J. Okabayashi, S. Toyoda and M. Oshima
  • Journal Title: Surf. Sci, 602 Pages: 3316-3322
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Tinv Scaling and Gate Leakage Reduction for n-Type Metal Oxide Semiconductor Field Effect Transistor with HfSix/HfO2 Gate Stack by Interfacial Layer Formation Using Ozone Water-Last Treatment (2008)
  • Author(s): I. Oshiyama, K. Tai, T. Hirano, S. Yamaguchi, K. Tanaka, Y. Hagimoto, T. Uemura, T. Ando, K. Watanabe, R. Yamamoto, S. Kanda, J. L. Wang, Y. Tateshita, H. Wakabayashi, Y. Tagawa, M. Tsukamoto, H. Iwamoto, M. Saito, M. Oshima, S. Toyoda, N. Nagashima, and S. Kadomura
  • Journal Title: Jpn. J. Appl. Phys. 47 Pages: 2379-2382
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Determination of band structures of InN/GaN interfaces by synchrotron radiation hard X-ray Photoemission spectroscopy (2008)
  • Author(s): Y. Toyoshima, K. Horiba, M. Oshima, J. Ohta, H. Fujioka, H. Miki, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa and K, Kobayashi
  • Journal Title: e-Journal of Surfhce Science and Nanotechnology 6 Pages: 254-257
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Epitaxial growth and surface metal1ic nature of LaNiO3 thin filmS (2008)
  • Author(s): K. Tsubouchi, I. Ohkubo, H. Kumigashira, Y. Matsumoto, T. Ohnishi, M. Lippmaa, H. Koinuma, and M. Oshima
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett 92 Pages: 262109, 1-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Application of SPELEEM to high-k gate dielectrics:relationship between surface morphology and photoelectron spectra during Hf-silicide formation (2008)
  • Author(s): R, Yasuhara, T. Taniuchil, H. Kumigashiral, M. Oshimal, F. Z. Guo, K. Ono, T. Kinoshita. K. Ikeda, G-L Liu, Z. Liu, and K. Usuda
  • Journal Title: Appl. Surf. Sci. 254 Pages: 4757-4761
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Origin of metallic states at the heterointerface between the band insulators LaAlO3 and SrTiO3 (2008)
  • Author(s): K. Yoshimatsu, R. Yasuhara, H. Kumlgashira and M. Oshima
  • Journal Title: Phys. Rev. Lett. 101 Pages: 026802, 1-4
  • Peer Reviewed
• [Presentation] In-depth profile of Hf-based gate insulator films on Si substrates studied by angle-resolved photoelectron spectroscopy using synchrotronradiation (2009)
  • Author(s): S. Toyoda, H. Kumigashiral, M. Oshima, G. Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • Organizer: The International workshop for Surface Analysis and Standardization'09, orgamized by the Surface Analysis Society of Japan
  • Place of Presentation: Okinawa, Japan
  • Year and Date: 20090315-18
• [Presentation] 硬X線光電子分元法による電界誘起抵抗スイッチング現象に伴う電子状態変化の観測 (2009)
  • Author(s): 安原隆太郎, 堀場弘司, 組頭広志, 魏志強, 菅谷英生, 高木剛, 池永英司, 尾嶋正治
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-04-02
• [Presentation] Lal-xSrxMnO3/Nb:STO(001)薄膜における表面電子状態の組成依存性 (2009)
  • Author(s): 古川陽子, 簑原誠人. 吉松公平, 組頭広志, 尾嶋正治
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-04-02
• [Presentation] in situ 放射光光電子分光を用いたメタルゲート/HfSiO_/Siの熱的安定性解析 (2009)
  • Author(s): 鎌田洋之, 谷村龍彦, 豊田智史, 組頭広志, 尾嶋正治, 劉国林, 劉紫園, 池田和人, 助川孝江
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-04-01
• [Presentation] 裏面角度分解放射光光電子分光によるTiN/LaO/Siゲートスタック構造の化学状態識別深さ方向分析 (2009)
  • Author(s): 豊田智史, 鎌田洋之, 谷村龍彦, 組頭広志, 尾嶋正治, 大塚俊宏, 畑良文, 丹羽正昭
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-04-01
• [Presentation] 次元走査型光電子顕微鏡装置(3DナノESCA)の開発 (2009)
  • Author(s): 中村友紀, 豊島安志, 豊田智史, 堀場弘司, 組頭広志, 尾嶋正治, 雨宮健太
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-03-31
• [Presentation] Al/La0.7Ca0.3MnO3ヘテロ接合における抵抗変化現象と界面電子状態 (2009)
  • Author(s): 山本大貴, 安原隆太郎, 久保勇男, 組頭広志, 尾嶋正治
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-03-31
• [Presentation] 抵抗変化現象を示すAl/Pr0.7Ca0.3MnO3界面のin-situ放射光光電子分光 (2009)
  • Author(s): 安原隆太郎, 山本大貴, 大久保勇男, 組頭広志, 尾嶋正治
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-03-31
• [Presentation] SrVO3薄膜のin situ 放射光光電子分光スペクトルの膜厚依存性 (2009)
  • Author(s): 岡部崇志, 吉松公平, 組頭広志, 柏崎真一, 藤森淳, 尾嶋正治
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-03-30
• [Presentation] Thickness dependent electronic structure of La0.6Sr0.4MnO3 layer in SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3/SrTiO3 heterostructures studied by hard x-ray photoemission spectroscopy (2009)
  • Author(s): K. Yoshimatsu, KHoriba, H. Kumigashira, E. Ikenaga, and M. Oshima
  • Organizer: AIST-RIKEN Joint WS on "Emergent Phenomena of Correlated Materials"
  • Place of Presentation: Okinawa, Japan
  • Year and Date: 2009-03-05
• [Presentation] In-situ photoelectron spectroscopy and photoemission electron microscopy for local electronic and magnetic structures of transition metal oxide thin films (2008)
  • Author(s): Masahiro Oshima
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnorog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Charging and extra-atomic relaxation in SiO2 films on Sistudied by soft x-ray synchrotron-radiation photoemission spectroscopy (2008)
  • Author(s): Satoshi TOYODA, Jun OKABAYASHI, Hiroshi Kumigashira, Masaharu OSHIMA, Guo-Lin Liu, Ziyuan LIU, Kazuto IKEDA, Koji USUDA
  • Organizer: lmternadonal Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: Intermational Symposium on Surface Science and Nanotechnology
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Depth profiling of chemical states and charge density in HfSiON by photoemission spectroscopy using synchrotron radiation (2008)
  • Author(s): Tatsuhiko TANIMURA, Satoshi TOYODA, Hiroshi KUMIGASHIRA, Masaharu OSHIMA, Kazuto IKEDA, Guo-Lin LIU, Ziyuan LIU
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Electronic struCture of ferromagnetic semiconductor LaNi0.5Mn0.5O3 evaluated by synchrotron-radiation photoelectton spectroscopy and optical spectroscopy (2008)
  • Author(s): M. Kitamura, T. Ishihara, I. Ohkubo, M. Matsunami, K. Horiba, H. Kumigashira Y. Matsumoto, S. Shin, H. Koinuma, and M, Oshima
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Fabrication and band alignment of Al2O3 films on Si grown by new CVD (2008)
  • Author(s): Gang He, Satoshi Toyoda, Masaharu Oshima and Yukihiro Shimogaki
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Detemiation of band structures of InN/GaN interfaces by synchrotron radiation hard X-ray photoemission spectroscopy (2008)
  • Author(s): Y. Toyoshima, K. Horibal, J. Ohta, H. Fujioka, M. Oshima, H. Miki, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, K. Kobayashi
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Electronic StruCture of Carbon Alloy Cathode Catalysts for Polymer Electrolyte Fuel Cells (2008)
  • Author(s): H. Niwa, K. Horiba, Y. Harada, M. Oshima, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, K. Kobayashi, T. Ikeda, K. Terakuara, J. Ozaki, S. Miyata
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] 0rientation dependence in surfhce electronics truCtures of SrTiO3 (2008)
  • Author(s): Yoko Furukawa, Makoto Minohara, Hiroshi Kumigashira, Masaharu Oshima
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Effects of ambient gas and nitrogen incorporation upon thermal stability in HfSiO(N)/Si studied by SR-PES (2008)
  • Author(s): H. Kamada, T. Tanimura, S. Toyoda, H. Kumigashira, M. Oshima, G. L. Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Conduction mechanism in resistance switching at metal/manganite interfaces (2008)
  • Author(s): T. Harada, I. Ohknbo, K. Tsubouchi, H. Kumigashira, T. Ohnishi, M. Lippmaa, Y. Matsumoto, H. Koinuma, and M. Oshima
  • Organizer: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • Place of Presentation: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • Year and Date: 20081109-13
• [Presentation] Combinatorial in situ growth and synchrotron radiation nano-scale analysis of thin films for oxide electronics (2008)
  • Author(s): Masahrn Oshima
  • Organizer: The lllth Eastern Forum of Science and Technology
  • Place of Presentation: Shanghai China
  • Year and Date: 20080617-18
• [Presentation] Electric-Field-Induced Resistance Switching at Metaul/Insulator Interface toward Resistance RAM (2008)
  • Author(s): Isao Ohkubo, Takayuki Haradl, Kenta Tsubouchi, Genya Sugano, Hiroshi Kumigashira, Tsuyoshi Ohnishi, Mikk Lippmaa, Yuji Matsumoto, Hideomi Koinuma and Masaharu Oshima
  • Organizer: IWDTF-08(2008 International Workshop on DIELECTRIC THIN FILMS FOR FUTURE ULSII DEVICES:SCIENCE AND TECHNOLOGY)
  • Place of Presentation: Tokyo Institute of Technology, Tokyo, Japan
  • Year and Date: 2008-11-07
• [Presentation] 終端制御SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3界面の硬X線光電子分光 (2008)
  • Author(s): 吉松公平, 堀場弘司, 組頭広志, 池永英司, 尾嶋正治
  • Organizer: 日本物理学会2008年秋季大会
  • Place of Presentation: 岩手大学上田キャンパス
  • Year and Date: 2008-09-21
• [Presentation] Observation of inhomogeneous chemical states associated with resistance changes of Pt/CuO/Pt structures by photoemission electron microscopy (2008)
  • Author(s): R. Yasuhara, K. Fujiwara, K. Horibal, M. Kotsugi, F. Guo, H. Kumigashira, M. Oshima, and H. Takagi
  • Organizer: XV International Workshop on Oxide Electronics
  • Place of Presentation: Estes Park, Colorado, U. S. A.
  • Year and Date: 2008-09-16
• [Presentation] Band Diagrams of Perovskite Oxide Heterojunctions (2008)
  • Author(s): H. Kumigashira, M. Minohara, K. Yoshimatsu, and M. Oshima
  • Organizer: XV International Workshop on Oxide Electronics
  • Place of Presentation: Estes Park, Colorado, U. S. A.
  • Year and Date: 2008-09-15
• [Presentation] Electronic struCture of termination-controlled SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3 interfhce studied by hard X-ray photoemission spectroscopy (2008)
  • Author(s): K. Yoshimatsu, K. Horiba, H. Kumigashira, E. Ikenaga, and M. Oshima
  • Organizer: XV International Workshop on Oxide Electronics
  • Place of Presentation: Estes Park, Colorado, U. S. A.
  • Year and Date: 2008-09-15
• [Presentation] 放射光光電子分光によるHfSiON膜中電荷密度加熱酸素分圧依存性の解析 (2008)
  • Author(s): 谷村龍彦, 豊田智史, 組頭広志, 尾嶋正治, 池田和人, 劉 国林. 劉 紫園
  • Organizer: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス
  • Year and Date: 2008-09-03
• [Presentation] Lal-xSrxMnO3/Nb:SrTiO3界面ショットキー障壁高さの組成依存性 (2008)
  • Author(s): 簑原誠大, 安原隆太郎, 組頭広志, 尾嶋正治
  • Organizer: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス
  • Year and Date: 2008-09-02
• [Presentation] 金属/Pr0.7Ca0.3MnO3界面型抵抗変化素子における空間電荷制限電流の重要性 (2008)
  • Author(s): 原田尚之, 大久保勇男,坪内賢太,組頭広志,大西剛,Mikk Lippmaa,松本祐司,鯉沼秀臣,尾嶋正治
  • Organizer: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス
  • Year and Date: 2008-09-02
• [Presentation] Metal/Pr0.7Ca0.3MnO3ショットキー接合における電流・電圧特性の電極依存性(3) (2008)
  • Author(s): 原田尚之, 大久保勇男, 組頭広志, 大西剛, 松本祐司, Mikk Lippmaa, 鯉沼秀臣, 尾嶋正治
  • Organizer: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス
  • Year and Date: 2008-09-02
• [Remarks]
  • URL: http://www.oshimalab.tu-tokyo.ac.jp/