2007 Fiscal Year Annual Research Report
HTSとin-situ表面観察を統合したオンサイトGTLプロセスのための触媒開発
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17106011
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
山田 宗慶 Tohoku University, 大学院・工学研究科, 教授 (40091764)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小俣 光司 東北大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (70185669)
小泉 直人 東北大学, 大学院・工学研究科, 助教 (50302188)
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| Keywords | HTS / コンビナトリアルツール / In-situキャラクタリゼーション / キレート剤 / 超高活性触媒 / オンサイトGTLプロセス / 合成ガス製造 / FT合成 |
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| Research Abstract |
オンサイトGTLプロセスを構築するためには,合成ガス製造触媒とFischer-Tropsch合成(FTS)触媒の活性を飛躍的に向上させることが不可欠である.本研究では筆者らが独自に開発した触媒のin-situキャラクタリゼーション法ならびにコンビナトリアルツールをこれまで以上に先鋭化させるとともに,それらを有機的に統合することによって,最終的に超高活性触媒の開発を試みる.本年度の主な成果を以下に記す.HTS反応器split&pool手法により調製した1080種類の触媒ライブラリーから,呈色型活性検出器ならびにGCを併用することにより数回の高圧活性試験で有望な触媒を見出せる手法を確立した.
In-situキャラクタリゼーション筆者らはCo/SiO_2触媒の調製時にキレート剤を用いることによってそのFTS活性が著しく向上することをはじめて見出している.この新規な活性向上効果を一層発展させるため,FTS活性種の形成過程をin-situキャラクタリゼーション法によって調べた.その結果,含浸過程で硝酸Co種とCo-キレート錯体が共存することにより,従来の触媒調製法ではCo濃度が低い時にしか形成しないといわれていた高分散FTS活性種が高Co濃度時にも効率よく形成することを明らかにした.
GTLプロセスのための触媒開発
酸化的改質触媒:ニッケルよりも酸素親和性の高い酸化希土類金属酸化物を担体とし,水素の表面拡散を促進する炭酸塩化合物を希釈材とする触媒を設計した.その結果,Ni/アルミナ触媒が速やかに失活するような酸素転化率が低く気相に酸素がメタンと共存する状況下において,SrCO_3希釈のNi/Sc_2O_3の安定性が高いことを見出した.
FTS触媒:硝酸Co水溶液とキレート剤(CyDTA)水溶液を逐次含浸してCo/SiO_2触媒を調製することにより,これまでの同時含浸法では調製できなかったCo濃度20mass%の触媒の調製に成功した.さらに,この触媒を用いると,従来のチャンピオンデータと比較して2倍以上高い軽油収量が得られることも見出された.
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