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2008 Fiscal Year Annual Research Report

HTSとin-situ表面観察を統合したオンサイトGTLプロセスのための触媒開発

Research Project

Project/Area Number 17106011
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

山田 宗慶  Tohoku University, 大学院・工学研究科, 教授 (40091764)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 小俣 光司  東北大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (70185669)
冨重 圭一  筑波大学, 大学院・数理物質科学研究科, 准教授 (50262051)
小泉 直人  東北大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (50302188)
KeywordsHTS / コンビナトリアルツール / In-situキャラクタリゼーション / キレート剤 / 高活性触媒 / オンサイトGTLプロセス / 合成ガス製造 / FT合成
Research Abstract

本研究では研究代表者らが独自に開発した触媒のin-situキャラクタリゼーション法ならびにコンビナトリアルツールを先鋭化させ, それらを有機的に統合することによって, オンサイトGTLプロセスのための高活性触媒の開発を試みる. 本年度の主な成果を以下に記す.
HTS手法実験パラメータ, 触媒パラメータ, 触媒性能を, 相互に関係づける手法として, 前者ではラジアル基底関数ネットワーク, 後者では重回帰分析が有効であることを見出した. 直交表に基づいて設計した触媒の活性試験とin-situキャラクタリゼーションの結果から触媒性能に直接関与しているパラメータの抽出に成功した.
In-situキャラクタリゼーション昨年度に硝酸Co水溶液とキレート剤水溶液を逐次含浸して触媒を調製すると,H_2還元後に金属Co種が高分散して従来のチャンピオンデータを上回るFTS活性が得られることを見出した. 本年度は, H_2還元前の焼成過程に注骨して, Co種の分散性および微細構造変化をin-situ QExAFs(放射光), XPSによって調べた結果, キレート剤を用いると無水硝酸Co種が形成する過程でCoの分散性が向上することが見出された. SiO_2と無水硝酸Co種の相互作用を最適化することにより一層の金属Co種の分散性向上, すなわちFTS活性向上が期待される.
オンサイトGTLプロセスのための触媒開発
酸化的改質触媒 : 1000種類以上の触媒中, 最も活性の高かったNi-K/α-Al_2O_3触媒を解析した. 還元前の触媒には4種類(α、β、γ、δ)のNiOが含まれているが, 改質活性はα-NiO量とβ-NiO量の差で決まること, 改質選択率はNiOのフラクタル次元, 格子定数, 粒子径により決まること, を見出した.
FTS触媒 : これまでに見出されているキレート剤(例えばシクロヘキサンジアミン四酢酸, CyDTA)はいずれも水溶液中でCoイオンと安定な錯体を形成する. 本年度はCoイオンとの錯形成能が弱いグリコール類の効果を調べたところ, CyDTAとほぼ同等の活性向上効果が得られるという興味深い現象を見出した.

  • Research Products

    (35 results)

All 2009 2008 Other

All Journal Article (11 results) (of which Peer Reviewed: 11 results) Presentation (20 results) Book (3 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Preparation of highly active catalysts for ultra-clean fuels2009

    • Author(s)
      Naoto Koizumi, 他
    • Journal Title

      Catalysis Today 141

      Pages: 34-42

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Comparison of genetic programming, radial basis function network and polynomial equation used for response surface method for catalyst optimization2009

    • Author(s)
      Kohji Omata, 他
    • Journal Title

      Journal of the Japan Petroleum Institute 52

      Pages: 65-69

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalyst screening for oxidative reforming of methane in direct route using high pressure HTS reactor with syngas detection system by colorimetric reaction and gas chromatograph2009

    • Author(s)
      Kohji Omata, 他
    • Journal Title

      Journal of Combinatorial Chemistry 11

      Pages: 169-174

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Artificial neural network and grid search aided optimization of temperature profile of temperature gradient reactor for dimethyl ether synthesis from syngas2009

    • Author(s)
      Kohji Omata, 他
    • Journal Title

      Industrial&Engineering Chemistry Research 48

      Pages: 844-849

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation of highly active Co/SiO_2 catalyst with chelating agents for Fischer-Tropsch synthesis: Role of chelating agents2009

    • Author(s)
      Naoto Koizumi, 他
    • Journal Title

      Fischer-Tropsch Chemistry and Catalysis (印刷中)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Novel cluster-size dependent phenomenon in Fischer-Tropsch synthesis with SiO_2 supported Co cluster catalyst2009

    • Author(s)
      Naoto Koizumi, 他
    • Journal Title

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (印刷中)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Artificial neural network aided screening and optimization of additives to Co/SrCO_3 catalyst for dry reforming of methane under pressure2009

    • Author(s)
      Kokji Omata, 他
    • Journal Title

      Energy & Fuels (印刷中)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Artificial neural network aided screening for membrane disc catalyst for oxidative reforming of methane2009

    • Author(s)
      Kohji Omata, 他
    • Journal Title

      Appl. Catal. A : General (印刷中)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Improvement of the Fischer-Tropsch synthesis activity of Co/SiO_2 catalyst by the stepwise impregnation method with chelating agents2008

    • Author(s)
      Takehisa Mochizuki, 他
    • Journal Title

      Catalysis Letters 121

      Pages: 52-57

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of a high performance Cu-based ternary oxide catalyst for oxidative steam reforming of methanol using an artificial neural network2008

    • Author(s)
      Tetsuo Umegaki, 他
    • Journal Title

      Applied CatalysisA : General 351

      Pages: 210-216

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effective additives of Ni/α-Al_2O_3catalyst at low methane conversion ofoxidative refbrming for syngas f6rmation2008

    • Author(s)
      Kohji Omata, 他
    • Journal Title

      Applied CatalysisA : General 351

      Pages: 54-58

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ラジアル基底関数ネットワークによるメタン高圧酸化的改質触媒設計の試み2009

    • Author(s)
      小俣光司, 他
    • Organizer
      触媒討論会
    • Place of Presentation
      埼玉
    • Year and Date
      2009-03-31
  • [Presentation] メタンからの直接酸化改質による高速水素製造プロセス2009

    • Author(s)
      山田宗慶
    • Organizer
      第5回国際水素・燃料電池展FC EXPO 2009
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2009-02-27
  • [Presentation] Coal To Liquid : コンポジット触媒の設計と開発2008

    • Author(s)
      小俣光司
    • Organizer
      第13回石炭化学コロキウム
    • Place of Presentation
      仙台
    • Year and Date
      2008-12-09
  • [Presentation] Novel cluster-size dependent phenomenon in Fischer-Tropsch synthesis with SiO_2 sunnorted Co cluster catalyst2008

    • Author(s)
      N. Koizumi, 他
    • Organizer
      International Symposium on Surface Science and Nanotechnology
    • Place of Presentation
      Tokyo, Japan
    • Year and Date
      2008-11-10
  • [Presentation] キレート剤を用いて調製したCo/SiO_2触媒のFischer-Tropsch合成活性と表面構造2008

    • Author(s)
      小泉直人, 他
    • Organizer
      石油学会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2008-11-05
  • [Presentation] 逐次含浸法で調製したCo/SiO_2触媒のFischer-Tropsch合成活性と表面構造に及ぼすキレート剤の影響2008

    • Author(s)
      本郷大地, 他
    • Organizer
      石油学会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2008-11-05
  • [Presentation] HTS反応器を用いたメタンの酸化的改質触媒の探索2008

    • Author(s)
      堀口純平, 他
    • Organizer
      石油学会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2008-11-05
  • [Presentation] Co/SiO_2触媒を用いたFischer-Tropsch合成反応におけるCo含浸溶液へのグリコール添加効果2008

    • Author(s)
      鈴木重宣, 他
    • Organizer
      日本化学会
    • Place of Presentation
      青森
    • Year and Date
      2008-10-13
  • [Presentation] Liquid phasc deposition法を用いて調製したZrO_2/SiO_2を担体とするCo触媒のFT合成活性と選択性2008

    • Author(s)
      早坂泰彦, 他
    • Organizer
      日本化学会
    • Place of Presentation
      青森
    • Year and Date
      2008-10-13
  • [Presentation] 逐次含浸法で調製したキレート剤添加Co/SiO_2触媒のFT合成活性と表面構造2008

    • Author(s)
      井比幸也, 他
    • Organizer
      日本化学会
    • Place of Presentation
      青森
    • Year and Date
      2008-10-13
  • [Presentation] ニッケル触媒上でのメタンの酸化的改質反応に及ぼす触媒担体効果2008

    • Author(s)
      小林征志郎, 他
    • Organizer
      日本化学会
    • Place of Presentation
      青森
    • Year and Date
      2008-10-13
  • [Presentation] HTS反応器を用いたメタンの酸化的改質触媒の探索2008

    • Author(s)
      堀口純平, 他
    • Organizer
      日本化学会
    • Place of Presentation
      青森
    • Year and Date
      2008-10-13
  • [Presentation] Co/SiO_2触媒のFischer-Tropsch合成活性と触媒調製過程におけるCo種の構造に及ぼすキレート剤の効果2008

    • Author(s)
      小泉直人, 他
    • Organizer
      石炭科学会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2008-10-09
  • [Presentation] メタンの高圧酸化改質用Ni/Sc_2O_3触媒の活性の検討2008

    • Author(s)
      小俣光司, 他
    • Organizer
      触媒討論会
    • Place of Presentation
      名古屋
    • Year and Date
      2008-09-26
  • [Presentation] Preparation of highly active Co/SiO_2 catalyst with chelating agents for Fischer-Tropsch synthesis : Role of chelating agents2008

    • Author(s)
      N. Koizumi, 他
    • Organizer
      236^<th> American Chemical Society National Meeting
    • Place of Presentation
      Philadelphia, USA
    • Year and Date
      2008-08-19
  • [Presentation] 逐次含浸法で調製したCo/SiO_2触媒のFT合成活性と表面構造に及ぼす含浸順序の影響2008

    • Author(s)
      小泉直人, 他
    • Organizer
      エネルギー学会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2008-08-05
  • [Presentation] 高圧メタン酸化的改質用触媒評価における希釈材, 反応器材質の影響2008

    • Author(s)
      小俣光司, 他
    • Organizer
      エネルギー学会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2008-08-04
  • [Presentation] Improvement of the Fischer-Tropsch synthesis activity of Co/SiO_2 catalyst by the stepwise impregnation method with some chelating agents2008

    • Author(s)
      Daichi Hongo, 他
    • Organizer
      14^<th>th International Congress on Catalysis
    • Place of Presentation
      Seoul, Korea
    • Year and Date
      2008-07-17
  • [Presentation] キレート剤を用いたCo/SiO_2触媒のFT合成活性の向上 : in-situ FTIR分光法による触媒調製過程におけるCoクラスターの構造、解析2008

    • Author(s)
      小泉直人, 他
    • Organizer
      石油学会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2008-05-16
  • [Presentation] メタン酸化的改質め過渡応答法による反応経路の検討2008

    • Author(s)
      小俣光司, 他
    • Organizer
      石油学会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2008-05-16
  • [Book] 触媒便覧8.3節コンビナトリアルケミストリーとその利用-不均一系触媒への適用2009

    • Author(s)
      小俣光司, 他
    • Total Pages
      129-134
    • Publisher
      講談社サイエンティフィック
  • [Book] Recent developments of Fischer-Tropsch synthesis catalysts -Preparation and characterization-2009

    • Author(s)
      Naoto Koizumi, 他
    • Publisher
      Nova Science Publishers(印刷中)
  • [Book] クリーンディーゼル開発の要素技術動向第3章バイオディーゼル燃料製造技術4節各種燃料(低イオウ系、天然ガス系、石炭系など)の開発動向2008

    • Author(s)
      山田宗慶, 他
    • Total Pages
      267-281
    • Publisher
      (株)NTS
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.che.tohoku.ac.jp/labo/Yamada/index-j.html

URL: 

Published: 2010-06-11   Modified: 2016-04-21  

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