2005 Fiscal Year Annual Research Report

銀ナノクラスターの触媒作用機構解明とディーゼル脱硝への展開

Research Project

Project/Area Number	17360386
Research Institution	Nagoya University
Principal Investigator	薩摩篤名古屋大学, 工学研究科, 教授 (00215758)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	沢辺恭一名古屋大学, 工学研究科, 講師 (80235473) 清水研一名古屋大学, 工学研究科, 助手 (60324000)
Keywords	銀 / クラスター / NO選択還元 / ディーゼル / in-situ分光 / 量子化学計算 / 耐SOx性 / 反応機構
Research Abstract	環境保全の観点から、ディーゼルエンジンからの窒素酸化物(NOx)排出抑制技術の開発が急務となっている。申請者らはこのNOx選択還元反応に担持銀触媒上のサブナノ〜ナノサイズのAgクラスターが有効であることを見いだしている。本研究ではin-situ分光法と量子化学計算により、その形成のダイナミクスと、高活性発現の機構について明らかにすることを目的としている。平成17年度の検討では以下の成果が得られた。 [1.Agクラスター触媒の耐SOx性の検討]還元剤の種類、濃度、温度、水素添加の条件を最適化することで、Agクラスター触媒はSOx共存下でも触媒劣化を抑えることができることを明らかにした。さらに水素や炭化水素還元剤がAg表面の吸着SOxを気相、あるいは担体上に移動させることが高い耐SOx性の要因であることを明らかにした。 [2.Agクラスターの反応性と触媒作用機構解明]Agクラスターは還元剤である炭化水素の活性化によりNO還元活性を促進するが、その活性化機構は不明であった。本研究ではAgクラスターに酸素を接触させるとスーパーオキサイド(O_2^-)を形成することを見いだし、Agクラスターの役割の本質が酸素の活性化にあることを示した。 [3.量子化学計算によるクラスター形成機構の検証]Agクラスターが実際の反応場で安定に存在するかどうかは国際的に議論の対象となっている。本年度購入のワークステーションを用いてゼオライト担体の場合をモデルとした量子化学計算によりAgクラスター形成の機構を検証した。Agの4核クラスター(Ag_4^<2+>)がゼオライト細孔内で最も安定であり、これは実験結果と一致した。さらにクラスター形成にはAgH(銀ヒドリド)が関わっていることが新たにわかった。