2007 Fiscal Year Annual Research Report
銀ナノクラスターの触媒作用機構解明とディーゼル脱硝への展開
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17360386
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
薩摩 篤 Nagoya University, 大学院・工学研究科, 教授 (00215758)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
清水 研一 名古屋大学, 大学院・工学研究科, 助教 (60324000)
沢辺 恭一 名古屋大学, 大学院・工学研究科, 講師 (80235473)
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| Keywords | 銀 / クラスター / NO選択還元 / ディーゼル / in-situ分光 / 量子化学計算 / 活性酸素 / 反応機構 |
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| Research Abstract |
環境保全の観点から、ディーゼルエンジンからの窒素酸化物(NOx)排出抑制技術の開発が急務となっている。申請者らは担持銀触媒上のサブナノ〜ナノサイズのAgクラスターが炭化水素によるNOxの選択還元(HC-SCR)に有効であることを見いだしている。本研究ではin-situ分光法と量子化学計算により高活性発現の機構について明らかにすることを目的としている。平成19年度の検討では以下の成果が得られた。
[1.Agゼオライト上でのH_2-assisted HC-SCRの反応機構解明]Agゼオライト上でもAgアルミナと同様にHC-SCR反応における水素添加効果が観察され、その反応がAgクラスターによる炭化水素の活性化と含窒素中間体を経由して進行することを明らかにした。
[2.助触媒による担体アルミナの制御]Ag,Znを担体アルミナに添加するとH_2-assisted HC-SCRにおける活性の向上が見られた。この理由が、担体スピネル欠陥によりAgクラスターが安定化される為であることをin-situ UV-Visにより明らかにした。
[3.H_2-assisted NH_3-SCRにおける耐SOx性の検討]H_2-assisted NH_3-SCRでにおいてもAgアルミナ触媒は高い耐SOx性を示すこと、またAg表面のSOxの脱離が添加水素により促進されることを明らかにした。
[4.量子化学計算による活性酸素生成機構の検証]Agの4核クラスター(Ag_4^<2+>)が安定構造であり、酸素と水素の共存下では過酸化水素種が表面に生成するとの実験結果が、理論的にも無理なく説明できることを密度汎関数計算により明らかにした。
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