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2006 Fiscal Year Annual Research Report

対流圏における揮発性有機化合物の変質過程の解明

Research Project

Project/Area Number 17710011
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

高橋 けんし  京都大学, 次世代開拓研究ユニット, 助手 (10303596)

Keywords揮発性有機化合物 / 対流圏 / 大気化学反応 / 反応速度定数 / 反応生成物 / 量子収率 / レーザー誘起蛍光分光法 / 真空紫外レーザー
Research Abstract

自然起源および人為起源の揮発性の高い有機化合物のいくつかについて、大気中における分解・消失過程を解明するため、真空紫外レーザー誘起蛍光分光法と、フーリエ変換赤外分光法を用いた室内実験を行った。大気シミュレーションモデルに用いるための反応速度定数や反応生成物の量子収率を高精度に計測した。Cl(^2P_<3/2>)原子を直接検出できる真空紫外レーザー誘起蛍光法を用いて、295±2KにおけるCl(^2P_<3/2>)とAcetone,2-Butanone,2-Pentanone,3-Pentanone,Cyclopentanone,2-Hexanone,3-Hexanoneの反応速度定数をそれぞれ(2.30±0.02)×10^<-12>,(3.99±0.05)×10^<-11>,(1.23±0.34)×10^<-10>,(8.71±0.42)×10^<-11>,(1.19±0.08)×10^<-10>,(2.11±0.08)×10^<-10>,(1.36±0.11)×10^<-10>cm^3molecule^<-1>s^<-1>と決定した。ケトン化合物の大気中における消失過程では、海洋境界層などのCl原子濃度が高い地域の場合、OHラジカルよりもCl原子の方が酸化体としての寄与が大きいことがわかった。2-Butanone(CH_3C(O)CH_2CH_3)の反応では、-CH_2-からの水素原子引き抜きが優勢であり、その分岐比は0.73±0.09であることを、フーリエ変換赤外分光法による生成物の直接検出から明らかにした。さらに、生物体内への残存性・濃縮性を示す化学物質として世界的に問題化しているフッ化カルボン酸の大気化学反応を解明するために、C_xF_<2x+1>CH=CH_2とCl、OHおよびO_3との室温における反応速度定数をそれぞれ、(9.1±1.0)×10^<-11>、(1.4±0.2)×10^<-12>、(2.0±0.2)×10^<-19>と決定することに成功した。対流圏においては、ペルフルオロアルケンの約90%がOH反応により分解され、約10%がO_3との反応により分解されることを初めて明らかにした。これにより、フルオロアルケンの対流圏寿命を7.6日と算定することができた。また、主たる分解生成物はアルデヒド化合物C_xF_<2x+1>CHOであることが判明した。C_xF_<2x+1>CHOは、さらに大気酸化され、その一部はC_xF_<2x+1>COOHを生成すると考えられる。そのため、ペルフルオロアルケンは、ペルフルオロカルボン酸の前駆気体となり得ることが、本研究によって初めて示された。

  • Research Products

    (6 results)

All 2007 2006

All Journal Article (6 results)

  • [Journal Article] Atmospheric Chemistry of CF_3CH=CH_2 and C_4F_9CH=CH_2 : Products of the Gas-Phase Reactions with C1 Atoms and OH Radicals2007

    • Author(s)
      Nakayama et al.(他9名, 2番目)
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry A111(5)

      Pages: 909-915

  • [Journal Article] Vacuum ultraviolet laser-induced fluorescence kinetic study o the reactions of Cl atoms with fluoroalkenes (C_xF_<2x+1>CH=CH_2, x=1,2,4,6, and 8) at low pressures2007

    • Author(s)
      Takahashi et al.(他4名, 1番目)
    • Journal Title

      International Journal of Chemical Kinetics 39(印刷中)

  • [Journal Article] Pulsed laser photolysis vacuum UV laser-induced fluorescence kinetic study of the gas-phase reactions of Cl(^2P_<3/2>) atoms with C_3-C_6 ketones2007

    • Author(s)
      Takahashi et al.(他3名, 1番目)
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry A111(7)

      Pages: 1271-1276

  • [Journal Article] Trace detection of atmospheric NO_2 by laser-induced fluorescence using a GaN diode laser and a diode-pumped YAG laser2007

    • Author(s)
      Taketani et al.(他3名, 3番目)
    • Journal Title

      Applied Optics 46(6)

      Pages: 907-915

  • [Journal Article] Laboratory study of O(^1S) formation process in the photolysis of O_3 and its atmospheric implications2006

    • Author(s)
      Nakayama et al.(他3名, 2番目)
    • Journal Title

      Journal of Atmospheric Chemistry 53(2)

      Pages: 107-122

  • [Journal Article] Scavenging of pllutant acid substances by Asian mineral dust partiles2006

    • Author(s)
      Matsumoto et al.(他6名, 2番目)
    • Journal Title

      Geophysical Research Letters 33

      Pages: L07816

URL: 

Published: 2008-05-08   Modified: 2016-04-21  

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