2007 Fiscal Year Annual Research Report
非線形赤外分光を用いて溶媒-溶質間の相互作用強度を測定可能にする物理的原理の開発
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17740278
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
金 賢得 Kyoto University, 大学院・理学研究科, 助教 (30378533)
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| Keywords | 生化学反応 / 超高速非平衡現象 / 量子散逸系 / 非線形スペクトロスコピー / DNA紫外線損傷 |
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| Research Abstract |
DNA二重らせん鎖の電子励起状態のダイナミクスは紫外線によるDNA損傷のメカニズムを解明するためにも重要なテーマである。我々はDNA二重らせん鎖の励起子のダイナミクスの理論を提案した。具体的には、DNA二重らせん鎖の非局在化した励起子に関するハミルトニアンを構成し、その励起子状態の輸送を表現するグリーン関数のノンマルコフな時間発展式を解くことで、励起子のダイナミクスを求めた。DNAの電子励起状態ダイナミクスを非局在化した励起子の描像でとらえたのは、本研究がはじめてである。ハミルトニアンには各baseの励起エネルギーやbase間カップリングのdisorderの効果、そしてexciton-phononカップリングの影響を取り入れた。さらにグリーン関数で励起子輸送を表現したことで励起子ダイナミクスの効果をphoton echo peak shiftや二次元スペクトロスコピーなどの非線形スペクトロスコピーの観測量として表現することに成功した。その結果、非線形スペクトロスコピーの測定結果が励起子ダイナミクスに関して重要な情報を与えることが示唆された。具体的には、励起子に関する密度演算子のコヒーレンス輸送がDNAの励起された初期状態に関する記憶を超高速で消失させる効果があり、しかもその過程で、特定のpathを通った励起状態輸送が行われることが示唆された。これはDNA二重らせん鎖が紫外線の影響に対してかなり効率的な回避機能を持っていることを示す重要な一例である。
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