軟X線分光による時間・空間分解した遷移金属酸化物薄膜の磁性

2017 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 17F17327
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 和達 大樹 東京大学, 物性研究所, 准教授 (00579972)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): ZHANG YUJUN 東京大学, 物性研究所, 外国人特別研究員
• Project Period (FY): 2017-11-10 – 2020-03-31
• Keywords: 空間時間分解 / シンクロトロン / 電圧印加 / 薄膜 / 酸化物 / ペロブスカイト / 抵抗変化 / Beyond CMOS

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、放射光Ｘ線による遷移金属酸化物薄膜の研究、特にその空間と時間を分解した測定の実現である。空間分解測定では薄膜の界面の電子状態の観測、時間分解測定では薄膜の表面界面の電子の軌道やスピン状態のレーザーによる制御を行う。そして、ナノメートルとフェムト秒のスケールで新しい物性を見つけることを目指す。
今年度具体的に得られた結果は下記のものである。ペロブスカイト酸化物LaVO3をBeyond CMOS材料の一つとして利用するために、薄膜界面としてLaVO3/Si接合デバイスの特性に注目した。現在、(La1-xSrx)VO3/Si (x=0-1) 接合の低温電流-電圧特性において特異な抵抗変化現象のメカニズム現象が見られており、この現象のメカニズム解明を目指した。そこで、(La1-xSrx)VO3/Si (x=0-1) 接合薄膜に対しまず、シンクロトロン放射光X線によるV K端でのXAFSで電子状態と局所構造を室温において測定した。その後、x=0.25の組成についてクライオスタットを用いて測定試料を冷却し、250 Kから15 Kまでの温度変化（250 K, 200 K, 150 K, 100 K, 50 K, 15 Kの6温度条件）の測定を行った。そして50 K付近で電圧をかけながらV K端のスペクトルの変化を観測した。
x=0.25の試料のV K端のXAFSスペクトルの電圧依存性から、Vのスペクトルに変化は見られず、価数が電圧で変化する系ではないことを明らかにした。これまでの測定では、金電極が厚かったため、X線でその電極の真下の電子状態を観測することができなかった。そのため、電圧印加に伴う電子状態変化が電極の真下に限定されることが分かった。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究はこれまでおおむね順調に進展している。これまでの研究で電圧印加XAFS測定の手法が確立された。この手法により、薄膜界面の電圧印加中、つまり動作中（オペランド）測定が実現することになった。接合界面の低温電流-電圧特性において特異な抵抗変化現象のメカニズム現象のメカニズム解明に向け、空間分解の測定手法が確立し、今後の時間分解測定も組み合わせることで、薄膜の空間も時間も分解する測定の実現が近づいた。

Strategy for Future Research Activity

今度は下記のように研究を進める。(La1-xSrx)VO3/Si (x=0.25) 接合に対する測定では、電圧印加に伴うXAFSスペクトルの変化が見られなかった。これは金電極が厚かったため、X線でその電極の真下の電子状態を観測することができなかったことによるものである。今後は、電極を薄くしても抵抗変化現象が起こることを観測後に、このような薄い電極の試料に対してXAFS測定を行うことで、スペクトルの変化の観測を目指す。特に、(La1-xSrx)VO3/Si 界面への電圧印加による電子ドープにより、Vの価数が3+から4+へ変化することが期待される。同時に、このようなペロブスカイト酸化物の試料にレーザー照射による時間分解測定も開始し、格子のダイナミクス感想を試みる。