2019 Fiscal Year Annual Research Report
様々な分光法や量子化学計算を駆使した環境中での放射性核種の移行素過程に関する研究
Project/Area Number |
17F17383
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Research Institution | The University of Tokyo |
Principal Investigator |
高橋 嘉夫 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10304396)
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Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
YANG SHITONG 東京大学, 理学(系)研究科(研究院), 外国人特別研究員
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Project Period (FY) |
2017-11-10 – 2020-03-31
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Keywords | 量子化学計算 / 放射性核種 / 金属イオン / 環境挙動 / ウラン / スメクタイト / 収着実験 / XAFS |
Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、放射性核種の環境挙動に及ぼす様々な素過程について研究を行った。特にここでは、放射性廃棄物に含まれる元素として重要なモリブデンやウランの挙動に関する研究を行った。モリブデンについては、鉄マンガン酸化物への吸着に関する研究を行い、特に天然での海底鉄マンガン酸化物への吸着に関する研究を行い、陰イオンでも結合が安定であればマンガン酸化物に濃集することを示した。また海底鉄マンガン酸化物中の水酸化鉄とマンガン酸化物はそれぞれ微量元素のホスト相として独立に機能していることが示唆された。またウランについては、スメクタイト中のFe3+をFe2+に還元させて生成したFe(II)を含むスメクタイトにより、U(VI)がU(IV)に還元され、ウランは固相中にUO2として分配されると推定された。層構造中のFe(II)/Fe(III)比が大きいほどU(IV)/U(VI)比が大きくなる傾向がみられ、ネルンストの式で標準電位と[酸化種]/[還元種]比の対数値の和で規定される酸化還元ポテンシャルにより、この還元反応が駆動されると示唆された。またpHが高いほどU(IV)の生成割合が高いことも認められ、これはpHの増加と共にUO2の安定性が高まるためと考えられる。この反応の前後での粘土鉱物中のFe(III)とFe(II)の局所構造をEXAFSから調べた結果、いずれも6配位サイトに存在すると考えられるものの、近接酸素との距離はFe(III)からFe(II)に変化する際に、通常の化合物にみられるほど長くはならなかった。これは、構造的にFe(II)が不安定なサイトに保持されることを示し、これが粘土鉱物中のFe(II)の還元力の要因になっている可能性がある。これまでこうした粘土鉱物の層構造中のFe(II)による還元反応について、XAFS法を用いた検討は十分になされておらず、本研究はその機構解明に寄与する。
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Research Progress Status |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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Strategy for Future Research Activity |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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[Presentation] Abundant ferromanganese microparticles in oxic pelagic sediments (IODP Exp. 329)2019
Author(s)
Go-Ichiro Uramoto, Yuki Morono, Naotaka Tomioka, Shigeyuki Wakaki, Ryoichi Nakada, Rota Wagai, Kentaro Uesugi, Akihisa Takeuchi, Masato Hoshino, Yoshio Suzuki, Satoshi Mitsunobu, Fumito Shiraishi, Hiroki Suga, Yasuo Takeichi, Yoshio Takahashi, Fumio Inagaki
Organizer
日本地球惑星科学連合2019年大会
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[Book] sEnvironmental Contamination from the Fukushima Nuclear Disaster2019
Author(s)
Teruyuki Nakajima, Toshimasa Ohara, Mitsuo Uematsu, Yuichi Onda, Mitsuru Ebihara, Atsushi Shinohara, Yasunori Hamajima, Yasuhito Igarashi, Tatsuo Aono, Michio Aoyama, Masayuki Takigawa, Kimiaki Saito, Masamichi Chino, Haruyasu Nagai, Daisuke Tsumune, Yukio Masumoto, ,Yoshio Takahashi, et al.
Total Pages
372(第3章6章96ページ)
Publisher
Cambridge University Pres
ISBN
978-1-108-47580-8
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[Book] Behaivor of Radionuclides in the Environment I2019
Author(s)
Kato, Kenji, Nazina, Tamara N., Ohnuki, Toshihiko, Masuda, Suguru, Takahashi, Yoshio, Romanchuk, Anna Yu., Utsunomiya, Satoshi, Tosaka, Hiroyuki , Utsunomiya, Satoshi (et al.)
Total Pages
225(第5章36ページ)
Publisher
Springer
ISBN
978-981-15-0678-9