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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Development of porous materials with single-graphene walls

Research Project

Project/Area Number 17H01042
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

西原 洋知  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (80400430)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 京谷 隆  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90153238)
干川 康人  東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (90527839)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2022-03-31
Keywordsグラフェン / 多孔体 / 弾性 / キャパシタ / 燃料電池
Outline of Annual Research Achievements

平成30年度は、前年度に引き続き単層グラフェン多孔体であるグラフェンメソスポンジ(GMS)の熱処理に伴うグラフェン組織の変化並びに物性の変化を検討した。本年度は実用的な観点からより低温領域での影響についても検討を行った。その結果、900℃程度から開始されるグラフェン融合反応は従来の1800℃より若干低い温度でもほぼ完了していることが明らかになった。
GMSの大きな特徴の1つがスポンジのような機械的弾性であるため、熱処理が機械的弾性に与える影響についても水銀ポロシメトリーを用いて検討を行った。興味深いことに、グラフェン融合反応が進行すると体積弾性率が低下する、すなわち材料がより柔軟になることがわかった。GMSは弾性変形を利用した熱変換や電気エネルギー変換への利用が期待されているため、これらの知見は応用に際し重要となる。
さらに、昨年度調製に成功した一体型のGMSシートの電気化学的耐久性およびスーパーキャパシタへの応用について検討を行った。GMSはグラフェンの端(エッジサイト)が殆ど無いため、粉末状であっても活性炭やカーボンブラックに比べ電気化学的耐久性が高いことは以前から分かっていたが、さらにシームレス化して粒間接触抵抗を排除することで、従来の高性能材料である単層カーボンナノチューブを大幅に上回る超高耐久性を示した。一般的な有機電解液を用いた対称キャパシタセルにおいては、従来の活性炭電極の耐電圧(2.8 V)を大幅に上回る4.4 Vの耐電圧を示した。従来に無い高電圧で作動するスーパーキャパシタが実現できるため、高電圧モジュール作製に際してはデバイスの全体積を大幅に低減可能である。
また、グラフェンやナノチューブを利用したエネルギー関連研究も大幅に進展した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

当初の予定通り、単層グラフェン多孔体の形成メカニズムの解明は順調に進んでおり、また高耐久性キャパシタへの応用も達成できた。高耐久性キャパシタへの応用に関しては、当初は単層カーボンナノチューブと同程度の4.0 Vの耐電圧を予想していたが、実際にはこれを上回る4.4 Vを達成できた。研究成果はRSCのEnergy & Environmental Science誌に掲載が決まり、さらに論文のイメージ図がBack Coverに採用されるなど高い評価を受けた。
一方で、単層グラフェン多孔体を利用した力学エネルギーを熱エネルギーに変換するデバイス開発についても検討が進み、現在論文を投稿中である。
単層グラフェン多孔体の応用用途の更なる拡張に向けた共同研究も国内外で複数開始しており、耐酸化性の電極触媒担体や先端蓄電デバイスへの応用検討を着々と進めている。
さらに、単層グラフェン多孔体を利用し、力学エネルギーを電気エネルギーに変換するデバイス開発に関しても、有用な初期検討結果が得られており、今後研究を加速する予定である。また、グラフェンやカーボンナノチューブを氷晶鋳型法によりハニカムやラメラ構造に成型することで機能材料を調製し、エネルギー関連応用研究へ利用する検討も大幅に進展した。
以上のように、当初の予定以上の速度で研究が進捗している。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度には、熱量分析-質量分析同時測定装置(TG-MS)を導入し、装置の初期調整を進めた結果、安定的に高品質なデータが得られる状況が整った。既に複数種類のアルミナナノ粒子や表面処理したシリカ粒子に対し、化学気相堆積(CVD)を実施している際の重量増加と発生ガスの分析を進めており、非常に興味深い多くの結果が得られている。そこで2019年度は反応速度解析など、詳細なメカニズム検討を進めると同時に、他の金属酸化物も含めた多種類の物質上で生じる気相化学分解反応について検討を行う。さらに得られた結果に基づき、新しい構造を持つ単層グラフェン多孔体や、安価な単層グラフェン多孔体の製造法の開発を行う。
平成30年度に引き続き、単層グラフェン多孔体の弾性変形に基づく力学エネルギーの熱エネルギーへの変換、および電気エネルギーへの変換についても、さらに実用に向けた応用検討を進める。

  • Research Products

    (39 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (8 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 2 results) Presentation (20 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 8 results) Book (1 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (5 results)

  • [Int'l Joint Research] Instituto Nacional del Carbon/University of Alicante(スペイン)

    • Country Name
      SPAIN
    • Counterpart Institution
      Instituto Nacional del Carbon/University of Alicante
  • [Int'l Joint Research] Tsinghua University/Tianjin University(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      Tsinghua University/Tianjin University
  • [Int'l Joint Research] Stanford University/Montana State University(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      Stanford University/Montana State University
  • [Journal Article] Insight into the origin of carbon corrosion in positive electrodes of supercapacitors2019

    • Author(s)
      Tang Rui、Taguchi Kaishi、Nishihara Hirotomo、Ishii Takafumi、Morallon Emilia、Cazorla-Amoros Diego、Asada Toshihiro、Kobayashi Naoya、Muramatsu Yasuji、Kyotani Takashi
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 7 Pages: 7480~7488

    • DOI

      10.1039/c8ta11005k

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Directional Strain Sensor Based on Anisotropic Microhoneycomb Cellulose Nanofiber‐Carbon Nanotube Hybrid Aerogels Prepared by Unidirectional Freeze Drying2019

    • Author(s)
      Wang Cong、Pan Zheng‐Ze、Lv Wei、Liu Bilu、Wei Jie、Lv Xiaohui、Luo Yi、Nishihara Hirotomo、Yang Quan‐Hong
    • Journal Title

      Small

      Volume: 15 Pages: 1805363~1805363

    • DOI

      10.1002/smll.201805363

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Synthesis of zeolite-templated carbons for methane storage: A molecular simulation study2018

    • Author(s)
      Tanaka Hideki、Seto Tatsuru、Nishihara Hirotomo、Kyotani Takashi、Miyahara Minoru T.
    • Journal Title

      TANSO

      Volume: 2018 Pages: 197~203

    • DOI

      10.7209/tanso.2018.197

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Structural Coloration of a Colloidal Amorphous Array is Intensified by Carbon Nanolayers2018

    • Author(s)
      Takeoka Yukikazu、Iwata Masanori、Seki Takahiro、Nueangnoraj Khanin、Nishihara Hirotomo、Yoshioka Shinya
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 34 Pages: 4282~4288

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.8b00242

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Microhoneycomb Monoliths Prepared by the Unidirectional Freeze-drying of Cellulose Nanofiber Based Sols: Method and Extensions2018

    • Author(s)
      Pan Zheng-Ze、Nishihara Hirotomo、Lv Wei、Wang Cong、Luo Yi、Dong Liubing、Song Houfu、Zhang Wenjie、Kang Feiyu、Kyotani Takashi、Yang Quan-Hong
    • Journal Title

      Journal of Visualized Experiments

      Volume: 135 Pages: e57144

    • DOI

      doi:10.3791/57144

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Nacre-Like Carbon Nanotube Sheet for High Performance Li-Polysulfide Batteries with High Sulfur Loading2018

    • Author(s)
      Pan Zheng-Ze、Lv Wei、He Yan-Bing、Zhao Yan、Zhou Guangmin、Dong Liubing、Niu Shuzhang、Zhang Chen、Lyu Ruiyang、Wang Cong、Shi Huifa、Zhang Wenjie、Kang Feiyu、Nishihara Hirotomo、Yang Quan-Hong
    • Journal Title

      Advanced Science

      Volume: 5 Pages: 1800384~1800384

    • DOI

      doi:10.1002/advs.201800384

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhanced hydrogen chemisorption and spillover on non-metallic nickel subnanoclusters2018

    • Author(s)
      Nishihara Hirotomo、Ohtake Fumihide、Castro-Muniz Alberto、Itoi Hiroyuki、Ito Masashi、Hayasaka Yuuichiroh、Maruyama Jun、Kondo Junko N.、Osuga Ryota、Kyotani Takashi
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 6 Pages: 12523~12531

    • DOI

      10.1039/c8ta02561d

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Zeolite-templated carbons ? three-dimensional microporous graphene frameworks2018

    • Author(s)
      Nishihara H.、Kyotani T.
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 54 Pages: 5648~5673

    • DOI

      10.1039/c8cc01932k

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 化学構造が見える3次元カーボン構造体2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      名古屋大学伊丹ERATOセミナー
    • Invited
  • [Presentation] 化学構造が見える3次元カーボン構造体2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      理工学部講演会・関学有機化学セミナー
    • Invited
  • [Presentation] 化学構造が見える3次元カーボン構造体2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      第124回黒鉛化合物研究会
    • Invited
  • [Presentation] 構造が見える3次元のカーボン構造体2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      GIC平成30年度第57回研修セミナー
    • Invited
  • [Presentation] 化学構造が見える3次元カーボン構造体2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      第69回コロイドおよび界面化学討論会
    • Invited
  • [Presentation] 炭素系多孔体-鋳型法と新しいアプローチ-2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      2018年度第7回CPC研究会
    • Invited
  • [Presentation] 計算科学と中性子回折を援用したゼオライト鋳型炭素の構造解析2018

    • Author(s)
      西原洋知, 藤本宏之, 糸井弘行, 野村啓太, 田中秀樹, 宮原稔, 池田一貴, 大友季哉, 京谷隆
    • Organizer
      日本学術振興会炭素材料第117委員会第325回委員会
  • [Presentation] 電子顕微鏡を用いた燃料電池向け電極触媒層の構造観察と解析2018

    • Author(s)
      5.長尾知彦, 磯野弘明, 野村啓太, 西原洋知, 京谷 隆, 古谷佳久, 伊藤 仁, 大間敦史, 陣内浩司
    • Organizer
      第67回高分子討論会
  • [Presentation] Extraordinarily stable supercapacitor electrodes based on 3D mesoporous carbon consisting of edge-free graphene walls2018

    • Author(s)
      Keita Nomura, Hiromoto Nishihara, Tomoya Shimura, Toshihiro Asada, Naoya Kobayashi, Takashi Kyotani
    • Organizer
      第55回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] New refrigeration systems based on elastic nanosponges consisting of graphene2018

    • Author(s)
      Hiromoto Nishihara, Keita Nomura, Masanori Yamamoto, Masashi Ito, Masanobu Uchimura, Takashi Kyotani
    • Organizer
      第55回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [Presentation] 酸化処理したカーボンブラックを触媒としたセルロースの加水分解2018

    • Author(s)
      高月瑛, 西原洋知, 平谷正彦, 金枝雅人, 栗原祥晃, 京谷隆
    • Organizer
      炭素材料第117委員会 第328回委員会
  • [Presentation] エッジフリーなグラフェンメソスポンジの高耐電圧キャパシタ電極への応用2018

    • Author(s)
      野村啓太, 西原洋知, 志村智也, 浅田敏広, 小林直哉, 京谷隆
    • Organizer
      第45回炭素材料学会年会
  • [Presentation] 酸化処理した炭素粉末を触媒としたセルロースの加水分解2018

    • Author(s)
      高月瑛, 西原洋知, 平谷正彦, 金枝雅人, 栗原祥晃, 京谷隆
    • Organizer
      第45回炭素材料学会年会
  • [Presentation] Control of Gas-Liquid Phase Transition of Green Refrigerants on Nanostructured Porous Carbon Materials2018

    • Author(s)
      Masanori Yamamoto, Keita Nomura, Hiromoto Nishihara, Masashi Ito, Masanobu Uchimura, Takashi Kyotani
    • Organizer
      第45回炭素材料学会年会
  • [Presentation] エッジフリーなグラフェン構造の電気化学的な安定性と高耐電圧性スーパーキャパシタへの応用2018

    • Author(s)
      野村啓太, 西原洋知, 志村智也, 浅田敏広, 小林直哉, 京谷隆
    • Organizer
      第11回酸化グラフェンシンポジウム
  • [Presentation] 酸化グラフェンと酸化しないグラフェン2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      第11回酸化グラフェンシンポジウム
  • [Presentation] 酸化処理したカーボンブラックを触媒としたセルロースの加水分解2018

    • Author(s)
      高月瑛, 西原洋知, 平谷正彦, 金枝雅人, 栗原祥晃, 京谷隆
    • Organizer
      第11回酸化グラフェンシンポジウム
  • [Presentation] Chemistry of ordered carbonaceous frameworks2018

    • Author(s)
      Hirotomo Nishihara
    • Organizer
      International mini-symposium on molecular and hybrid materials
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Graphene Mesosponge for Ultra-Stable Supercapacitor Electrode2018

    • Author(s)
      Hirotomo Nishihara
    • Organizer
      The Second International Conference on Energy Storage Materials
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Hydrogen storage on high-surface area carbon pellets2018

    • Author(s)
      Mohammed Ouzzine, Mao Ohawada, Hirotomo Nishihara, Takashi Kyotani
    • Organizer
      Carbon2018
    • Int'l Joint Research
  • [Book] 炭素材料科学の進展(分著)2018

    • Author(s)
      西原洋知
    • Total Pages
      5
    • Publisher
      日本学術振興会 炭素材料 第117委員会
  • [Remarks] カーボンナノチューブに勝る高耐久のキャパシタ電極カーボンを開発

    • URL

      https://www.tohoku.ac.jp/japanese/2019/02/press-20190207-01-carbon.html

  • [Remarks] Tohoku University Press Release

    • URL

      https://www.tohoku.ac.jp/en/press/press20190207_new_materials.html

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 加水分解用触媒2018

    • Inventor(s)
      栗原祥晃、金枝雅人、平谷正彦、京谷隆、西原洋知、高月瑛
    • Industrial Property Rights Holder
      日立化成株式会社、東北大学
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-213683
  • [Patent(Industrial Property Rights)] キャパシタ及びキャパシタ用電極2018

    • Inventor(s)
      小林直哉ほか8名
    • Industrial Property Rights Holder
      TPR株式会社、TOCキャパシタ株式会社、東北大学
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-197975
  • [Patent(Industrial Property Rights)] キャパシタ及びキャパシタ用電極2018

    • Inventor(s)
      小林直哉、浅田敏広、京谷隆、西原洋知、野村啓太
    • Industrial Property Rights Holder
      TPR株式会社、TOCキャパシタ株式会社、東北大学
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-197974
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 熱交換装置2018

    • Inventor(s)
      伊藤仁、内村允宣、京谷隆、西原洋知、野村啓太
    • Industrial Property Rights Holder
      日産自動車株式会社、東北大学
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-021766
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 炭素触媒、及び水溶性糖類の製造方法2018

    • Inventor(s)
      栗原祥晃、金枝雅人、平谷正彦、京谷隆、西原洋知、高月瑛
    • Industrial Property Rights Holder
      日立化成株式会社、東北大学
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-082980

URL: 

Published: 2019-12-27  

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