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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Development of porous materials with single-graphene walls

Research Project

Project/Area Number 17H01042
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

西原 洋知  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (80400430)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 京谷 隆  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90153238)
干川 康人  東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (90527839)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2022-03-31
Keywordsグラフェン / 多孔体 / 弾性 / キャパシタ / 燃料電池
Outline of Annual Research Achievements

柔軟に変形する単層グラフェン多孔体に、液体状態の冷媒を含ませてから押し付けて変形させると、冷媒が蒸発して気体となって放出され、気化熱によって冷却が可能であることを見出した。反対にナノスポンジを復元させると、気体が液体となって取り込まれ発熱する。この原理に基づく新しいヒートポンプの設計に関する論文をNature Communications誌で発表した。水やアルコールなどの自然冷媒を用いた高効率なヒートポンプの開発につながる基礎研究として注目され、新聞やウェブサイトにて報道された。
また、アルミナナノ粒子を鋳型として調製される単層グラフェン多孔体「グラフェンメソスポンジ」の形成機構の解明に向け、前年度に導入した熱量分析-質量分析同時測定装置(TG-MS)を利用し、複数種類のアルミナナノ粒子に対し、化学気相堆積(CVD)を実施している際の重量増加と発生ガスの分析を進めた。炭素堆積の起点となる触媒活性サイトの詳細な検討を行った結果、化学気相蒸着は3段階で進行していることがわかった。具体的には、最初に炭素源であるメタンと固体表面との反応により固体表面が活性化し、続いて発生した活性点によりメタンが分解してグラフェンの成長が生じ、最後にグラフェン上に2層目3層目のグラフェンがさらに積層することがわかった。また、鋳型を除去した後の高温処理が炭素組織に及ぼす影響についても検討を進め、分子レベルで構造変化の温度依存性を理解することができた。
さらに、単層グラフェン多孔体は電気二重層キャパシタの電極として高耐久性を実現できることを前年度に報告したが、その原理に関して詳細な検討を進め、カーボン電極と電解液の界面において生じる劣化反応の起源を正極と負極のそれぞれについてほぼ同定することができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

当初の予定通り、力学エネルギーを熱エネルギーに変換する新型のヒートポンプの開発は順調に進んでいる。基礎原理に関しては確立ができ、Nature Communications誌に論文が掲載され、Online attentionのスコアは同時期のNature Communications誌論文の第1位にランクされたほか、複数の新聞やウェブサイトで報道されるなど大きな注目を集めた。また、単層グラフェン多孔体の形成メカニズム、特に金属酸化物と炭素源であるメタンとの反応機構に関する理解が深まり、単層グラフェン多孔体の構造制御が進展したばかりでなく、独特の表面活性化機構を利用した別の展開も見えてきた。単層グラフェン多孔体のキャパシタ電極としての優位性を明確に示す学理の構築も進展した。さらに、単層グラフェン多孔体の他のエネルギーデバイスへの応用や触媒担体としての応用に関しても、複数の案件が進行しており、単層グラフェン多孔体の展開研究は当初の予想以上に広がりつつ発展している。

Strategy for Future Research Activity

これまで粉末として合成してきた単層グラフェン多孔体をデバイスに組み込むため柔軟なペレットに成型することを検討する。ナノ細孔が応力で変形するペレットを調製するには、バインダーの選定が極めて重要となる。バインダーとの複合化方法やペレット調製方法の最適化を行い、数千回の圧縮/復元にも耐える強度をもった材料調製を行う。さらに、調製した柔軟ペレットを利用し、気液相転移による高効率での潜熱の取り出しを検討する。
既に論文報告をした、電気二重層キャパシタやヒートポンプ以外のエネルギーデバイスや触媒担体への応用検討も引き続き進める。特に、単層グラフェン多孔体の化学的な安定性を生かしつつ、細孔構造の制御性を改善し、各種の用途に適した材料設計を進める。
また、単層グラフェン多孔体の実用化を見据え、より安価な鋳型物質を用いた単層グラフェン多孔体の調製法の開発も行う。具体的には、フッ酸や強アルカリではなく塩酸で容易に溶解除去が可能なアルカリ土類金属を検討する。

  • Research Products

    (40 results)

All 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 2 results) Presentation (25 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results,  Invited: 9 results) Book (1 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (5 results) (of which Overseas: 2 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Alicante(スペイン)

    • Country Name
      SPAIN
    • Counterpart Institution
      University of Alicante
  • [Int'l Joint Research] Montana State University(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      Montana State University
  • [Journal Article] Effect of carbon surface on degradation of supercapacitors in a negative potential range2020

    • Author(s)
      Tang Rui、Yamamoto Masanori、Nomura Keita、Morall?n Emilia、Cazorla-Amor?s Diego、Nishihara Hirotomo、Kyotani Takashi
    • Journal Title

      Journal of Power Sources

      Volume: 457 Pages: 228042~228042

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2020.228042

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Simple “Nano-Templating” Method Using Zeolite Y Toward the Formation of Carbon Schwarzites2019

    • Author(s)
      Boonyoung Pawan、Kasukabe Takatoshi、Hoshikawa Yasuto、Berenguer-Murcia ?ngel、Cazorla-Amor?s Diego、Boekfa Bundet、Nishihara Hirotomo、Kyotani Takashi、Nueangnoraj Khanin
    • Journal Title

      Frontiers in Materials

      Volume: 6 Pages: 104

    • DOI

      10.3389/fmats.2019.00104

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Force-driven reversible liquid?gas phase transition mediated by elastic nanosponges2019

    • Author(s)
      Nomura Keita、Nishihara Hirotomo、Yamamoto Masanori、Gabe Atsushi、Ito Masashi、Uchimura Masanobu、Nishina Yuta、Tanaka Hideki、Miyahara Minoru T.、Kyotani Takashi
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 10 Pages: 2559

    • DOI

      10.1038/s41467-019-10511-7

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] 4.4 V supercapacitors based on super-stable mesoporous carbon sheet made of edge-free graphene walls2019

    • Author(s)
      Nomura Keita、Nishihara Hirotomo、Kobayashi Naoya、Asada Toshihiro、Kyotani Takashi
    • Journal Title

      Energy & Environmental Science

      Volume: 12 Pages: 1542~1549

    • DOI

      10.1039/c8ee03184c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] カーボンナノチューブに勝る高耐久のEDLC電極カーボン材料2019

    • Author(s)
      野村啓太、西原洋知、京谷隆
    • Journal Title

      ケミカルエンジニヤリング

      Volume: 4 Pages: 246~251

  • [Presentation] Reversible Liquid-Gas Phase Transition by the Force-driven Deformation of Elastic Nanostructured Carbon Materials2019

    • Author(s)
      Masanori Yamamoto, Keita Nomura, Hiromoto Nishihara, Atsushi Gabe, Takashi Kyotani
    • Organizer
      Okinawa Colloids 2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reactants and reaction sites in degradation reactions of supercapacitors using organic electrolytes2019

    • Author(s)
      Rui Tang, Hirotomo Nishihara, Keita Nomura, Masanori Yamamoto, Takashi Kyotani
    • Organizer
      The 17th Japan-China-Korea Joint Symposium on Carbon Saves the Earth
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] High-surface area zeolite templated carbon (ZTC) materials for methane storage2019

    • Author(s)
      Mohammed Ouzzine, J. P. Marco, Hiromoto Nishihara, Takashi Kyotani
    • Organizer
      CESEP'19
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] New refrigeration systems based on forced desorption/readsorption of refrigerants in elastic nanoporous materials2019

    • Author(s)
      Hiromoto Nishihara, Keita Nomura, Masanori Yamamoto, Masashi Ito, Masanobu Uchimura, Hideki Tanaka, Minoru T. Miyahara, Takashi Kyotani
    • Organizer
      FOA13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Mesoporous carbon sheets made of edge-free graphene walls for ultra-stable supercapacitors2019

    • Author(s)
      Hiromoto Nishihara, Keita Nomura, Naoya Kobayashi, Toshihiro Asada, Takashi Kyotani
    • Organizer
      Carbon2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] グラフェンナノスポンジ形成における熱処理温度の影響の解明2019

    • Author(s)
      野村啓太, 西原洋知, 田中秀樹, 宮脇仁, 寺内正己, 大友季哉, 池田一貴, 京谷隆
    • Organizer
      第19回東北大学多元物質科学研究所研究発表会
  • [Presentation] 熱処理によるグラフェンナノスポンジ形成機構の解明2019

    • Author(s)
      野村啓太, 西原洋知, 田中秀樹, 宮脇仁, 寺内正己, 大友季哉, 池田一貴, 京谷隆
    • Organizer
      第46回炭素材料学会年会
  • [Presentation] 電気二重層キャパシタの電極表面構造と劣化反応の関係2019

    • Author(s)
      唐睿, 山本雅納, 西原洋知, 京谷隆
    • Organizer
      第33回日本吸着学会研究発表会
  • [Presentation] 弾性変形する炭素ナノ多孔体を利用した気液相転移と冷凍システムへの展開2019

    • Author(s)
      西原洋知, 野村啓太, 山本雅納, 伊藤仁, 内村允宣, 田中秀樹, 宮原稔, 京谷隆
    • Organizer
      炭素材料第117委員会第331回委員会
  • [Presentation] 応力で自在に変形する超空間をもつグラフェン系柔軟多孔性材料の調製と機能開拓2019

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      第2回超空間ミーティング
  • [Presentation] 塩酸に可溶な鋳型と化学気相蒸着を用いたメソ多孔性炭素の開発2019

    • Author(s)
      砂廣昇吾, 野村啓太, 後藤駿輔, 山本雅納, 干川康人, 西原洋知, 京谷隆
    • Organizer
      第46回炭素材料学会年会
  • [Presentation] アルミナナノ粒子を用いたグラフェンメソスポンジの作製および炭素成長機構の解明2019

    • Author(s)
      後藤駿輔, 野村啓太, 山本雅納, 西原洋知, 伊藤仁, 内村允宣, 京谷隆
    • Organizer
      第46回炭素材料学会年会
  • [Presentation] アルミナナノ粒子への化学気相蒸着によるカーボン堆積機構の検討2019

    • Author(s)
      後藤駿輔, 野村啓太, 山本雅納, 西原洋知, 伊藤仁, 内村允宣, 京谷隆
    • Organizer
      高分子・ハイブリッド材料研究センター 2019 PHyM シンポジウム
  • [Presentation] 様々な条件で酸化処理した炭素粉末を触媒としたセルロースの加水分解2019

    • Author(s)
      我部篤, 高月瑛, 西原洋知, 平谷正彦, 金枝雅人, 栗原祥晃, 京谷隆
    • Organizer
      高分子・ハイブリッド材料研究センター 2019 PHyM シンポジウム
  • [Presentation] Understanding the effect of carbon structure on the degradation of organic electrolyte-based supercapacitors2019

    • Author(s)
      Rui Tang, Kaihsi Taguchi, Hiromoto Nishihara, Takafumi Ishii, Keita Nomura, Masanori Yamamoto, Emilia Morallon, Diego Cazorla-Amoros, Toshihiro Asada, Naoya Kobayashi, Takashi Kyotani
    • Organizer
      学振第117委員会第330回委員会
  • [Presentation] Template synthesis of graphene mesosponges using different types of alumina nanoparticles2019

    • Author(s)
      Shunsuke Goto, Keita Nomura, Masanori Yamamoto, Hiromoto Nishihara, Masashi Ito, Masanobu Uchimura, Takashi Kyotani
    • Organizer
      2019年度 化学系学協会東北大会
  • [Presentation] Force-driven reversible liquid-gas phase transition mediated by elastic nanoporous carbon materials2019

    • Author(s)
      Hirotomo Nishihara, Keita Nomura, Masanori Yamamoto, Masashi Ito, Masanobu Uchimura, Hideki Tanaka, Minoru T. Miyahara, Takashi Kyotani
    • Organizer
      CESEP'19
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Challenge to overcome carbon corrosion in supercapacitors2019

    • Author(s)
      Hirotomo Nishihara, Keita Nomura, Rui Tang, Takashi Kyotani
    • Organizer
      Workshop on Catalytic Reactions with Ion Transfer through Interfaces
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Nanoporous materials with single-layer graphene walls2019

    • Author(s)
      Hirotomo Nishihara
    • Organizer
      Okinawa Colloids 2019
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development and applications of nanoporous materials consisting of single-layer graphene walls2019

    • Author(s)
      Hirotomo Nishihara
    • Organizer
      The 17th Japan-China-Korea Joint Symposium on Carbon Saves the Earth
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] グラフェンメソスポンジ2019

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      炭素材料第117委員会 令和元年度特別講演会
    • Invited
  • [Presentation] 高温・高電圧で安定な電気二重層キャパシタ電極の開発2019

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      第50回 中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • Invited
  • [Presentation] 応力で変形する柔軟なナノ多孔体を利用した吸脱着制御2019

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      第29回吸着シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] やわらかいナノ多孔性カーボン材料2019

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      第8回MaSC技術交流会“Real Exchange”
    • Invited
  • [Presentation] 錯体とカーボンの融合2019

    • Author(s)
      西原洋知
    • Organizer
      分子研研究会「錯体化学を基盤とした階層構造制御と機能発現」
    • Invited
  • [Book] 炭素材料の研究開発動向2019(分著)2019

    • Author(s)
      西原洋知、野村啓太、京谷隆
    • Total Pages
      8
    • Publisher
      CPC研究会
  • [Remarks] ナノの孔をもつスポンジを利用した自然冷媒で動作する高効率ヒートポンプを提案

    • URL

      https://www.tohoku.ac.jp/japanese/2019/06/press20190618-01-sponge.html

  • [Remarks] Research News

    • URL

      https://www.tohoku.ac.jp/en/press/forcedriven_liquid_gas_transition.html

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 加水分解用触媒2019

    • Inventor(s)
      栗原祥晃、金枝雅人、平谷正彦、京谷隆、西原洋知、高月瑛
    • Industrial Property Rights Holder
      栗原祥晃、金枝雅人、平谷正彦、京谷隆、西原洋知、高月瑛
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2019/17474
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 炭素触媒、及び水溶性糖類の製造方法2019

    • Inventor(s)
      栗原祥晃、金枝雅人、平谷正彦、京谷隆、西原洋知、高月瑛
    • Industrial Property Rights Holder
      栗原祥晃、金枝雅人、平谷正彦、京谷隆、西原洋知、高月瑛
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2019/17305
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 熱交換装置2019

    • Inventor(s)
      伊藤仁、内村允宣、京谷隆、西原洋知、野村啓太、山本雅納
    • Industrial Property Rights Holder
      伊藤仁、内村允宣、京谷隆、西原洋知、野村啓太、山本雅納
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2019-021855
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 硫黄活物質含有電極組成物、並びにこれを用いた電極および電池2019

    • Inventor(s)
      吉岡洋一、伊藤仁、諸岡正浩、京谷隆、西原洋知、野村啓太、山本雅納
    • Industrial Property Rights Holder
      吉岡洋一、伊藤仁、諸岡正浩、京谷隆、西原洋知、野村啓太、山本雅納
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2019-031805
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 多孔質炭素材料の製造方法2019

    • Inventor(s)
      砂廣昇吾、京谷隆、西原洋知、野村啓太
    • Industrial Property Rights Holder
      砂廣昇吾、京谷隆、西原洋知、野村啓太
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2019-21257

URL: 

Published: 2021-01-27  

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