2018 Fiscal Year Annual Research Report
Development of prediction methods for polymer dynamics in nanocomposites
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17H01152
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
増渕 雄一 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (40291281)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
畝山 多加志 名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (10524720)
山本 哲也 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (40610027)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 高分子 / コンポジット / ナノ粒子 / シミュレーション / レオロジー / 粘弾性 / 管模型 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高分子と固体粒子を混合したコンポジット材料は利用が進んでいるが，成形加工等で重要なダイナミクスに関する理解は進んでおらず，従来の分子シミュレーションでも扱いが困難である．
本研究では高分子に固体粒子を含む系の長時間ダイナミクスを扱える新たな分子シミュレーション法および分子理論を開発することを目的としている．申請者が独自に開発している高分子液体のモデルである多体スリップスプリングモデルを拡張し，従来のいわゆる粗視化分子動力学法に対して数百倍の高速計算ができる手法を開発している．シミュレーションで得られる知見を利用して管模型を拡張した分子理論も構築している．上記のシミュレーションと理論の検証のためのレオロジー計測実験も行っている．
本年度は以下のような研究成果が得られた．まずシミュレーションにおいては昨年度試作したプログラムを走らせて粘度の計算を行った．導入する粒子の大きさによっては先行研究で報告がある結果をある程度再現した．しかし，先行研究を定量的に再現するには至っていない．一方，実験においては，固体微粒子として昨年度のポリスチレンゲルビーズに加えて，POSSおよびフラーレンを選び，それをポリスチレンに分散させた系の粘弾性を測定した．ある限られた条件では先行研究と同様の結果が得られたが，十分な再現性を得られていない．理論においては，管模型を改良して実験を再現する方針が得られた．すなわち，研究計画で目論んだ通り，束縛解放因子を改良すれば実験で得られた粘弾性を再現できることが確認された．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
シミュレーション，理論，実験のそれぞれで，ほぼ予定通りの結果が得られており，順調に進展しているものと評価している．
まずシミュレーションにおいては，シミュレーションで計算を行う粗視化モデルの構築とシミュレーションプログラムの試作が昨年度に完了していた．これを受けて本年度はいくつかのパラメーターセットのもとで試験計算を行い，適当なパラメーターのもとではある程度実験を再現できる目処がたつ状態になっている．具体的には，実験に習って高分子を分子内でゲル化させた微粒子を高分子マトリックス中に分散させた系を形成した．この系について長時間計算を行なって粘弾性を調べた．先行研究で言われていたように，この系では微粒子と高分子マトリックス間の相互作用に応じて粘度の増加が見られた．
次に理論においては，本研究の実験で得られた高分子ナノコンポジットの粘弾性スペクトルを説明する手がかりが得られた．具体的には，すでに確立された分子模型であるLikhtman-McLeish模型において，分子の束縛解放因子を変更すると，高分子だけの場合とナノコンポジットの場合の双方を記述できることが確認された．この結果はレオロジー討論会でベストプレゼンテーション賞を受賞した．
最後に実験においては，再現性に難があるものの，データは取得できている．文献になかった粘弾性スペクトルを取得したことにより，上述の理論解析が可能となった．
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの方針を継続して当初の目的を達成する．すなわち，シミュレーション，理論，実験のそれぞれを以下のように推進し，高分子ナノコンポジットのダイナミクスを予測できるシミュレーション技術と理論の確立を目指していく．
シミュレーションについては，高分子マトリックスと微粒子の間の相互作用のデザインが極めて重要であることが，試行計算により改めてわかった．この粗視化相互作用を現象論的にチューニングして実験と合わせこむと同時に，よりミクロな計算の結果との階層接続について考えていく．
理論については，研究提案時に想定したとおりに束縛解放因子の調整で実験を説明できることがわかった．本年度はシミュレーションにおける微粒子の運動を解析して束縛解放因子の理論的な記述を試みる．
実験については，ある程度の結果が得られるようになってはいるものの再現性に難がある．我々はこの原因は系が本質的にもつ非平衡性，すなわち準安定状態への系の没入があるものと見ており，課題を克服するために試料調整時の各種パラメーターを振っていく．再現性の向上とあわせてデータを蓄積し，シミュレーションおよび理論のリファレンスとしていく．
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