2019 Fiscal Year Annual Research Report
放電発生ラジカルの長寿命化の解明と革新的プラズマ水処理技術の構築
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17H01257
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| Research Institution | Oita University |
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Principal Investigator |
金澤 誠司 大分大学, 理工学部, 教授 (70224574)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
市來 龍大 大分大学, 理工学部, 准教授 (00454439)
小林 正 大分大学, 理工学部, 名誉教授 (30100936)
立花 孝介 大分大学, 理工学部, 助教 (10827314)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 大気圧放電プラズマ / プラズマによるラジカル生成 / 化学プローブ法 / 電子スピン共鳴法 / レーザ誘起蛍光法 / 水処理 / コアンダ効果 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、大気圧放電プラズマで発生するOHラジカルが、比較的長い時間にわたり反応に寄与していることに着目して、そのメカニズムの解明とその応用としての水処理について研究を行っている。
研究3年目では、化学プローブ法と電子スピン共鳴法及びレーザ誘起蛍光法を使い、放電プラズマで生成した活性酸素や活性窒素の測定を行った。大気圧放電プラズマの発生には、液体と相互作用させる上で安定なプラズマが得られるプラズマジェットとパルスストリーマ放電を使用した。活性酸素としてはOHラジカルの測定を行った。化学プローブ法ではプラズマジェットで生成するOHをゲル化したプローブで測定することでジェットに由来する界面でのOHラジカルの分布を明らかにした。また、液体に照射するプラズマジェットに対しては電子スピン共鳴法により定量化した。短寿命ラジカルと言われるOHラジカルが電子スピン共鳴法で予測される従来の半減期よりも長く存在し続ける現象を見出し、長寿命化を示唆する手がかりを得た。この現象については、さらに検証が必要である。さらに、放電化学反応で中心的役割を担う準安定順位にある窒素（活性窒素）について、レーザ誘起蛍光法でその放電空間の分布を可視化することに成功した。振動順位の一つについて、濃度と寿命を算出した。これによりこれまで2秒と言われてきた窒素の準安定順位での寿命はもっと短く数十マイクロ秒のオーダーであることを明らかにした。
一方、応用としては、次世代の水処理に放電プラズマによるプロセスを導入するための研究を行っている。処理水を水膜状にして、そこにコアンダ効果を付加することで高効率化が図れることを示した。染め物工場からの廃液を模擬する着色水の脱色実験において、エネルギー効率として450g/kWhを達成した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では、大気圧放電プラズマで生成したラジカルを化学プローブ法、電子スピン共鳴法、レーザ誘起蛍光法の３つの特徴ある手法で計測できる環境が整備された。これらの手法をプラズマと個体（電極）・液体（処理溶液）・気体（気泡や液中溶存ガス）が接する気液界面での物理化学現象を解明するために適用し、各種プラズマを特徴づけるラジカル情報の集積を行っている。このような複雑系は、プラズマ水処理やプラズマ医療などの応用の基礎となり、多くの関連分野の研究者が興味を持っている領域であるため、得られるデータへの関心も高く、これまでの研究発表では多くの討論をいただいている。電子スピン共鳴法により計測条件として溶液のｐHがOHラジカルの生成に影響を及ぼすことが明らかとなり、中性やアルカリ下では生成量が多く、酸性条件となると生成量が減少することを示した。また、レーザ誘起蛍光法による励起窒素として準安定順位にある窒素分子の計測において、世界初となる電極間でのN2(A)の2次元分布特性を得ることができた。今後は、これらの測定対象のプラズマの違いや実験条件の違いを如何に解釈すれば、本質的な理解が深まるか、方策を示した。各測定法から得られた個々のデータを有機的に結び付けて、最終年度としての統一的な知見を結集する。
水処理応用においては，実用化で鍵となるエネルギー効率の向上に何を工夫すればよいかの条件が出揃ってきた。コアンダ効果を利用した処理液体の流体制御、間歇的な運転の採用が効果的であることがわかった。現在、産業化で求められる大容量の処理について、これまでの円筒型リアクタから平板型リアクタへの装置の見直しを行い、そのデータを取得できる状況に至っている。研究の最終年度では、これまでの知見を総合して、次世代の水処理プロセルとしてプラズマを使用できる指針を得たい。
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| Strategy for Future Research Activity |
長寿命ラジカルの生成機構の解明では、注目活性酸素であるOHラジカルについて、これまでの測定データをもとに長寿命している反応経路を特定し、それを実証するための放電プラズマ発生場を構築する。プラズマ生成のための放電方式としては主にパルスストリーマ放電とプラズマジェットを中心に、プラズマの最適化（電源方式、電圧・電流、周波数、電力等）を行い、各種反応条件（液体の温度、pH、導電率、ガスの種類と流量および滞留時間等）に関わるパラメータの影響を明らかにする。一方、活性窒素については、準安定順位にある励起窒素について、OHラジカルの生成との関係を解明にする。それらをもとに放電プラズマ反応について、信頼できる反応モデル（素過程）を提唱する。
水処理用放電プラズマリアクタの開発では、“コアンダ効果”を取り入れた水処理プラズマリアクタが有効であるため、さらに改良を行う。有機染料が含まれる廃液処理を対象とし、処理速度とエネルギー効率および副生成物について検討する。実際の水処理に適用するには、小規模の染め物工場の排水でも一日あたり1000Lの処理が必要となる。そこでさらにスケールアップについても考察する。リアクタとしてこれまで円筒型と平板型を考案したが、その並列化について1リアクタ当たりの処理量と処理時間、電力消費を求め、必要とされるリアクタの数、設置面積等について概算を行う。さらにシステム全体の構想について、前処理、オゾン処理との組み合わせなどの設計指針を示す。
本年度が研究最終年であることより、大気圧放電プラズマによる水処理の基礎と応用について、関連する研究者だけでなくこの分野の研究を開始した学生をはじめ水処理を必要とする事業者にも有効となる研究解説を学術雑誌で発表する。本研究の成果だけでなく関連する研究者の協力を得て最新の動向と今後の展開についてわかりやすく言及する。
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