2021 Fiscal Year Annual Research Report
Game-changing in Smart Ceramics Separator Challenging from Atomic Crystal Growth Technology
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17H01322
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| Research Institution | Shinshu University |
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Principal Investigator |
是津 信行 信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (10432519)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
手嶋 勝弥 信州大学, 学術研究院工学系, 教授 (00402131)
林 文隆 信州大学, 学術研究院工学系, 准教授 (20739536)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | セパレータ / 全固体電池 / セラミックス / 自己組織化 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
フラックス法とイオン交換法を組み合わせたトポタクティック反応により，目的とする板状形状の形態をもつ酸化物固体電解質結晶LixLa(1-x)/3NbO3の合成に世界で初めて成功した。LixLa(1-x)/3NbO3の表面に約20nm厚の低融点ガラスで被覆したのち，グリーンシート法により組積構造集積化したのち，電気化学インピーダンス法により電気化学特性を評価した。電気化学インピーダンス測定の結果から，測定周波数帯に4つの容量性半円が見られた。LixLa(1-x)/3NbO3結晶に変換した結果，低周波数領域には新たな抵抗成分が出現された。周波数解析から，粒界および電極界面抵抗に由来する抵抗成分だと考えられる。電解質結晶をLixLa(1-x)/3NbO3に変換しても，期待したようなイオン伝導度の顕著な向上は見られなかったのは，粒界領域での原子配列の乱れや電極界面での反応相の生成が考えられる。そこで，2021年9月からは，上記問題解決にむけて，結晶学的に等価な1つのサイトを複数の元素で同時に占有する多種元素置換した多元混晶固体電解質に着眼し，配置エントロピー増大による準安定相粒界および準安定界面の活用を主眼に置いた新材料開発に取り組み，多元混晶化効果を調査した。結果として，バルク領域と粒界領域を含む全領域のリチウムイオン伝導度は2.5×10-4 S/cm程度であった。イオン伝導の活性化エネルギーを算出した結果，多元混晶化によって粒界および界面におけるイオン伝導の活性化エネルギーが劇的に低下することがわかった。Zrサイトに主眼を置いたLLZOのハイエントロピー化によってもたらされるカクテル効果は，粒界および界面のイオン伝導性に影響をもたらす傾向にあることを世界ではじめて明らかにした。
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| Research Progress Status |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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