2019 Fiscal Year Annual Research Report
Design of metal/oxide interface for reductive conversion of carbon dioxide and biomass into chemicals
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17H01341
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
清水 研一 北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (60324000)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
古川 森也 北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (10634983)
Siddiki Hakim 北海道大学, 触媒科学研究所, 特任助教 (60722650)
鳥屋尾 隆 北海道大学, 触媒科学研究所, 助教 (80775388)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 触媒 / バイオマス / 二酸化炭素 / 水素化 / 反応機構 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
天然物から直接入手できる炭素資源および，CO2から製造可能な炭素源を入手容易な軽分子と反応させて，化学品を選択的に合成する下記反応(1)～(8)の構築を目的として研究を継続した。(1) カルボン酸水素化によるアルコール合成。(2) カルボン酸（油脂）水素化によるアルカン合成。(3) メタノールをメチル化剤に用いたサステナブルなC-C結合形成。(4) レブリン酸とニトリルからのラクタム合成。(5) 油脂、NH3からのアミド合成。(6) 油脂、NH3からのニトリル合成。(7) 油脂、NH3、水素からのアミン合成。(8) CO2水素化によるメタノール合成。2017年度には，(2),(4),(3)に有効な触媒を発見し論文報告した。2018年度は，反応(1)，(3),(5)，(6)，(7)，(8)に有効な触媒に関する成果を論文発表した。2019年度は，反応(8)に有効な触媒を発見するとともに、反応(1),(7),(8)に関して反応機構と構造活性相関の研究を行い、その成果を論文にて報告した。具体的には， CO2水素化によるメタノール合成に有効な２つの触媒（Pt-MoOx/TiO2とRe/TiO2）を発見した。いずれの触媒系も１５０℃の低温で選択的にCO2をメタノールに変換する点が新規である。なかでもPt-MoOx/TiO2は最も活性が高く、１５０℃での平衡転化率に近いメタノール収率（７３％）を示した。水素還元により低原子価状態となったMo酸化物上の酸素欠陥がCO2の活性化に重要な役割を担うことが示唆された。Re/TiO2の水素加圧下でのカルボン酸の水素化においては、金属状態のReナノ粒子と４価のRe酸化物の共存状態が重要であることと、TiO2担体はReの粒子径を小さくすることとReを上記の酸化状態に保つために重要な役割を担うことを明らかにした。ゼオライト触媒のトリグリセリド変換に対して、触媒の疎水性と強酸量の両方が重要な活性支配因子であることを明確化した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画書に記載したターゲット反応(1)～(8)の各々すべてに対して有効な触媒系の開発に成功した。反応機構や活性点構造などの基礎的な研究も順調に進んだ。上記の成果を学会発表だけでなく論文にて報告した。
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| Strategy for Future Research Activity |
2017-2019年度には計画書に記載したターゲット反応(1)～(8)の各々すべてに対して有効な触媒系の開発に成功し、反応機構と構造活性相関の研究を行った。2020年度は反応機構と構造活性相関の研究を総括し、活性支配因子の解明と触媒設計指針の構築を行う。成果は極力、今年度中に論文に投稿する。
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[Journal Article] Selective Transformations of Triglycerides into Fatty Amines, Amides, and Nitriles by using Heterogeneous Catalysis2019
Author(s)
Md. A. R. Jamil, S. M. A. Hakim Siddiki, Abeda Sultana Touchy, Md. Nurnobi Rashed, Sharmin Sultana Poly, Yuan Jing, Kah Wei Ting, Takashi Toyao, Zen Maeno, Ken-ichi Shimizu
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Journal Title
ChemSusChem
Volume: 12
Pages: 3115-3125
DOI
Peer Reviewed
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