2017 Fiscal Year Annual Research Report
質量分析による環境中ネプツニウム同位体測定法開発とその応用
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17H01874
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
坂口 綾 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (00526254)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
横山 明彦 金沢大学, 物質化学系, 教授 (80230655)
鄭 建 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 放射線医学総合研究所 福島再生支援本部, 上席研究員 (30370878)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | ネプツニウム / アクチノイド / トレーサー / 海水循環 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
表層環境の物質循環や、被ばく線量評価に関わる環境中のアクチノイド研究において、高レベル放射性廃棄物の長寿命重要核種でありながら、その濃度・存在量すら広域的に定量評価が行われていなかったネプツニウム（Np）同位体に着目し、質量分析のためのNp-236スパイク製造、高マトリクス試料からの簡便なNp分離濃縮法の開発を行い、長半減期Np-237の超高感度定量法を確立する。これにより、環境中Np-237を定量的に評価するとともに、環境挙動を明らかにし、最終的にはNp-237を“一般的な環境中アクチノイド”の一つに加え、新たな知見からの地球化学的研究ツールとして構築する。このような最終目的の元、29年度の計画に沿った実験を行い、大量のウラン(U)やトリウム(Th)から目的核種である極微量のNpの化学分離法を検討し、測定精度に耐えうる方法を選定・確立した。それらの方法を用いて、実際に“現在までの進歩状況”に詳しく示したUやThの照射実験によりNp-236の製造を行い、測定することでNp-236mの製造が確認されている。これは、Np-236g製造の証拠ともなっているため、現在引き続き行われている精製・測定の結果が期待される。また、Uからの分離についてはさらに改良を重ねているため、今後はさらに精度良い測定が期待できる状況である。海水からの効率よい安定した濃縮法の検討も行っており、大量海水からのNp濃集に関してはほぼ確定している。研究の実績および成果は、環境中アクチノイド測定・挙動に関する結果として、国際誌2報にまとめすでに発表した。国内外の学会発表（招待講演含む）も5件以上行っている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
今年度はウラン（U）照射実験のみならずトリウム（Th）照射実験も取り組むことができた。それにより、U照射実験ではNp-236mの反応断面積が過去に一件だけ報告されている値と矛盾しない値が得られ、実験の精度について確認できた。また、Th照射実験では世界で初めてNp-236mの反応断面積を得ることができた。現在Np-236gの測定を結合誘導プラズマ質量分析および加速器質量分析にて試みている最中である。さらに、これら核反応断面積を得るため、照射試料からのNp分離法の確立を試みた。Th分離に関してはほぼ確立しており、今後の実験においても使用可能な方法であると確信している。またU分離においては、放射線計測においては測定可能な程度の純度を達成できたが、質量分析に耐えうる純度が得られていないため、今後の課題とする。また、大量の海水からのNp高収率回収方法についても検討を行い、90%以上の収率が得られる方法を確認できた。環境中アクチノイド測定並びに挙動に関するこれら業績は、国際誌2報、学会発表（国内外）において5件以上行っており当初の想定以上に進んでいると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
① 核反応断面積測定とスパイク製造 29年度の照射実験から、両核反応で236mNpが生成されている事が明らかになり、スパイク製造の成功を確信した。しかし、ターゲットとする大量のUやThから極微量のNpを精製分離する事が出来ておらず、精度良いガンマ線測定が困難となっている。また、236gNpの質量分析もこのままでは不可能である。そのため、まずは現在の分離法を改良し、大量のUやThからNpを濃縮精製する方法を確立する。これを照射試料に適応することで、それぞれの反応における核反応断面積を求める(大阪大学RCNP照射実験確保済み、RIKEN照射実験申請中)。これら断面積より、236/237Np比が最も大きくかつ製造量が多い条件を確定し、実際のスパイクを製造する。
②海水試料からのNp濃縮・精製 29年度は大量の海水からNpを効率よく沈殿回収する方法を検討した。加速器質量分析のために、回収したNpをコンベンショナルな煩雑な方法ではなく、新たに最近発売された樹脂等を用いて簡単かつ短時間に濃縮精製する方法を確立する。また、候補となる濃縮精製方法に適した沈殿回収方法に改良する。
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