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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Development of structured novel reaction system that effectively transform CO2 being exhausted from an industrial process

Research Project

Project/Area Number 17H01894
Research InstitutionShizuoka University

Principal Investigator

福原 長寿  静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 河野 芳海  静岡大学, 工学部, 准教授 (50334959)
渡部 綾  静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords触媒・化学プロセス / 再生可能エネルギー / 温室効果ガス削減 / 反応・分離 / 物質・熱移動
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、エネルギーキャリアの一つであるメチルシクロヘキサンMCHの脱水素反応で生成するH2で、産業プロセス排出のCO2をCH4資源に変換し、また得られたCH4とCO2を再び反応させて合成ガスの製造プロセスを開拓する。再生可能エネルギーの利用と温室効果ガスの処理を目的とした新技術の開拓が目的である。平成30年度に得られた成果は以下の通りである。
1.CO2のメタン化用構造体触媒:前年度のNi/CeO2触媒をベースに、金属種と担体種の違いが反応性に及ぼす影響を調査した。その結果、Ru/CeO2触媒がNi/CeO2触媒を超えるメタン化機能を示すことや、担体種をCeO2とZrO2の複合酸化物とすることでさらにメタン化機能が向上することを明らかにした。Ru元素のCO2吸着機能とH2活性機能の複合化、および酸化物担体上へのCO2吸着サイトの増加が要因であることが推論された。
2.CH4のドライ改質用構造体触媒:スパイラル形のアルミニウム基材にsol-gel法と無電解めっき法で調製したNi/Al2O3構造体触媒について、その高いメタン化活性と高速の原料処理の要因を調査した。その結果、原料ガスのスワール流れによる物質拡散と伝熱の促進効果が大きく影響したことが推論された。また、酸素共供給によるオートサーマルドライ改質を実施し、反応性と炭素析出抑制の観点から最適なCH4/O2比を決定した。
3.脱水素・水素化の組み合わせシステム:MCH脱水素反応とCO2のメタン化反応をPd系の水素透過膜を介して組み合わせた反応システムを想定し、その数値シミュレーターを構築して理論的なシステム特性を評価した。メタン化反応の発熱エネルギーによる脱水素の加速、水素透過速度の加速、水素引き抜きによる化学平衡の制約回避の実現など、本反応システムの優位性の予測に成功した。また、本システムの熱力学的な利点も確認できた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

平成30年度の研究では、メタン化用構造体触媒の機能性を向上するための、金属種と担体種に関した技術的な触媒設計指針を習得できたことが大きな成果の一つである。また、ドライ改質反応におけるオートサーマルの最適条件を求めたことにも意義がある。そして、脱水素・水素化の組み合わせ反応システムに関した特性予測ができる数値シミュレーターの開発に成功したことは、本研究推進における重要な成果であると考えられる。この成果は、二酸化炭素からメタン資源に変換するためのシステム開発に関して数値シミュレーション予測を可能とし、当該分野への貢献度は大きい。

Strategy for Future Research Activity

2019年度の研究実施内容は、以下の通りである。
1.メチルシクロヘキサンの脱水素反応速度の推算:前年度までに得られたPt/TiO2構造体触媒上での動力学測定を継続する。そして、開発した数値シミュレーターにおける反応速度式に適用できる脱水素式を推算する。
2.膜分離型の脱水素・水素化反応システムの評価:上記1で推算した反応速度式を使い、開発した数値シミュレーターを駆使して、膜分離型脱水素・水素化システムの特性調査をより詳細に行なう。また、得られるシステム特性の情報から実際の反応システム設計の指針を提言する。
3.オートサーマルドライ改質反応の評価:構造体触媒上でのオートサーマルドライ改質における炭素析出耐性の要因をさらに追究する。得られる析出抑制の要因を触媒調製に反映し、その触媒特性を評価しつつ、ドライ改質のプロセスを強化する。
4.COとH2の合成ガスからのアルコール製造の検討:これまでの研究成果で最適化したメタン化触媒とドライ改質触媒の情報を駆使して、合成ガスからメタノールを製造する構造体触媒材料の開発、ならびに反応システム設計に着手する。最終的には、産業プロセス排出CO2を原料としたCH4資源化システムの開拓指針について検討する。

  • Research Products

    (13 results)

All 2019 2018

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Auto-methanation of Carbon Dioxide: A Novel Route for Transforming CO2 over Ni-based Catalyst2019

    • Author(s)
      Fukuhara Choji、Ratchahat Sakhon、Suzuki Yuji、Sudoh Masao、Watanabe Ryo
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 48 Pages: 196~199

    • DOI

      10.1246/cl.180894

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 物質・熱移動の促進による触媒反応場のプロセス強化(PI)2019

    • Author(s)
      福原長寿
    • Journal Title

      触媒

      Volume: 61 Pages: 9~15

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] DFT study for supported Pt catalysts focusing on the chemical potential2018

    • Author(s)
      Kazuya Miura, Fumikazu Kimata, Ryo Watanabe, Choji Fukuhara
    • Journal Title

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      Volume: 16 Pages: 209~213

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2018.209

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] An easy and effective method for the intercalation of hydrophobic natural dye into organo-montmorillonite for improved photostability2018

    • Author(s)
      Taiga Taguchi, Yoshiumi Kohno, Masashi Shibata, Yasumasa Tomita, Choji Fukuhara, Yasuhisa Maeda
    • Journal Title

      Journal of Physics and Chemistry of Solids

      Volume: 116 Pages: 168~173

    • DOI

      10.1016/j.jpcs.2018.01.027

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] A powerful CO2 methanation reactor with Ni/CeO2 structured catalyst: estimation of mass and heat transfer profiles2018

    • Author(s)
      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe, Sakhon Ratchahat, Masao Sudoh
    • Organizer
      23rd International Conference on Chemical Reactors
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Co-feeding effect of H2S on propane dehydrogenation performance of transition metal (Fe, Co, Ni) catalysts2018

    • Author(s)
      Nozomu Hirata, Yuya Fushimi, Yoshiumi Kohno, Ryo Watanabe, Choji Fukuhara
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Alkali promotion of iron oxide based catalyst for water gas shift reaction2018

    • Author(s)
      Ryo Watanabe, Kengo Tajima, Yuya Fushimi, Nozomu Hirata, Choji Fukuhara
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] A structured nickel-based catalyst with high performance and tolerance to coke deposition in naphthalene steam reforming for biomass-gasification process2018

    • Author(s)
      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe, Kota Matsuzawa, Mio Yokoe, Kenji Asaoka, Hidekiyo Suyama, Shuichiro Suzuki
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of honeycomb-type Ru-based catalyst for NH3 decomposition, with mass processing ability of raw materials2018

    • Author(s)
      Masaki Kawase, Kimihito Suzuki, Ryo Watanabe, Choji Fukuhara
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of a novel catalytic reaction system consisting of dry reforming and carbon capture parts2018

    • Author(s)
      Yoshito Matsui, Wataru Kawasaki, Ryo Watanabe, Yoshiumi Kohno, Choji Fukuhara
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Advantage of structured catalyst system for CO2 methanation under extremely high flow rate2018

    • Author(s)
      Sakhon Ratchahat,Masao Sudoh,Yuji Suzuki,Ryo Watanabe,Choji Fukuhara
    • Organizer
      The 25th International Symposium on Chemical Reaction Engineering
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Estimation of heat and mass transfer of structured catalyst system for CO2 methanation2018

    • Author(s)
      Choji Fukuhara,Yuji Suzuki,Ryo Watanabe,Masao Sudoh,Sakhon Ratchahat
    • Organizer
      The 25th International Symposium on Chemical Reaction Engineering
    • Int'l Joint Research
  • [Patent(Industrial Property Rights)] メタンを製造する方法、及び製造システム2018

    • Inventor(s)
      福原長寿
    • Industrial Property Rights Holder
      福原長寿
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2018-159398

URL: 

Published: 2019-12-27  

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