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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Efficient fluorescence detection of single molecules in liquid by using optical nanofibers

Research Project

Project/Area Number 17H02741
Research InstitutionOsaka City University

Principal Investigator

藤原 正澄  大阪市立大学, 大学院理学研究科, 講師 (30540190)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2021-03-31
Keywordsナノ光ファイバ / 蛍光ナノ粒子
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、高効率蛍光集光デバイスである「ナノ光ファイバ」にプラズモニック構造を形成する事で、水溶液中でも高い蛍光集光効率を実現し、化学分析デバイスとしての応用を開拓するものである。大きな電場増強効果と光導波路との高い入出力効率を有する金ナノチップ構造をナノ光ファイバ先端に形成する。チップ先端を近接させる事で一分子からの蛍光を効率的に光ファイバに結合させるため高効率で蛍光集光が可能である。これを試料溶液などに挿入すれば、微弱蛍光やラマン散乱を容易かつ高感度に測定可能な化学分析デバイスとして利用できる。
H30年度は、①片端ナノ光ファイバの作製、また、②ナノ光ファイバによる最初の蛍光観察対象である蛍光ナノダイヤモンド粒子の特性分析を中心に行った。①に関しては、これまで構築してきた加熱領域可変型バーナーを用いて、加熱領域の幅や温度、延伸速度などの様々な作成パラメータを微調整し、試行錯誤を繰り返した結果、直径700nm程度で透過率90%以上を確保するナノ光ファイバの作成に成功した。また、片端化に関しては、マルチモードファイバによる片端化を行い、試作を行った。片端ファイバからの出射光パターンを見ると想定通りの形状プロファイルである事が推定できている。次年度に、上述の高透過率ナノ光ファイバでの片端化に挑戦する。また、液中でのナノ光ファイバの動作という一つのマイルストーンに関しても次年度取り組む事が可能である。②の蛍光ナノダイヤモンド粒子の特性分析には、一粒子の蛍光スペクトル測定や光検出電子スピン共鳴の観察を行った。バイオ化学分析においてpHや塩濃度などの環境でも安定してダイヤモンドが動作する必要があるが、安定動作を実験的に確認する事に成功した他、高感度化を目指したナノ粒子の表面状態改変についても成功し、それぞれの論文を投稿し、1本が出版され、もう1本も査読中である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度目標とした、高透過率ナノ光ファイバの作製に成功した。片端化に関してもマルチモードファイバで実現した。蛍光ナノ粒子の化学分析応用に関しても成果を論文化する事ができた。

Strategy for Future Research Activity

H31年度は、①高い光透過率を有する片端ナノ光ファイバの作製と②ナノ光ファイバによる蛍光ナノダイヤモンド粒子の検出効率特性の実験的検証を行う。①に関しては、液中での導波特性について、FDTD電磁解析の結果と付き合わせて精密に解析する。具体的には両端ナノ光ファイバを特注ガラスケース中に配置し、樹脂で封止、ケース内に水や蛍光色素溶液を導入して外から光励起する。片端化に関しては、昨年度加熱領域可変型バーナーを用いて高性能な両端ナノ光ファイバの作製を実現できた事から、両端ナノ光ファイバをデバイス光特性をおとしめることなしに切断する技術を開発する。機械的な切断では直径数マイクロメートルまでは成功しているが、それより細いファイバに関しては未踏領域である。機械的切断が難しい場合は、バーナーによる切断を行う。ニードル形状の観察に関しては研究協力者の走査型電子顕微鏡を利用する。②に関しては、ナノ光ファイバ表面に付着させた蛍光ナノダイヤモンドの蛍光検出効率を空気中と液体中でどれだけ変化するかを、シミュレーションとも比較しながら行う。また、片端ナノ光ファイバのアプリケーションを検討するために、細胞や線虫などの動物個体への挿入にも挑戦する。②の蛍光ナノダイヤモンド粒子の検出特性分析には、一粒子の蛍光スペクトル測定や光検出電子スピン共鳴の観察を行う。 これら以外にも、ナノ光ファイバデバイスが生体リモート計測に有効である事を示すために、細胞や生体の機能を蛍光検出で測定する技術の基盤技術開発を行う。具体的には、既に成功している蛍光ナノダイヤモンドや量子ドットナノ粒子を用いた細胞内温度計測技術において、ナノ光ファイバを用いる事でどれだけ温度計測感度が高感度化するか?という点に関して実験的に検証する。

  • Research Products

    (19 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 3 results) Presentation (11 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Humboldt University of Berlin/Department of Physics/Prof. Oliver Benson(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      Humboldt University of Berlin/Department of Physics/Prof. Oliver Benson
  • [Journal Article] Particle size effects of tetrahedron-shaped Ag3PO4 photocatalyst on water-oxidation activity and carrier recombination dynamics2019

    • Author(s)
      Ryo Miyasato, Masazumi Fujiwara, Haruyuki Sato, Toshihiro Yano, Hideki Hashimoto
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters: X

      Volume: 2 Pages: 100023

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.cpletx.2019.100023

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Monitoring spin coherence of single nitrogen-vacancy centers in nanodiamonds during pH changes in aqueous buffer solutions2019

    • Author(s)
      Masazumi Fujiwara, Ryuta Tsukahara, Yoshihiko Sera, Hiroshi Yukawa,Yoshinobu Baba, Shinichi Shikata and Hideki Hashimoto
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 9 Pages: 12606-12614

    • DOI

      https://doi.org/10.1039/C9RA02282A

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Surface and bulk carrier recombination dynamics of rutile type TiO2 powder as revealed by subns time-resolved diffuse reflection spectroscopy2018

    • Author(s)
      Ryo Miyasato, Haruyuki Sato, Toshihiro Yano, Masazumi Fujiwara, Hideki Hashimoto
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 358 Pages: 452-458

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2017.10.054

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Observation of the linewidth broadening of single spins in diamond nanoparticles in aqueous fluid and its relation to the rotational Brownian motion2018

    • Author(s)
      (4)Masazumi Fujiwara, Yutaka Shikano, Ryuta Tsukahara, Shinichi Shikata, and Hideki Hashimoto
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 8 Pages: 14773

    • DOI

      10.1038/s41598-018-33041-6

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] ナノダイヤモンドNV中心のスピン特性と表面酸化2019

    • Author(s)
      藤原 正澄,塚原 隆太,世良 佳彦,西村 勇姿,須貝 祐子,Jentgens Christian,手木 芳男,鹿田 真一,橋本 秀樹
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] アンテナ集積化細胞培養ディッシュの開発と幹細胞ナノダイヤモンド量子温度センシング2019

    • Author(s)
      藤原 正澄,湯川 博,小林 香央里,梅原 有美,公文 優花,宮地 冬,岩崎 孝之,波多野 睦子,橋本 秀樹,馬場 嘉信
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 細胞内温度イメージングに向けたワイドフィールド光検出電子スピン共鳴測定法の構築2019

    • Author(s)
      西村 勇姿,公文 優花,宮地 冬,松原 勤,湯川 博,馬場 嘉信,藤原 正澄,手木 芳男
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Fluorescent nanodiamond quantum thermometers for intracellular temperature measurement2019

    • Author(s)
      FUJIWARA, Masazumi; YUKAWA, Hiroshi; KOBAYASHI, Kaori; UMEHARA, Yumi; BABA, Yoshinobu
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会2019
  • [Presentation] Fluorescent-nanodiamond quantum thermometers probing adipose tissue-derived stem cells taken from mice2019

    • Author(s)
      Masazumi Fujiwara, Hiroshi Yukawa, Kaori Kobayashi, Yumi Umehara, Yoshinobu Baba
    • Organizer
      SPIE Photonics West 2019
  • [Presentation] 単一電子スピンの回転ブラウン運動計測2018

    • Author(s)
      藤原正澄, 鹿野豊, 塚原隆太, 鹿田真一, 橋本秀樹
    • Organizer
      量子情報技術研究会
  • [Presentation] Photocatalytic activity and surface carrier recombination dynamics of rutile-type TiO2 powders for water splitting2018

    • Author(s)
      Ryo Miyasato, Ryo Miyasato, Masazumi Fujiwara, Haruyuki Sato, Toshihiro Yano, Hideki Hashimoto
    • Organizer
      SPACC25シンポジウム
  • [Presentation] pH変化に対するナノダイヤモンドNV中心の電子スピン特性安定性2018

    • Author(s)
      藤原正澄, 塚原隆太, 世良佳彦, 鹿田真一, 橋本秀樹
    • Organizer
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] ルチル酸化チタン粉末における水酸化反応の光触媒活性と表面キャリアダイナミクス2018

    • Author(s)
      宮里 遼, 藤原 正澄, 佐藤 治之, 矢野 聡宏, 橋本 秀樹
    • Organizer
      2018年光化学討論会
  • [Presentation] 蛍光ナノダイヤモンドは温度量子センサなのか?温度感受性蛍光プローブなのか?2018

    • Author(s)
      藤原正澄
    • Organizer
      第8回光科学異分野横断萌芽研究会
  • [Presentation] 光と磁気共鳴の融合による新しい計測技術への取り組み=有機エレクトロニクスからバイオ分析にむけて2018

    • Author(s)
      藤原 正澄
    • Organizer
      第63回化合物新磁性材料専門研究会
  • [Remarks] 研究室ホームページ

    • URL

      http://www.sci.osaka-cu.ac.jp/chem/RKINOU/

  • [Remarks] 個人ホームページ

    • URL

      https://www.masazumifujiwara.net/

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 容器、及び光学顕微鏡の温度調整装置2018

    • Inventor(s)
      藤原正澄,湯川博, 馬場嘉信
    • Industrial Property Rights Holder
      藤原正澄,湯川博, 馬場嘉信
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-085225

URL: 

Published: 2019-12-27  

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