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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Research on ultrafine nitride semiconductor nanostructure for optical device platform fabricated by low-damege etching technique

Research Project

Project/Area Number 17H02747
Research InstitutionSophia University

Principal Investigator

菊池 昭彦  上智大学, 理工学部, 教授 (90266073)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2022-03-31
Keywordsナノ加工 / 量子ドット / 窒化物半導体 / 光デバイス / ナノ構造 / 酸化物半導体 / 有機無機複合デバイス / 有機単結晶
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、申請者が提案する低損傷で極微細加工に適した新しい窒化物半導体ナノ加工技術であるHEATE法による極限ナノ構造作製技術の確立と光デバイス基盤技術への展開を目的としている。2018年度の主たる成果を以下に示す。
1. 水素にアンモニアガスを数~10%添加した雰囲気でのHEATEにより、SiO2マスク下サイドエッチングが抑制され、GaNエッチング側面垂直性が向上することを見出した。この効果により高い制御性で極微細かつ高密度なナノピラー構造の作製が可能となった。また、アンモニア添加効果を利用し、幅20nm、深さ1500nmの高アスペクトトレンチ構造やホール型フォトニック結晶構造等の形成を実証した。
2. オゾン水による表面酸化処理をHEATE法で作製した直径56~500nmのInGaN/GaNナノ構造に適用し、直径200nm以下で室温発光強度と発光寿命時間の著しい増加が得られることを検証した。また、微細化に伴い室温発光寿命が長くなる興味深い現象を確認した。
4. HEATE法で作製した未処理の直径39~2020nmのInGaN量子ディスクアレイの発光特性を系統的に評価し、直径が745から151nmに減少するに伴い内部量子効率が約2倍に増加すること、直径111nm以下では表面非発光再結合により急激に減少することを検証した。また、ナノ構造では励起光強度の低下に伴う発光量子効率の減少割合が量子薄膜に比べて大きく抑制されることを見出した。
5. HEATE法を(010)面酸化ガリウム単結晶に適用し、垂直なエッチング側面を有するナノウォール構造をGaドロップレットの発生無しで容易に形成可能であることを見出した。また、窒化物ナノ構造と有機半導体を融合した新規ナノ構造光デバイスに向け、静電塗布法と低蒸気圧薄膜液体を組合わせた板状有機単結晶への分子ドーピング技術を開発した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

2018年度は、交付申請書に記した①~④の計画が下記に示す通り順調に進展し、⑤が予定外の成果を含めて顕著に進捗したので「(1)当初の計画以上に進展している」と評価した。
①InGaN極限ナノ構造作製技術と学術的理解:アンモニア添加HEATEによるGaNのエッチング条件依存性を調査し、幅40nm周期80nmの高垂直性ナノピラーアレイや幅20nm深さ1500nmの高アスペクト極微細トレンチなど、極微細ナノ構造作製技術が進展した。
②InGaN/GaNナノ構造の表面非発光抑制:飽和オゾン水処理によるInGaN量子ディスク直径200nm以下における顕著な表面非発光再結合抑制効果と酸化膜厚さが約0.5nmであることを検証した。また、直径100nm以下でも微細化に伴う発光寿命時間の増加現象を確認した。
③真のInGaN量子ドット(高さ3nm、直径3nm)への挑戦:HEATE法におけるエッチング条件やマスク形成条件を精査し、サイドエッチング制御により平均直径12nmの極微細InGaN単一量子ディスクアレイを作製し、直径分布の標準偏差4.0nmという高精度加工を実証した。
④InGaN/GaN極限ナノ構造の物性評価:HEATE法で作製した高品質InGaN量子ディスクの発光特性の直径依存性を系統的に評価し、微細化に伴うキャリア局在効果の抑制現象や直径12nm以下のIn組成揺らぎの存在を検証した。また、微細化に伴う発光内部量子効率の増加(薄膜比2倍以上)、室温発光寿命時間の増加、低励起光強度での内部量子効率低下抑制などの興味深い現象を確認した。
⑤InGaNナノ構造LEDと次世代光デバイスに向けた展開:HEATE法を酸化ガリウム単結晶に適用し、垂直なナノウォール構造を制御性良く形成可能であることを見出した。また、GaNナノ構造との複合化を目指した有機単結晶への分子ドーピング技術の開発と特性評価を行った。

Strategy for Future Research Activity

①InGaN極限ナノ構造作製技術と学術的理解:アンモニア添加HEATE時にマスク間隔が広い領域に生じる細線状残留構造の除去法を検討する。また、昨年度は研究室移転で実施が遅れたHClガス添加によるAlGaN層のエッチング可能性を検証する。熱力学解析手法を用いて、HEATE法によるGaNおよびAlGaNのエッチング特性の考察を行う。
②InGaN/GaNナノ構造の表面非発光抑制:室温大気圧下の飽和オゾン水パシベーションの有効性を検証したが、直径100nm以下の表面積/体積比が増大する領域では表面非発光再結合が顕在化している可能性が高いので、より厚い酸化膜形成法として、高温高圧水蒸気酸化を検討する。SiO2やAl2O3による追加パシベーションの効果も調査する。
③真のInGaN量子ドット(高さ3nm、直径3nm)への挑戦:アンモニア添加HEATE法で高アスペクト高垂直InGaN/GaNナノピラー形成後に、オゾン水と処理と酸化膜エッチングによる表面酸化デジタルエッチング法およびTMAH溶液によるウェットエッチングを用いて、直径30nm以下の精密サイズ制御による極微細化を行う。
④InGaN/GaN極限ナノ構造の物性評価:③の極微細化技術と②の表面パシベーション技術を用いて高品質極微細InGaN量子構造を作製し、光学特性のサイズ依存性を系統的に評価する。特に、微細化に伴う室温発光寿命の増加現象や発光効率の励起光強度依存性に注目する。
⑤InGaNナノ構造LEDと次世代光デバイスに向けた展開:ナノデバイス作製に向け、絶縁体埋込、頭出し、低抵抗電極形成、素子分離などのプロセス条件を順次確立する。また、新たな進展が得られた酸化ガリウムや分子ドープ有機単結晶のデバイス応用に向けた素子構造設計やプロセス技術の検討を進める。

  • Research Products

    (24 results)

All 2019 2018

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (21 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results)

  • [Journal Article] In-plane doping profile control of plate-like organic single crystals grown by a method combining electrospray and low vapor pressure liquid film2019

    • Author(s)
      Takeuchi Keita、Ueda Hiroyuki、Kikuchi Akihiko
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 58 Pages: SBBG07~SBBG07

    • DOI

      10.7567/1347-4065/aafe6e

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Proposal of Organic Single Crystal Growth Method Using Electrospray Deposition and Thin-Film Ionic Liquid2018

    • Author(s)
      Ueda Hiroyuki、Takeuchi Keita、Terada Ryo、Kikuchi Akihiko
    • Journal Title

      physica status solidi (b)

      Volume: 255 Pages: 1700351~1700351

    • DOI

      10.1002/pssb.201700351

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Precipitation of thin-film organic single crystals by a novel crystal growth method using electrospray and ionic liquid film2018

    • Author(s)
      Ueda Hiroyuki、Takeuchi Keita、Kikuchi Akihiko
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 57 Pages: 04FL12~04FL12

    • DOI

      10.7567/JJAP.57.04FL12

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Optical Characterization of Co-doped Single Crystal Organic Semiconductor with Emissive and Assist Dopants2019

    • Author(s)
      5.Kosuke Watanabe, Keita Takeuchi, Ryogo Abe, Asuka Suzuki, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      Compound Semiconductor Week 2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Fabrication of CH3NH3PbBr3 Based Perovskite Single Crystal Arrays by Spin-coating Method Using Hydrophobic Patterned Substrate2019

    • Author(s)
      6.Ryogo Abe, Keita Takeuchi, Asuka Suzuki, Kosuke Watanabe, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      Compound Semiconductor Week 2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Surface passivation effect of saturated ozone water treatment on InGaN/GaN nanostructures fabricated by hydrogen environment anisotropic thermal etching (HEATE)2019

    • Author(s)
      7.Yusuke Namae, Daichi Itou, Akihiro Matsuoka, Yuki Ooe, Yusei Kawasaki, Yuta Moriya, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      13th International Conference on Nitride Semiconductors (ICNS-13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Growth and Fluorescence Sensitization of Wide-Bandgap Organic Single Crystals Co-Doped with Emissive and Assistant Dopants2019

    • Author(s)
      8.Keita Takeuchi, Ryogo Abe, Asuka Suzuki, Kosuke Watanabe, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      61th Electronic Materials Conference (EMC 2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 溶液法で成長した分子ドープ有機単結晶からのナノ秒レーザ励起による青色域誘導放出の観測2019

    • Author(s)
      17.安部僚吾,竹内啓太,鈴木明日香,渡辺航介,菊池昭彦
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] HEATE法で作製したInGaN/GaN極微細ナノピラーに対する飽和オゾン水処理による表面パシベーション効果2019

    • Author(s)
      18.伊藤大智,松岡明裕,生江祐介,大江優輝,川崎祐生,森谷裕太,富樫理恵,菊池昭彦
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法による(010)面β-Ga2O3の高アスペクト異方性エッチング2019

    • Author(s)
      19.大江優輝,川崎祐生,森谷裕太,伊藤大智,富樫理恵,菊池昭彦
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] アシストドーパントを用いた分子ドーピング有機単結晶の光学特性評価2019

    • Author(s)
      20.渡辺航介,竹内啓太,安部僚吾,鈴木明日香,菊池昭彦
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 静電塗布と低蒸気圧液体薄膜を用いた共ドープ有機単結晶の成長とアシストドーパントによる増感蛍光2019

    • Author(s)
      21.鈴木明日香,竹内啓太,安部僚吾,渡辺航介,菊池昭彦
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Growth of molecularly doped organic single crystal by a novel method using electrospray and low vapor pressure solvent2018

    • Author(s)
      1.Keita Takeuchi, Hiroyuki Ueda, Ryo Terada, Ryogo Abe, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      2018 Compound Semiconductor Week
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Growth of thin film organic single crystals with controlled in-plane doping profile by a novel method using electrospray and low vapor pressure solvent2018

    • Author(s)
      2.Keita Takeuchi, Hiroyuki Ueda, Ryogo Abe, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      50th International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Diameter-dependent emission characteristics of InGaN/GaN multi quantum well nanopillars fabricated by hydrogen environment anisotropic thermal etching (HEATE)2018

    • Author(s)
      3.Yusuke Namae, Daichi Ito, Yusei Kawasaki, Yuki Ooe, Akihiro Matsuoka, Yuta Moriya, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      International Workshop on Nitride Semiconductors (IWN2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Fabrication of high-aspect GaN nanostructures by hydrogen environment anisotropic thermal etching (HEATE) with addition of ammonia gas2018

    • Author(s)
      4.Yusei Kawasaki, Akihiro Matsuoka, Yusuke Namae, Yuki Ooe, and Akihiko Kikuchi
    • Organizer
      International Workshop on Nitride Semiconductors (IWN2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 窒化ガリウム(GaN)を用いた可視光領域空孔型トポロジカルフォトニック結晶スラブ導波路の設計2018

    • Author(s)
      9.石井空良,菊池昭彦
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 静電塗布法と低蒸気圧液体膜を用いる制御された面内ドーピングプロファイルを有する薄膜有機単結晶の成長2018

    • Author(s)
      10.竹内啓太,安部僚吾,菊池昭彦
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] スピンコート法と疎水性パターン基板を用いたCH3NH3PbBr3ペロブスカイト単結晶アレイの作製2018

    • Author(s)
      11.安部僚吾,竹内啓太,菊池昭彦
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法におけるアンモニア添加を利用した高アスペクトp-GaN ナノ構造の作製2018

    • Author(s)
      12.川崎祐生,松岡明裕,生江祐介,大江優輝,伊藤大智,森谷祐太,菊池昭彦
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法で作製したInGaN/GaN多重量子井戸ナノピラーにおける発光特性のサイズ依存性2018

    • Author(s)
      13.生江祐介,伊藤大智,川﨑祐生,大江優輝,松岡明裕,森谷祐太,菊池昭彦
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 六角形状GaNマイクロディスクにおけるWGM発振の周回方向2018

    • Author(s)
      14.上石拳,光野徹也,菊池昭彦,岸野克巳,酒井優
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法による高密度InGaN/GaNナノ構造の作製2018

    • Author(s)
      15.大江優輝,生江祐介,松岡明裕,川崎祐生,伊藤大智,森谷祐太,菊池昭彦
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 六角形状 GaN マイクロディスクにおける WGM 発振の周回方向2018

    • Author(s)
      16.上石拳,光野徹也,菊池昭彦,岸野克巳,東海林篤,酒井 優
    • Organizer
      日本光学会ナノオプティクス研究グループ 第25回研究討論会

URL: 

Published: 2019-12-27  

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