2017 Fiscal Year Annual Research Report
Applications of asymmetric plasmonic nanoparticle hybrid systems to ultrafast multiplewave nonlinear nanophotonics
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17H02798
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
杉田 篤史 静岡大学, 工学部, 准教授 (20334956)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
松尾 淳一 金沢大学, 薬学系, 教授 (50328580)
川田 善正 静岡大学, 電子工学研究所, 教授 (70221900)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 表面プラズモン / 非線形光学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では、非対称型金属ナノ粒子複合系より構成されるプラズモニック非線形ナノ光素子を開発する。一般的に表面プラズモン励起のために利用する金属ナノ粒子は、反転対称な幾何構造ゆえ、偶数次非線形光学遷移禁制である。本計画では系を構成する粒子間の粒径もしくは配列を非対称化し、粒子近傍の近接場分布を非対称化する。これにより系の実効的な反転対称性を破り、サブ波長空間でのパリティ変化に伴う偶数次非線形光学遷移を実現する。
平成29 年度は一対の直方体ロッド形状金ナノ粒子がナノレベルで近接したモデルシステムに対し、偶数次非線形光学効果の一種である第二高調波効果を試験した。金ナノロッドの設計は、長さ、幅、高さの寸法によって指定されるが、ここでは2つの粒子の幅と高さを共通とし、長さの調整により系を非対称化した。実験の結果、粒子間隔が30nmを切ると、第二高調波の発生量が増加することを確認し、系の非対称化により、垂直入射条件下で偶数次非線形光学遷移を許容化するという構想を実現した。研究では、基板上に二次元的に一定の周期間隔で配列した同一設計の金属ナノ粒子複合系を試料とし、分光計測実験ではこれらを一括して光励起し、その集団平均より複合粒子系1個当たりの光学的性質を算出した。
非線形性増大化のためのポリマー材料の開発も進めた。先行研究によると、非線形光学媒質の吸収波長が励起光波長と一致すると、非線形性の増大することが知られている。本研究課題では表面プラズモン共鳴波長を非線形光学ポリマーの分子共鳴波長と一致させることにより、この共鳴励起効果を誘起することについて注目している。平成29年度はその準備段階として分光計測実験で使用予定の800nmの励起光源の波長帯において近共鳴な非線形光学ポリマーを開発した。反応は少量スケールで実施したが、分光実験を行うために十分な収量の化合物を得た。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
非対称型金属ナノ粒子複合系より構成される偶数次非線形光学動作許容なナノ光素子を開発することが本課題の目的である。金属ナノ粒子複合系のプラズモン応答を表現する複数の連成モードの非線形光学応答に対する役割を解明すること、フェムト秒時間領域で展開するプラズモン分極の緩和挙動とモード間の非線形相互作用を究明することも研究目標の一部である。そして、これらの基礎的な研究の積み重ねの上に、最終的に単一素子レベルでの非線形動作を実演する計画である。
平成29年度は偶数次非線形光学動作許容な金属ナノ粒子複合系を製作した。この構想の実現には粒子間に生じる近接場相互作用を利用して光電場分布を非対称化することがポイントであり、そのためには金属ナノ粒子どうしをナノレベルで近接させる必要がある。予備的な数値計算により、光電場の有意な非対称化を引き起こすためには粒子間隔を30nm以下に近接させる必要があるという知見を得ていた。電子線リソグラフィにおける電子線照射やレジスト材料の条件を検討した結果、最小で20nmを切る粒子間距離の複合粒子系の製作に成功した。そして、粒子間隔の異なる粒子対を用意し、第二高調波分光を実践したところ、確かに粒子間隔が30nmを切ると第二高調波光強度の増大することを確認した。これにより、提案技術の実証と提案技術の実現に必要なナノ加工技術を習得した。
最終目標とする単一素子分光の実現には、一素子の発生する非線形光学周波数変換光を可能な限り高強度に発生する必要がある。非線形光学ポリマーとの融合化はそのための戦略である。平成29年度には800nmの励起波長において分子共鳴し、非線形性の増大効果の見込まれるポリマーの合成に成功した。また、非線形光学分光システムを励起スペクトル測定および偏波特性解析可能なシステムに改良し、連成プラズモン効果が非線形性に果たす役割を解明するための準備をした。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成29年度の研究より提案する非対称金属ナノ粒子複合系の製作技術を確立し、また系の非対称化により偶数次非線形光学遷移を許容化するという構想を実証した。平成30年度はこの複合系の光学応答を支配する複数の連成プラズモンモードを解析し、これらが非線形性動作に対して担う役割を解明する。具体的にはモデルシステムから発生する第二高調波の励起光の波長および偏光に対する依存性、発生した第二高光波の偏波特性を解析する。フェムト秒時間分解分光により、各連成モードおよびモード間に働く非線形動力学を解明する。申請時には自己相関分光による解析法を計画したが、ポンププローブ分光法による調査も計画する。
単一素子レベルでの非線形動作の実演という最終目標に向け、一素子当たりの非線形動作の高効率化を進めることは必須課題である。そのための対応として新たな設計の金属ナノ粒子複合系の製作と非線形光学ポリマーとの融合化という二つの戦略を検討する。平成29年度は長さの異なる金ナノロッド二量体をベンチマークシステムとして研究を進めた。数値シミュレーションにより様々な構造について検討したところ、この系よりも大きな非対称化の期待される構造が設計されたことから、この新たな設計の複合系の開発も進める。一方、非線形光学ポリマーとの融合化の戦略ではこれまでに開発した励起波長に対して完全共鳴、近共鳴、非共鳴および二光子共鳴する一連のポリマー材料を利用した実験を進める。これらのポリマーに対して増強効果を系統的に試験することで、高非線形動作を実現する複合系の設計を決定する。更には基礎レベルで分子中の励起子と表面プラズモン分極の共鳴効果および分子―金属間電荷移動現象が非線形動作に対して担う役割を考察する。そして、これらの二つの手法を組み合わせることにより単一素子レベルでの非線形動作の観測に十分な非線形性を示すナノ非線形素子を完成する。
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[Journal Article] Ultramicroscopy2017
Author(s)
2.Yu Masuda, Masashi Kamiya, Atsushi Sugita, Wataru Inami, Yoshimasa Kawata, Hiroko Kominami, Yoichiro Nakanishi
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Journal Title
Spatial resolution and cathodoluminescence intensity dependence on acceleration voltage in electron beam excitation assisted optical microscopy using Y2O3:Eu3+ film
Volume: 182
Pages: 212-215
DOI
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[Journal Article] The Role of Chemisorption for Push-Pull Chromophores on SiO2 Surfaces in Non-Electrically Poling Host-Guest NLO Polymers2017
Author(s)
3.Atsushi Sugita, Kazuma Ito, Yasuaki Sato, Ryota Suzuki, Kohei Sato, Tetsuo Narumi, Nobuyuki Mase, Yasushi Takano, Tomonori Matsushita, Shigeru Tasaka, and Yoshimasa Kawata
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Journal Title
Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry
Volume: 340
Pages: 35-45
DOI
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