2017 Fiscal Year Annual Research Report
New Glycotechnology Exploiting 1,2-Glycosidic Polymer
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17H03070
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| Research Institution | Toyama Prefectural University |
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Principal Investigator |
小山 靖人 富山県立大学, 工学部, 准教授 (10456262)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 糖鎖 / 高分子合成 / 生体分子 / 自己組織化 / 超分子化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では生理活性物質の特性改変と、高機能性材料及び生体適合性材料の創製を目的とし、1,2-グリコシド型ポリマーの導入法の開発とその動的な構造特性の解明、及び新物質の特性評価を目標として研究を推進した。その他の天然糖鎖（1,3-, 1,4-, 及び1,6-グリコシド型ポリマー）との物性の比較を通して、糖の連結位置が機能に及ぼす効果を明らかとするとともに、官能基された糖鎖を直接導入できる本手法の利点を活かした新物質創製を目指している。具体的には、分子設計された糖型の環状サルファイトをモノマーとして用いた重合により、(i)オリゴ糖を配糖した天然物合成と(ii)超分子化学的な特性評価並びに(iii)バルク材料の糖化による外部刺激応答性材料の創製を目的として、有機化学・超分子化学・高分子化学の全サイドから研究を推進している。
本年度は特に、①1,2-グリコシド型オリゴ糖を配糖した生理活性天然物の合成と特性評価、②1,2-グリコシド型ポリマーのカチオン配位能の評価に加え、③材料表面の糖化法の開発に分類して検討を進めた。結果として、①グリチルレチン酸に任意の重合度のオリゴ糖を配糖させる方法論を確立した。また糖鎖の重合度、pH、時間が水溶液中で形成するミセルの形状に及ぼす効果について評価を開始した。また一方で、②1,2-グリコシド型ポリマーの金属イオン認識能をUV及びCDの滴定実験、Job's plotにより評価した。更に③材料表面の糖化法の開発の一環として、ガラス表面のオリゴ糖化についても検討し、1,2-グリコシド型ポリマーをガラス表面から直接グラフト化させるGrafting-from法と、事前調製したプレポリマーを表面に結合させるGrafting-onto法を開発した。得られた各種表面の温度応答性を評価した結果、グラフト法によって温度応答性が大きく異なることが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
予定していたオリゴ糖を配糖した生理活性分子（サポニン類）の合成法を確立し、その水溶液中での自己組織化挙動についての検討を進めたものの、当初想定していなかったpHや静置時間が組織化に重大な影響を与えることを見出したため、その精査に時間がかかり、糖鎖の重合度とミセル化の形状の関連性を十分に詰め切ることができなかった。
その一方で、1,2-グリコシド型ポリマーの金属認識能の評価は予定通りに終え、また翌年度予定であった材料表面の糖化法について、十分な成果を挙げ論文投稿することができた。これらを総合して、おおむね順調な進展であると判断しているため。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は特に、1,2-グリコシド型ポリマーの材料としての特性評価について進める。具体的には、①フィルムやファイバーなどの構造材料としての特性を評価する。具体的にはセルロースの化学に基づき、各種の構造材料を合成し、ポリマーの機械的物性と熱物性を測定し、既存ポリマーと比較する予定である。また②光学材料の開発と特性評価も実施する予定である。すでに知られている糖鎖型の光学材料の構造に倣い、1,2-グリコシド型ポリマーによる光学材料を合成する。具体的には、長鎖アルキル基やエステルなどを側鎖に導入したポリマーの液晶性を評価するほか、屈折率、複屈折率についても評価をし、1,2-グリコシド型ポリマーの光学材料としての有用性を評価する。さらに③先行して開始していた材料表面の糖化における検討をさらに進めるほか、④キラル分割材料の創製についても検討する予定である。
物性評価のスペシャリストである博士研究員を１名雇用することができたため、その研究員の協力のもとで材料としての特性評価を進める。ポリマーの合成については申請者が中心となって実施するが、特性評価は研究員が中心となって進める予定である。また昨年度、詰め切れなかった自己組織化挙動については、今後、崇城大学の黒岩教授と連携する予定であり、オリゴ糖含有生理活性天然物が水溶液中で形成する自己組織体の形状を、オリゴ糖の重合度、pH、溶液の静置時間、添加塩というの４つのファクターの効果について、動的光散乱、UV-visスペクトル、電子顕微鏡を用いながら体系的に評価する。
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