2019 Fiscal Year Annual Research Report
動的挙動解析から見た層状複水酸化物の陰イオン交換反応の機構解明
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17H03129
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| Research Institution | Shimane University |
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Principal Investigator |
笹井 亮 島根大学, 学術研究院環境システム科学系, 准教授 (60314051)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
森吉 千佳子 広島大学, 理学研究科, 教授 (00325143)
河口 彰吾 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 研究員 (10749972)
石原 伸輔 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主任研究員 (30644067)
藤井 康裕 立命館大学, 理工学部, 講師 (50432050)
藤村 卓也 島根大学, 学術研究院環境システム科学系, 助教 (80757063)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 層状複水酸化物 / 陰イオン交換反応 / 時分割測定 / 放射光Ｘ線回折法 / ラマン分光法 / 固体NMR法 / 平均・局所構造 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
令和元年度には，平成29年度に整備したSPring-8のビームライン（BL02B2）に整備した時分割放射光Ｘ線回折（t-SXRD）測定装置（時間分解能：数十ミリ秒）を用いて，平成30年度に行ったMgとAlからなりMg/Al = 2で層間に塩化物イオンを有する層状複水酸化物（Cl-MgAl(1/3)LDH）を出発物質とした硝酸イオンへの陰イオン交換反応時のt-SXRDパターンの解析から得られた結果を踏まえ，同測定をNiとAlからなりNi/Al = 2および4で層間に塩化物イオンを有する層状複水酸化物（Cl-NiAl(1/3)LDHとCl-NiAl(1/5)LDH）を出発物質とした硝酸イオンへの陰イオン交換反応に適用した．その結果，mgal(1/3)LDHと同様に反応は数秒で完了することが明らかとなった一方で，Ni/Alの違い，すなわち硝酸イオン選択性の違いが，陰イオン交換反応の速度に影響を与えることを明らかにした．すなわち，硝酸イオン選択性が高いLDHの方が，陰イオン交換反応の速度が速く，速やかに層間の塩化物イオンが硝酸イオンに変換されるとともに，安定構造への移行も速やかに起こることが明らかとなった．また，Ni/Al = 2では硝酸イオンの初期濃度に応じた中間構造が観測されたが，Ni/Al = 4では中間的な構造は硝酸濃度によらず観測することはできなかった．このことからも反応が速やかかつ2状態転移的に生じることは明らかである．
本年度，平成30年度に得られたCl-MgAl(1/3)LDHに関する成果と，MgAl(1/3)LDH中の炭酸イオンの安定性の高さの原因に関する成果を学術論文として報告した．なお，令和元年度の成果については，国内外の学会で発表し，現在論文投稿を進めているところである．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
放射光Ｘ線回折実験については，当初の計画以上に実験が進行しており，装置の有効性に関してはすでに学術論文として報告している．現在は，本装置及び手法の適用範囲を明らかにする実験を計画的に進めている．
一方，ラマン分光法については，硝酸イオン選択性への層間水および陰イオン種の運動性の影響を明らかにする実験を進め，成果を得ている．現在その成果を学術論文に投稿すべく準備を進めるとともに，時分割実験についても準備を進めているところである．
これらに加えて現在，将来の実用化を見据えて，海水中におけるLDHの陰イオン交換反応の機構解明に向けた静的，動的解析法による研究も行っている．
これらすべての状況を踏まえると，本研究はおおむね順調に進展していると判断できる．
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| Strategy for Future Research Activity |
本課題の最終年度となる本年度は，今後を見据えて，以下のような項目について実験を推進する予定である．
（１）三価金属種としてFeや遷移金属類を有するLDHを合成し，その陰イオン選択性を静的・動的な実験により明らかにする実験を進める予定である．
（２）MgAl(1/3)LDH，NiAl(1/3)LDHおよびNiAl(1/5)LDHを用いた通水系での硝酸イオン除去実験を進め，実用的な水処理のための材料としての可能性を精査する．
（３）分子動力学シミュレーションによる層間でのイオンの安定構造および陰イオン交換反応に伴う構造変化の様子の視える化について試みる．
得られたデータに関しては，速やかに解析を進めるとともに，まとまり次第，国内・国際的な学術研究発表会や学術論文誌に発表する予定である．
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| Remarks |
研究代表者の研究室の学生が，2019年10月27日～11月1日に沖縄で開催されたThe 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies のSymposium 06: Environmental Functional MaterialsのExcellent Poster Presentation Awardを受賞しました．
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[Presentation] Nitrate Selectivity of Layered Double Hydroxide Consisting of Ni and Al2019
Author(s)
Sasai, Ryo; Sato, Hiroaki; Nii, Eisku; Sugata, Mako; Nakayashiki, Yu-to; Fujimura, Takuya; Oita, Naoto; Fujii, Yasuhiro; Kawaguchi, Shogo; Matsuoka, Yoshiki; Hoashi, Hirokazu; Moriyoshi, Chikako
Organizer
The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
Int'l Joint Research
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