2019 Fiscal Year Annual Research Report
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17H03130
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
田村 堅志 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, グループリーダー (80370310)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐久間 博 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, 主幹研究員 (20400426)
小暮 敏博 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (50282728)
佐藤 久子 愛媛大学, 理工学研究科(理学系), 教授 (20500359)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 風化黒雲母 / セシウム / NMR / TEM / 安定吸着 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
福島の放射能汚染土壌中のセシウム吸着サイトとして、ヒドロキシアルミニウムが黒雲母層間に入って形成されたHydroxy-interlayered vermiculite（HIV）の“くさび型空間”を有力視している。本年度は、この“くさび型空間”をもつ変質黒雲母（モデル土壌）の調製方法を確立した。黒雲母を出発物質として2種類の異なる経路で層間にヒドロキシアルミニウムをもつ変質黒雲母を調製した。第一の方法では、K型黒雲母をpH 2の条件下でAlCl3溶液処理し、層間のKイオンの一部とAlイオンを置換することで変質黒雲母が調製できる。第二の方法では、K型黒雲母を高濃度のNaCl溶液で処理して層間のKイオンをNaイオンで完全に置換した後、Naイオンの一部をAlイオンとイオン交換する。さらにKCl溶液で処理することで層間に残ったNaイオンをKイオンと交換して、KとAlを層間に有するくさび型空間が得られる。これらの方法で調整した試料について高分解能透過型顕微鏡（HRTEM）による観察で層間には部分的にアルミニウム水酸化物（ギブサイト）シートが存在していることが確認され、くさび型空間の形成機構の一部が明らかにできた。一方、変質処理の際、雲母層間のAl3+は酸素4配位四面体構造と6配位八面体構造をとることが考えられるが、27Al MAS NMR測定の結果、層間のアルミニウムの多くは6個配位であることが明らかになった。この変質雲母のくさび型空間を増加させることで低濃度域のセシウムイオンを選択的に吸着して、その後のエージングによってセシウムはより安定な吸着サイトに徐々に移動していくものと考えられる。
本研究においては環境汚染物質を吸着する粘土材料の応用研究も実施した。その結果、セシウムを固定化するポルサイトや有害アニオンを選択吸着する層状複水酸化物粒子などの新しい吸着剤に関する知見も得られた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
人工風化によってつくられるフレイドエッジサイト様空間（くさび空間）をもつ黒雲母の調製およびHRTEMによる確認に成功した。また、この結果は、XRDやNMR解析の結果とも矛盾がない。以上の成果に関して、環境放射能除染学会、粘土科学討論会で発表した。
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| Strategy for Future Research Activity |
セシウムイオンの固定化機構について、くさび空間をもつ風化黒雲母をモデル土壌としてエージング効果の詳細を調べる計画である。特に27Al-, 133Cs-MAS NMRによる解析を進めていく。また、エージング処理によって固定化されたセシウムイオンの脱離処方を探索し、福島土壌（福島産風化黒雲母）をモデル土壌とした実験で検証する予定である。
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