2017 Fiscal Year Annual Research Report
高い表面原子密度を有し点欠陥密度を極少化した精緻なステップテラス構造の構築
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17H03378
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
山本 剛久 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (20220478)
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2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | SrTiO3 / ステップテラス構造 / STEM / EELS |
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| Outline of Annual Research Achievements |
適切な熱処理を施した酸化物結晶表面には、原子レベルで平坦なテラスと単位格子高さのステップで構成されるステップテラス構造（ST構造）が現れる。このST構造最表面における僅かな原子空孔密度の違いが、ST構造上へ成長させる薄膜結晶の結晶品質を大きく左右する。酸化物結晶の空孔密度は、陽イオン空孔と陰イオン空孔とがバランスする臨界酸素分圧領域で極少となる、という点欠陥化学分野の基礎学理に着目した。この着想を突破口とし、臨界酸素分圧領域で熱処理を行った酸化物結晶の系統的な作製と、超高分解能透過走査型電子顕微鏡法（HAADF-STEM）によるST構造の原子配列直接観察とを密接に連携させ、世界最高の高原子密度を実現した精緻なST構造を構築することに挑戦することを目的として初年度の研究に着手した。
次年度以降必要となる適切な熱処理条件に関する基礎的なデータの蓄積、および、超高分解能透過型電子顕微鏡を用いた熱処理後の単結晶基板最表面部の原子構造観察、電子状態計測に関する計測ノウハウの蓄積を行った。その結果、まず、SrTiO3単結晶基板において低酸素分圧、高酸素分圧における熱処理によって単結晶基板最表面部の最終端原子層の配列が大きく異なることを見出した。この酸素分圧の変化は基板表面近傍における陽イオンの欠陥形成挙動と密接に関係している。この点に着目して、今後欠陥生成挙動と構造変化とを相関させていく予定である。
一方、このような原子配列の変化を酸素分圧制御によって胃実現する以外の手法の構築についても着手した。その一つの方法として外部から電界を印加する手法を着想した。この着想に基いた結果についてもモデル材にジルコニアを用いた基礎データの蓄積を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
初年度に計画してた、酸素分圧を変化させたときの単結晶基板表面構造の変化を実験的に得ることができたこと、また、その構造の直接観察手法を確立させたこと、からほぼ予定通りに進行していると判断した。さらに、最表面原子構造を制御できる熱処理法以外の方法について検討を行ったところ、外部から基板に電界を印加することを着想した。この新規手法に関しての基礎データについても得ることができたことも、大きな成果と判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究を予定している結晶ごとの電気伝導度の酸素、温度依存性データを確定させる。特に、SrTiO3を用いた実験に注力する。このデータが、これ以降取り組む熱処理による表面原子構造制御の最も基本となる基礎データとなる。SrTiO3については、得られたデータと、これまでに報告されている過去のデータとの比較を行い、使用する単結晶の欠陥（小角粒界の有無、転位密度、入手時の熱処理状態に依存する欠陥種の見積もりなど）を評価する。この結果をもとに、再度、初期化のための熱処理条件を確定させ、実行する。この初期化は、基礎的な知見を系統的に得ていくために必須の処理である（既報の研究はこの処理が欠落している。この事実が研究者ごとに異なる表面構造の同定の一因となっている可能性も考えられる）。得られた電気伝導度線図をもとに熱処理条件を決定する。研究期間を考慮して、n型領域、p型領域、およびその極小点の三種の酸素分圧を選択し、それぞれにおいて想定した熱処理を行い、結晶最表面構造の超高分解能観察を行っていく。最表面、および、その近傍領域の原子像観察結果の精度を向上させるために、STEM像シミュレーションとの比較検討についても対応する。これらの研究については１２月ごろを目標として、まず、SrTiO3に関するデータを取りまとめ、実験指針の確認、調整、電気炉の調整などを精査し、実験の流れを確定させる。
また、初年度において新たに着想した外聞電界印加による結晶最表面原子構造の制御法についても順次検討を行っていく。
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