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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Stabilization of proton carriers in rare-earth elements containing glasses; new developments of intermediate-temperature fuel cells

Research Project

Project/Area Number 17H03381
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

西井 準治  北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (60357697)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 藤岡 正弥  北海道大学, 電子科学研究所, 助教 (40637740)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywordsガラス / プロトン / イオン伝導 / 燃料電池 / 結晶化
Outline of Annual Research Achievements

申請者らは、希土類含有リン酸塩ガラス中のアルカリイオンをプロトンに置換する独自の手法(APS)を用いて、中温域で0.01S/cm以上の伝導度を発現するガラス電解質の開発を目指した。昨年度までに、Na濃度が30at%の30NaO1/2-3RO-7REO3/2-3GeO2-57PO5/2ガラス(R=アルカリ土類,RE=希土類)に対してAPSを実施し、プロトン伝導特性を調べた。
今年度は、Na濃度を35at%に高めた、35NaO1/2-2RO-5REO3/2-5GeO2-53PO5/2ガラスに対してAPSを施し、得られたガラスのプロトン伝導特性の評価を継続した。その結果、結晶化に対して最も高い安定性を示したのは、R=Ba、RE=Gdの組み合わせであった。このガラスは、ガラス転移点が約163℃であり、20℃/時間の昇温条件では、360℃においてプロトン伝導度0.01S/cmを示した。また、四重極型質量分析によってガラス中のプロトンは505℃までガラス中に留まることを確認した。一方、一定温度での伝導度の長時間測定を実施したところ、プロトン伝導度0.003S/cmを500時間以上維持できることを確認した。それ以上の時間が経過すると、ガラス内部で分相が始まり、その後、Geが多く含まれる結晶が析出した。
また、ガラス転移点とプロトン伝導度との間に相関があることが分かった。すなわち、ガラス転移点の低下と共に、その温度におけるプロトン伝導度が上昇することから、軟化点まで温度上げなくても高い伝導度を実現できる可能性がある。そのためには、プロトンの濃度と移動度の両方を高めるための組成開発が重要であり、例えばNa成分を40mol%以上含み、現在と同レベルの熱的安定性のガラスを得ることができれば、高い伝導度を長時間維持できる可能性がある。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (6 results)

All 2020 2019

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Thermal stability and proton conductivity of densely proton injected phosphate glasses containing rare-earth elements2020

    • Author(s)
      Atsushi Miyazaki, Takuya Kinoshita, Takashi Tatebayashi, Tong Fang, Yang Ren, Tomohiro Ishiyama, Takuya Yamaguchi, Takahisa Omata, Masaya Fujioka, Kaiju Hideo, Gaoyang Zhao and Junji Nishii
    • Journal Title

      Journal of Non-Crystalline Solids

      Volume: 541 Pages: 120064

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Proton transport properties of proton-conducting phosphate glasses at their glass transition temperatures2019

    • Author(s)
      T. Omata, T. Yamaguchi, S. Tsukuda, T. Ishiyama, J. Nishii, T. Yamashita and H. Kawazoe
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 21 Pages: 10744-10749

    • DOI

      10.1039/c9cp01502g

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Surface relief hologram formed by selective SiO2 deposition on soda-lime silicate glass2019

    • Author(s)
      D. Sakai, K. Harada, H. Shibata, K. Kawaguchi and J. Nishii
    • Journal Title

      PLOS ONE

      Volume: 14 Pages: -

    • DOI

      10.1371/journal.pone.0210340

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Thermal Stability of Proton Conductive Phosphate Glasses2019

    • Author(s)
      Tong Fang, Yang Ren, Melbert Jeem, 藤岡正弥, 小野円佳, 西井準治
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies(PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 希土類元素を含有するプロトン伝導リン酸塩ガラスの熱的安定性2019

    • Author(s)
      Tong Fang, Yang Ren, Melbert Jeem, 藤岡正弥, 小野円佳, 西井準治
    • Organizer
      令和元年度 日本セラミックス協会 東北北海道支部研究発表会
  • [Presentation] Effect of GeO2 additive on the properties of phosphate proton conductors prepared by alkali-proton substitution approach2019

    • Author(s)
      Yang Ren, Masaya Fujioka, Melbert Jeem, Takuya Kinoshita, Tong Fang, Yasuhito Tanabe,Gaoyang Zhao, Junji Nishii
    • Organizer
      The 20th RIES-HOKUDAI International Symposium
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-01-27   Modified: 2023-03-16  

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