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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of multi-functional soft materials by introducing plural interaction units

Research Project

Project/Area Number 17H03416
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

山口 浩靖  大阪大学, 理学研究科, 教授 (00314352)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywordsソフトマテリアル / 非共有結合 / 超分子錯体 / 水素結合 / 配位結合 / 架橋構造 / 力学特性 / 刺激応答性
Outline of Annual Research Achievements

本研究では複数の非共有結合因子を導入した、様々な応力に耐えうる柔らかくて壊れにくい高分子材料を創製する。その分子設計として下記の3つの要素を導入した機能性高分子材料システムを構築する。その3要素は、[1]家屋の耐震構造に学ぶ筋交い型構造ユニット、[2]振動を吸収し得るダンパー的構造ユニット、[3]ポリマーネットワーク構造の強度を補強するような添加物である。これらの機械的な高分子鎖間の連結により新たな機能性超分子材料システムを構築することを目的としている。
本年度は、長鎖アルキルカルボン酸を側鎖に有するポリマーとアルキル鎖が貫通できる空洞を持った環状化合物を有するポリマーを合成した。これらを混合した後、カルシウムイオンを添加することでゲルを形成させ、2種類のポリマーが「擬ロタキサン」構造を形成した状態で、カルシウムイオンがポリマー側鎖を連結することにより「カテナン」構造を有する超分子材料を合成することができた。その際に、長鎖アルキルカルボン酸を側鎖に有するポリマーのみの水溶液にカルシウムイオンを添加したときもポリマーネットワーク構造体が生成し、ゲル状になることを見出した。
さらに、ABA型ブロックポリマー末端にウレイドピリミジノン(UPy)と2,2’-ビピリジン(bpy)を組み込み、Upyの四点水素結合形成と、bpyと遷移金属イオンとのキレート錯体形成を利用した超分子材料合成を行った。この超分子材料の力学特性、外部刺激応答性、自己修復性、形状記憶性などの機能について評価した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の予定通り、ホスト-ゲスト相互作用と配位結合による超分子材料、並びに水素結合とキレート錯体形成を利用した超分子材料合成を行うことができた。この超分子材料の力学特性解析が完了しており、順調に材料創製ができているため。

Strategy for Future Research Activity

本年度に合成した材料はホスト-ゲスト相互作用と配位結合を導入した系であるが、この系に疎水性相互作用ユニットを導入することで高分子間に働く力をさらに強め、これまでのゲルとは異なる物性が得られると考えた。今後、下記のような「ダンパー」型構造ユニットを導入した高分子材料の合成を行う。水系で強く働く相互作用、π-π相互作用や疎水性相互作用を活用する。これらの相互作用が特定の2種類の化合物間で働くような分子設計を行う。ここでは、電荷移動錯体形成を利用する。電子ドナーと電子アクセプターをそれぞれ高分子側鎖に導入した線状高分子を合成し、この2種ユニットをポリマーに導入すると、側鎖間で電荷移動錯体が形成されると予想される。この錯体形成が複数箇所で起こることにより高分子鎖が架橋されることになる。低分子系の電荷移動錯体の会合定数は大きくないが、水溶性ポリマーによって水の中に分散された状態の電子ドナーと電子アクセプターの間の相互作用は、多点相互作用により低分子系の会合定数よりも大きくなると考えられる。電荷移動錯体形成により生じる新たな吸収帯をモニターすることで架橋点の情報を得る。

  • Research Products

    (30 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 2 results) Presentation (23 results) (of which Invited: 1 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Visible Chiral Discrimination via Macroscopic Selective Assembly2018

    • Author(s)
      Zheng Yongtai、Kobayashi Yuichiro、Sekine Tomoko、Takashima Yoshinori、Hashidzume Akihito、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Communications Chemistry

      Volume: 1 Pages: 4(1)-4(7)

    • DOI

      10.1038/s42004-017-0003-x

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Formation of Inclusion Complexes of Poly(hexafluoropropyl ether)s with Cyclodextrins2018

    • Author(s)
      Nomimura Suguru、Osaki Motofumi、Takashima Yoshinori、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 47 Pages: 322-325

    • DOI

      https://doi.org/10.1246/cl.171112

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Movable Cross-Linked Polymeric Materials from Bulk Polymerization of Reactive Polyrotaxane Cross-Linker with Acrylate Monomers2017

    • Author(s)
      Koyanagi Kohei、Takashima Yoshinori、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 50 Pages: 5695~5700

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.7b00797

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Multifunctional Stimuli-Responsive Supramolecular Materials with Stretching, Coloring, and Self-Healing Properties Functionalized via Host-Guest Interactions2017

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori、Yonekura Koki、Koyanagi Kohei、Iwaso Kazuhisa、Nakahata Masaki、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 50 Pages: 4144~4150

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.7b00875

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Supramolecular Materials Cross-Linked by Host-Guest Inclusion Complexes: The Effect of Side Chain Molecules on Mechanical Properties2017

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori、Sawa Yuki、Iwaso Kazuhisa、Nakahata Masaki、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 50 Pages: 3254~3261

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.7b00266

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 水素結合と金属配位結合の両ユニットを導入したポリマーの合成と機械的特性2018

    • Author(s)
      平瀬智大、高島義徳、山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] 温度応答性高分子ゲルを用いたシトクロムP450の活性制御2018

    • Author(s)
      小原健司、小野田浩宜、荘司長三、山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] ホスト-ゲスト相互作用と金属配位を組み合わせた超分子ヒドロゲルの作製とその力学特性評価2018

    • Author(s)
      鈴木優菜、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] 無溶媒条件でのポリアクリルアミド系超分子材料の作製とその力学特性評価2018

    • Author(s)
      岡野七海、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] ビオロゲン誘導体の包接錯体により架橋された高分子材料の力学物性と酸化還元応答性2018

    • Author(s)
      荒本光、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] 可動性架橋点に有する超分子材料の無溶媒重合による作製とその力学特性評価2018

    • Author(s)
      以倉崚平、呑村優、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] 超分子錯体が形成する特異的反応場2017

    • Author(s)
      山口浩靖
    • Organizer
      平成29年度日本素材物性学会研究会
    • Invited
  • [Presentation] 架橋点の滑走を駆動力とする光刺激応答性高分子材料の作製・評価2017

    • Author(s)
      池尻伸治、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第7回CSJ化学フェスタ2017
  • [Presentation] 無溶媒条件下における可動性架橋材料の作製2017

    • Author(s)
      以倉崚平、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第7回CSJ化学フェスタ2017
  • [Presentation] 包接錯体と金属錯体の二種類の架橋を有する超分子ヒドロゲルを用いた材料間接着への利用2017

    • Author(s)
      後藤史明、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第66回高分子討論会
  • [Presentation] 可動性と可逆性の架橋から形成された超分子材料の力学特性と酸化還元応答性の評価2017

    • Author(s)
      荒本光、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第66回高分子討論会
  • [Presentation] 架橋点間の伸縮により駆動する光刺激応答性高分子材料の作製と評価2017

    • Author(s)
      池尻伸治、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第66回高分子討論会
  • [Presentation] シクロデキストリンモノマーを用いた無溶媒重合による超分子材料の作製とその力学特性評価2017

    • Author(s)
      以倉崚平、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第66回高分子討論会
  • [Presentation] ポルフィリンに特異的に結合する高分子を用いた光誘起電子移動制御2017

    • Author(s)
      山口浩靖、高崎友絵
    • Organizer
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
  • [Presentation] 架橋点間距離の変化により駆動する光刺激応答性高分子材料の作製2017

    • Author(s)
      池尻伸治、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第34回シクロデキストリンシンポジウム
  • [Presentation] 包接錯体形成と金属錯体形成を分子接着技術とした高分子ゲルの接着と力学物性評価2017

    • Author(s)
      後藤史明、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第63回高分子研究発表会 (神戸)
  • [Presentation] 環分子のスライドにより駆動する光刺激応答性高分子材料の作製2017

    • Author(s)
      池尻伸治、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第63回高分子研究発表会 (神戸)
  • [Presentation] ロタキサンによりトポロジカルに架橋された光応答性ゲルアクチュータ2017

    • Author(s)
      林祐輝、高島義徳、原田明、山口浩靖
    • Organizer
      第63回高分子研究発表会 (神戸)
  • [Presentation] シクロデキストリンとビオロゲンを利用した酸化還元刺激応答性材料の作製2017

    • Author(s)
      荒本光、高島義徳、山口浩靖、原田明
    • Organizer
      第63回高分子研究発表会 (神戸)
  • [Presentation] 可動性架橋点を有する超分子材料の作製とその力学特性評価2017

    • Author(s)
      以倉崚平、高島義徳、山口浩靖、原田明
    • Organizer
      第63回高分子研究発表会 (神戸)
  • [Presentation] ポリビニルピロリドン添加によるポルフィリンからビオロゲン誘導体への光誘起電子移動の制御2017

    • Author(s)
      高崎友絵、池田憲昭、中村格雄、濱田憲昭、高島義徳、山口浩靖
    • Organizer
      第66回高分子学会年次大会
  • [Presentation] 温度応答性高分子を用いたヘム酵素の反応制御2017

    • Author(s)
      牧野早恵、高島義徳、山口浩靖
    • Organizer
      第66回高分子学会年次大会
  • [Presentation] 電子ドナーと電子アクセプターを側鎖に有する高分子の合成とその物性評価2017

    • Author(s)
      板野美咲、高島義徳、山口浩靖
    • Organizer
      第66回高分子学会年次大会
  • [Book] Comprehensive Supramolecular Chemistry II2017

    • Author(s)
      Hashidzume, A.; Takashima, Y.; Yamaguchi, H.; Harada, A.
    • Total Pages
      269-316
    • Publisher
      Elsevier
  • [Remarks] 山口研究室研究業績

    • URL

      http://www.chem.sci.osaka-u.ac.jp/lab/yamaguchi/publications/2018

URL: 

Published: 2018-12-17  

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