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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of multi-functional soft materials by introducing plural interaction units

Research Project

Project/Area Number 17H03416
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

山口 浩靖  大阪大学, 理学研究科, 教授 (00314352)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords非共有結合 / ゲル / エラストマー / ドナーアクセプター相互作用 / 高分子材料 / 可逆性 / 粘弾性 / 靭性
Outline of Annual Research Achievements

超分子架橋ユニットとして電子ドナー(D)と電子アクセプター(A)との相互作用に注目した。両者からなる電荷移動錯体(CT錯体)の可逆的な結合・解離を利用すれば色調変調や自己修復のような機能発現が期待される。本研究では、Dにピレンを、Aとしてトリニトロベンゼン誘導体を用い、これらのユニットを高分子側鎖に導入することで高分子鎖が物理的に架橋されるシステムを設計した。DとAを有するランダムコポリマー (DA-copolymer)を合成した。DA-copolymerは、スクシンイミジル基を導入したポリマーとD、A部位に対応する誘導体を側鎖に縮合させることで得た。高分子の主鎖にはアクリルアミド(AAm)、トリエチレングリコールアクリレート(TEGA)の2種類を用いた。主鎖成分にAAmを用いたDA-copolymerの高濃度溶液(17 wt%)について物理的特性を調べるために、粘弾性の測定を行った。DA-copolymer中のDとAの導入率の増加に伴い、弾性率が上昇することが明らかになった。弾性率の上昇には、高分子鎖間でのCT錯体形成が寄与していると考えられる。主鎖成分にTEGAを用いたDA-copolymerの乾燥体について、様々な速度で引っ張り試験を行った結果、TEG-DA-copolymerは、引っ張り速度に依存して応力・歪みが向上した。これは化学架橋体には見られない挙動であるため、CT錯体の解離挙動の違いによって起こっていると考えられる。この解離挙動について更なる知見を得るために、TEG-DA-copolymerについて繰り返し引張試験を行った。その結果、化学架橋体と比べてヒステリシスが多く残ること、各歪みの帰りの応力よりも次の歪みの行きの応力の方が上回っていることから、TEG-DA-copolymerでは、早いタイムスケールでCT錯体が再結合していることが示唆された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

TEG-DA-copolymerは加熱-放冷処理を行うことで応力・歪みともに上昇し、強度と靭性が向上することを見出した。このような挙動は化学架橋高分子ゲルでは見られないことから、DA錯体の形成が高分子の物性を大きく変化させている、たいへん興味深い結果が得られたため。

Strategy for Future Research Activity

電子ドナー・アクセプターを同一高分子の側鎖に導入することで、化学架橋高分子材料よりも力学強度と靭性が高くなる超分子材料を得ることができた。このような超分子材料において、さらに架橋部位の変形が大きく起こる素子を導入することで、外部刺激に応じて形を自由に変えることができるようになると期待される。今後、架橋部位にタンパク質や水素結合・配位結合ユニットを導入して、外部からの物理的力を受けて構造が可変するような材料を創製する。

  • Research Products

    (31 results)

All 2019 2018 Other

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 2 results) Presentation (21 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Self-Healing Alkyl Acrylate-Based Supramolecular Elastomers Cross-Linked via Host-Guest Interactions2019

    • Author(s)
      Nomimura Suguru、Osaki Motofumi、Park Junsu、Ikura Ryohei、Takashima Yoshinori、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 52 Pages: 2659~2668

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.9b00471

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Mechanical Properties of Supramolecular Polymeric Materials Cross-Linked by Donor-Acceptor Interactions2019

    • Author(s)
      Itano, Misaki; Kobayashi, Yuichiro; Takashima, Yoshinori; Harada, Akira; Yamaguchi, Hiroyasu
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 55 Pages: 3809~3812

    • DOI

      10.1039/C9CC01472A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation of Supramolecular Ionic Liquid Gels Based on Host-Guest Interactions and Their Swelling and Ionic Conductive Properties2019

    • Author(s)
      Sinawang, Garry; Kobayashi, Yuichiro; Zheng, Yongtai; Takashima, Yoshinori; Harada, Akira; Yamaguchi, Hiroyasu
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: in press Pages: in press

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.8b02395

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Cyclodextrin-Based Rotaxanes: from Rotaxanes to Polyrotaxanes and Further to Functional Materials2019

    • Author(s)
      Hashidzume, Akihito; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Journal Title

      European Journal of Organic Chemistry

      Volume: in press Pages: in press

    • DOI

      10.1002/ejoc.201900090

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Solvent-Free Photoresponsive Artificial Muscles Rapidly Driven by Molecular Machines2018

    • Author(s)
      Ikejiri, Shinji; Takashima, Yoshinori; Osaki, Motofumi; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 140 Pages: 17308~17315

    • DOI

      10.1021/jacs.8b11351

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Physical and Adhesion Properties of Supramolecular Hydrogels Cross-linked by Movable Cross-Linking Molecule and Host-Guest Interactions2018

    • Author(s)
      Kobayashi, Yuichiro; Zheng, Yongtai; Takashima, Yoshinori; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 47 Pages: 1387~1390

    • DOI

      10.1246/cl.180646

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Photoresponsive Polymeric Actuator Topologically Cross-Linked by Movable Units Based on a [2]Rotaxane2018

    • Author(s)
      Takashima, Yoshinori; Hayashi, Yuki; Osaki, Motofumi; Kaneko, Fumitoshi; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 51 Pages: 4688~4693

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.8b00939

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Toward a Translational Molecular Ratchet: Face-Selective Translation Coincident with Deuteration in a Pseudo-Rotaxane2018

    • Author(s)
      Hashidzume, Akihito; Kuse, Akihiro; Oshikiri, Tomoya; Adachi, Seiji; Okumura, Mitsutaka; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 8 Pages: 8950

    • DOI

      10.1038/s41598-018-27226-2

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Multi-Functional Supramolecular Materials by Mixing Hydrophobic Cyclodextrin Based Host Polymer and Guest Polymer: Recycle, Healing, and Toughening2019

    • Author(s)
      Park, Junsu; Takashima, Yoshinori; Harada, Akira; Yamaguchi, Hiroyasu
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] 可動性架橋導入による疎水性高分子材料の強靭化2019

    • Author(s)
      以倉崚平, 大﨑基史, 山口浩靖, 原田明, 髙島義徳
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] ホストゲスト相互作用を用いた光刺激応答性高分子材料の作製2019

    • Author(s)
      岡野七海, 山口浩靖, 原田明, 髙島義徳
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] Rapid Self-Healing Materials Consisting of Polyrotaxane Cross-Linked by Host-Guest Interactions2019

    • Author(s)
      Kobayashi, Yuichiro; Takashima, Yoshinori; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] シクロデキストリンとカチオン性ゲスト分子の包接錯体により架橋された超分子ヒドロゲルの力学物性2019

    • Author(s)
      小西昴, 荒本光, 髙島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] Preparation of Stimuli-Responsive Polymeric Materials Based on the Sliding Motion of Supramolecules2019

    • Author(s)
      Tamura, Hiroki; Takashima, Yoshinori; Harada, Akira; Yamaguchi, Hiroyasu
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] ホスト-ゲスト含有ヒドロゲルの接着率の含水量依存性2019

    • Author(s)
      米井進, 以倉崚平, 髙島義徳, 大﨑基史, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] Supramolecular Ionic Liquid Gel Using Host-Guest Inclusion Complexes with Cyclodextrin2018

    • Author(s)
      Sinawang, Garry; Kobayashi, Yuichiro; Osaki, Motofumi; Takashima, Yoshinori; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Organizer
      The 12th SPSJ International Polymer Conference (IPC2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photoinduced Electron Transfer between Porphyrin Derivative and Methylviologen under the Existence of Polyvinylpyrrolidone2018

    • Author(s)
      Cao, Yilin; Takasaki, Tomoe; Takashima, Yoshinori; Yamaguchi, Hiroyasu
    • Organizer
      The 12th SPSJ International Polymer Conference (IPC2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ホスト-ゲスト包接錯体で架橋されたイオン液体ゲル2018

    • Author(s)
      Garry Sinawang, 小林裕一郎, 大崎基史, 高島義徳, 山口浩靖, 原田明
    • Organizer
      第67回高分子討論会
  • [Presentation] シクロデキストリンの包接錯体により架橋された超分子ヒドロゲルの力学物性と酸化還元応答性2018

    • Author(s)
      荒本光, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子討論会
  • [Presentation] シクロデキストリンモノマーを用いた無溶媒重合による超分子架橋材料の作製とその力学特性評価2018

    • Author(s)
      以倉崚平, 呑村優, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子討論会
  • [Presentation] シクロデキストリンとスチルベンを利用した超分子材料の作製とその光応答性2018

    • Author(s)
      岡野七海, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子討論会
  • [Presentation] 新規な作製方法を取り入れた疎水性シクロデキストリン超分子材料の物性評価2018

    • Author(s)
      朴峻秀, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子討論会
  • [Presentation] シクロデキストリンと種々の疎水性分子を側鎖に導入した超分子ヒドロゲルの作製とその力学物性評価2018

    • Author(s)
      小西昴, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子討論会
  • [Presentation] シクロデキストリンとビオロゲン誘導体の包接錯体により架橋された髙強度酸化還元応答性アクチュエータ2018

    • Author(s)
      荒本光, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第7回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] Visible Chiral Discrimination via Macroscopic Selective Assembly2018

    • Author(s)
      Zheng, Yongtai; Kobayashi, Yuichiro; Sekine, Tomoko; Takashima, Yoshinori; Hashidzume, Akihito; Yamaguchi, Hiroyasu; Harada, Akira
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Polymer Chemistry (PC2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] シクロデキストリンとスチルベンを用いた超分子材料の作製2018

    • Author(s)
      岡野七海, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第16回ホス-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] シクロデキストリンと光応答性分子を用いた超分子材料の作製2018

    • Author(s)
      岡野七海, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子学会年次大会
  • [Presentation] シクロデキストリンとビオロゲン誘導体の包接錯体により架橋 された酸化還元応答性アクチュエータ2018

    • Author(s)
      荒本光, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子学会年次大会
  • [Presentation] シクロデキストリンモノマーを用いた無溶媒重合による超分子 架橋材料の作製とその力学特性評価2018

    • Author(s)
      以倉崚平, 呑村優, 高島義徳, 原田明, 山口浩靖
    • Organizer
      第67回高分子学会年次大会
  • [Book] 次世代のポリマー・高分子開発,新しい用途展開と将来展望2019

    • Author(s)
      小林裕一郎, 山口浩靖, 原田明
    • Total Pages
      608
    • Publisher
      情報技術協会
    • ISBN
      978-4-86104-738-1
  • [Remarks] 大阪大学大学院理学研究科 超分子機能化学研究室 最近の研究

    • URL

      http://www.chem.sci.osaka-u.ac.jp/lab/yamaguchi/research/index.html#link7

URL: 

Published: 2019-12-27  

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