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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of multi-functional soft materials by introducing plural interaction units

Research Project

Project/Area Number 17H03416
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

山口 浩靖  大阪大学, 理学研究科, 教授 (00314352)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywordsヒドロゲル / フィルム / 自己修復性 / 形状記憶性 / 金属錯体 / 水素結合 / カスケード反応 / 酵素反応
Outline of Annual Research Achievements

本年度は(1)2種の超分子科学的相互作用部位をもつ新たなポリマー材料、並びに(2)酵素を固定した刺激応答性ポリマー又はヒドロゲルを合成した。以下にこれらの研究成果概要を示す。
(1)超分子科学的な相互作用部位を持たないフィルムは非常に脆いのに対し、水素結合部位を持つフィルムは柔軟性を示し、水素結合と配位結合の両者を導入したフィルムの破壊エネルギーは、水素結合部位のみを持つフィルムよりも4倍高かった。このフィルムは優れた自己修復性と形状記憶特性を示すことがわかった。
(2)星型ポリイソプロピルアクリルアミド(star pNIPAM) が LCST 以上で効率良く凝集体を形成することを利用して、star pNIPAMに固定されたペルオキシダーゼ(HRP)とグルコースオキシダーゼ(GOx)の異種酵素間カスケード反応を促進させることに成功した。分岐型および直鎖型pNIPAMにHRPを結合させることで、両系でLCSTが高温側にシフトした。2種酵素が関与するカスケード反応の酵素濃度依存性を検討した結果、37℃、0.02nM以下の酵素固定star pNIPAMシステムにおいて、天然の酵素の反応速度を上回ることを見出した。なお、25℃ではこのような挙動が見られなかった。遊離の酵素では、酵素の濃度を下げることで溶液中の酵素分子間の距離が離れ、カスケード反応の速度が低下するのに対し、star pNIPAMに導入された酵素では、pNIPAMの凝集体形成に伴い、異種酵素が近距離に保持できることを示唆している。また、シトクロムP450を導入したヒドロゲルでは、ゲルを構成する共重合ユニットに基質との相互作用部位あるいは反発部位を導入することで酵素反応速度を自在に制御できることを見出した。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (21 results)

All 2020 2019 Other

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 8 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results) Book (1 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Preparation of hydrophilic polymeric materials with movable cross-linkers and their mechanical property2020

    • Author(s)
      Ikura Ryohei、Ikemoto Yuka、Osaki Motofumi、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira、Takashima Yoshinori
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 196 Pages: 122465~122465

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2020.122465

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Supramolecular self-healing materials from non-covalent cross-linking host-guest interactions2020

    • Author(s)
      Sinawang Garry、Osaki Motofumi、Takashima Yoshinori、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 56 Pages: 4381~4395

    • DOI

      10.1039/D0CC00672F

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Redox-responsive supramolecular polymeric networks having double-threaded inclusion complexes2020

    • Author(s)
      Aramoto Hikaru、Osaki Motofumi、Konishi Subaru、Ueda Chiharu、Kobayashi Yuichiro、Takashima Yoshinori、Harada Akira、Yamaguchi Hiroyasu
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 11 Pages: 4322~4331

    • DOI

      10.1039/C9SC05589D

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Control of microenvironment around enzymes by hydrogels2020

    • Author(s)
      Kobayashi Yuichiro、Kohara Kenji、Kiuchi Yusuke、Onoda Hiroki、Shoji Osami、Yamaguchi Hiroyasu
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 56 Pages: in press

    • DOI

      10.1039/D0CC01332C

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Self-healing and shape-memory properties of polymeric materials cross-linked by hydrogen bonding and metal-ligand interactions2019

    • Author(s)
      Kobayashi Yuichiro、Hirase Tomohiro、Takashima Yoshinori、Harada Akira、Yamaguchi Hiroyasu
    • Journal Title

      Polymer Chemistry

      Volume: 10 Pages: 4519~4523

    • DOI

      10.1039/C9PY00450E

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Mechanical properties of supramolecular polymeric materials cross-linked by donor-acceptor interactions2019

    • Author(s)
      Itano Misaki、Kobayashi Yuichiro、Takashima Yoshinori、Harada Akira、Yamaguchi Hiroyasu
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 55 Pages: 3809~3812

    • DOI

      10.1039/C9CC01472A

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Self-Healing Alkyl Acrylate-Based Supramolecular Elastomers Cross-Linked via Host-Guest Interactions2019

    • Author(s)
      Nomimura Suguru、Osaki Motofumi、Park Junsu、Ikura Ryohei、Takashima Yoshinori、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 52 Pages: 2659~2668

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.9b00471

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Mechanical and self-recovery properties of supramolecular ionic liquid elastomers based on host-guest interactions and correlation with ionic liquid content2019

    • Author(s)
      Sinawang Garry、Kobayashi Yuichiro、Osaki Motofumi、Takashima Yoshinori、Harada Akira、Yamaguchi Hiroyasu
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 9 Pages: 22295~22301

    • DOI

      10.1039/C9RA04623B

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Control of a Cascade Reaction using Enzymes Modified with Poly(N-isopropylacrylamide)2020

    • Author(s)
      Kiuchi, Y.; Kobayashi, Y.; Yamaguchi, H.
    • Organizer
      日本化学会第100春季年会
  • [Presentation] 可動性の架橋点を有する超分子材料の光刺激応答性と力学特性の評価2020

    • Author(s)
      田村洋樹, 以倉崚平, 大﨑基史, 髙島義徳, 山口浩靖, 原田明
    • Organizer
      日本化学会第100春季年会
  • [Presentation] 酵素を導入した刺激応答性高分子により促進されたカスケード反応2019

    • Author(s)
      山崎誠司, 伊田翔平, 金岡鐘局, 山口浩靖
    • Organizer
      第68回高分子討論会
  • [Presentation] Control of Photoinduced Electron Transfer by the Complex Formation of Water-Soluble Porphyrin with Polyvinylpyrrolidone2019

    • Author(s)
      Cao, Y.; Takasaki, T.; Takashima, Y.; Yamaguchi, H.
    • Organizer
      第68回高分子討論会
  • [Presentation] ホスト-ゲスト相互作用と金属配位を組み合わせた超分子ヒドロゲルの作製とその物性評価2019

    • Author(s)
      土屋日奈子, 髙島義徳, 原田明, 山口浩靖, 宇山浩
    • Organizer
      第65回高分子研究発表会(神戸)
  • [Presentation] 分子認識に基づく機能性超分子材料・システムの創製2019

    • Author(s)
      山口浩靖
    • Organizer
      第24回 産学高分子研究会
  • [Presentation] クエン酸変性セルロースナノファイバー/ホスト-ゲスト超分子材料の複合化とその物性評価2019

    • Author(s)
      土屋日奈子, 髙島義徳, 山口浩靖, 宇山浩, 原田明
    • Organizer
      第17回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] ポリビニルピロリドン存在下のポルフィリン誘導体とメチルビオローゲン間の光誘起電子移動2019

    • Author(s)
      曹藝霖, 高崎友絵, 髙島義徳, 山口浩靖
    • Organizer
      第17回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] Creation of Multi-Functional Soft Materials by Introducing Plural Interaction Units2019

    • Author(s)
      Yamaguchi, H.
    • Organizer
      The 16th Pacific Polymer Conference (PPC16)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Functionalization of Supramolecular Complexes by Hybridization of Transition Metal Complexes with Biomolecules2019

    • Author(s)
      Yamaguchi, H.
    • Organizer
      Indiana Summit 2019
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] Mechanically Responsive Materials for Soft Robotics2020

    • Author(s)
      Harada, A.; Takashima, Y.; Hashidzume, A.; Yamaguchi, H.
    • Total Pages
      448
    • Publisher
      Wiley
    • ISBN
      978-3-527-34620-2
  • [Remarks] Back Cover Picture

    • URL

      https://doi.org/10.1039/C9PY90131K

  • [Remarks] 自己修復性と形状記憶性を有する水素結合と金属-リガンド相互作用によって架橋された超分子材料

    • URL

      http://www.chem.sci.osaka-u.ac.jp/lab/yamaguchi/research/index.html#link7

URL: 

Published: 2021-01-27  

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