2017 Fiscal Year Annual Research Report
化学ポテンシャル図を基にした半導体成膜プロセスの構築ーSnS成膜を例としてー
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17H03436
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
野瀬 嘉太郎 京都大学, 工学研究科, 准教授 (00375106)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 反応拡散 / 化学ポテンシャル図 / ヘテロ界面 / 硫化すず |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，太陽電池材料として期待されている半導体SnSをモデルとして，化学ポテンシャルを積極的に制御することで, 成膜および界面構造制御のプロセスを確立することを目的とした. 具体的には, Sn とMoS2, Zn とSnS2 の反応拡散を利用したSnS の成膜を検討した.後者の系で説明すると，Zn-Sn-S2 系化学ポテンシャル図から, Zn/SnS2 積層構造を作製した場合, この界面は熱力学的に安定ではなく，平衡状態に移るに伴い, SnS2 からZn に硫黄が移動するように反応拡散が起こり, ZnS とSnS が平衡したヘテロ界面が期待できることが期待できる.
ソーダライムガラス上にDCスパッタリングにより成膜したSn 薄膜と硫黄粉末を石英管に真空封入し, Sn 側温度と硫黄側温度をそれぞれ制御して熱処理することで SnSx 薄膜を作製した.続いて, その薄膜上にDC スパッタリングによりZn を成膜し, Zn/SnSx 積層膜を作製した. Sn/MoSx積層膜についても同様に, 硫化したMo 薄膜上にSnを成膜することで作製した.
熱処理前後のZn/SnSx 積層膜断面のSTEM-DF像とEDS ラインスキャン結果から，熱処理前ではZn/SnS2/SnSの積層構造であったのに対し, 熱処理後ではZnS/SnS/SnS2/SnSと積層構造が変化した. このことから, ZnとSnS2の反応拡散によりZnSとSnSが生成し, SnSx 薄膜中の硫黄の化学ポテンシャルを制御できることが示唆された. 一方, Sn/MoSx 積層膜については, 熱処理によるSnS の生成が示唆されたが, その昇華性の高さからSnSの成膜が困難であることが分かった. 以上2 つの系の実験から, 反応拡散を利用することでSnSx 薄膜中の硫黄の化学ポテンシャルを制御できることが分かった.
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
計画当初は，Sn/MoSx 積層膜を用いたプロセスのみを計画していた。この系において，化学ポテンシャル図を用いた考察の通り，MoSxからSnに硫黄が拡散する形でSnSが形成されたことが示唆された。これらの研究を行う中で，過剰に硫化したSnSxから硫黄が抜ける形でもSnSの成膜が可能であることを着想した。化学ポテンシャル図を用いて検討を行ったとろ，Zn/SnSxが本モデルに適していることがわかった。実際に，実験を行ったところ，設計通りにZnS/SnSが形成された。しかも，Sn/MoSx では形成されたSnSの蒸発を抑制することが困難であったが，Zn/SnSxの系ではこれを抑制することができた。以上のように，予定していた系だけでなく，別の系に展開することでプロセスの高度化が図れており，計画を超えてはるかに進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
計画段階で予定していた成膜・界面構造制御プロセスに対し，そのコンセプトはほぼ実証できている。今後は，これをさらに精密に制御することを試みる。例えば，Zn/SnSx積層膜の熱処理においては，SnS2が残存しており，これを無くすような条件を確立する必要がある。加えて，本研究を進めるうえでSnSの新たな成膜手法およびバルク結晶作製方法を着想した。現在，特許申請を準備しており，次年度はこの方法を用いた研究を展開する予定である。さらには，新たな成膜手法と本年度確立した界面構造制御方法を組み合わせることで，太陽電池デバイスへの展開を図り，既存の太陽電池を超える変換効率の達成を目指す。
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