2019 Fiscal Year Annual Research Report
Development of environmentally benign solid catalysis based on surface dynamic organometallic chemistry
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17H03458
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| Research Institution | Kagawa University |
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Principal Investigator |
和田 健司 香川大学, 医学部, 教授 (10243049)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
馮 旗 香川大学, 創造工学部, 教授 (80274356)
吉田 朋子 大阪市立大学, 複合先端研究機構, 教授 (90283415)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | グリーンケミストリー / 固体触媒 / イリジウム錯体 / 酸化セリウム / 酸化チタン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、固体結晶表面上での有機金属種の構造や動きを自由自在に制御し、複合機能を引き出す動的な有機金属化学の系統的研究を進めることで、飛躍的に優れた環境対応性能を有する超高活性・高機能固体触媒を創成する。特に、固体表面を特殊な反応場とみなして超高活性触媒種に「その場」変換する手法を確立し、広範な有機合成の環境負荷の飛躍的低減を目指す。
本年度は、アルコールの脱水素反応に有効な、有機イリジウム錯体・ゼオライト複合触媒開発に注力した。有機イリジウム錯体と単体のゼオライトの最適化によって、錯体触媒のみでは殆ど活性を示さない低触媒量においても高活性を示す固体触媒を見出した。予備的なEXAFSによる検討から、ゼオライト上でイリジウム錯体はほぼ当初の構造を維持しているが、極く低担持量の場合にはゼオライト表面と強い相互作用を有することを示唆する結果を得た。本触媒は活性の低下を伴うことなく回収再利用可能であり、有機合成プロセスにおける貴金属量の飛躍的低減に繋がる成果である。
一方、前年度までに、窒素有機化合物合成反応に有効な酸化チタン担持イリジウム触媒に対して、担体のアナターセの特異な表面がイリジウムの触媒作用に及ぼす影響を明らかにするとともに、リン等で修飾した酸化チタン担体の活用によって顕著な活性向上効果がもたらされることを明らかにしている。本年度はさらに最適化を進めるとともに、層状チタン酸化物を前駆体として調製した触媒が、ベンゾオキサゾール合成反応やアンモニウムイオンのN-アルキル化反応に対して、優れた触媒活性を示すことを見出した。さらに近赤外分光イメージング法によって多成分有機化合物混合物組成分析が可能であることを示し、触媒反応生成物の迅速解析につながる成果を得た。
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| Research Progress Status |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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