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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Study of Methane Hydrate Decomposition

Research Project

Project/Area Number 17H03535
Research InstitutionInstitute for Molecular Science

Principal Investigator

竹家 啓  分子科学研究所, 社会連携研究部門, 特任研究員 (70515874)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 谷 篤史  神戸大学, 人間発達環境学研究科, 准教授 (10335333)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2021-03-31
Keywordsメタンハイドレート / テラヘルツ波分光
Outline of Annual Research Achievements

ガス分子が水分子が作る籠状構造に取り込まれることによって形成するガスハイドレートは、その特性およびに材料および資源としての有用性から多くの方法で研究がなされている。ガスハイドレートの中でもメタンハイドレートは世界中の海底大陸棚や永久凍土下に分布しており、日本近海にもその埋蔵が確認されている。
天然エネルギー資源の少ない日本にとっては、戦略的に使用できる将来のエネルギー資源としての期待も大きい物質である。材料として用いるにはその特性は熟知しなければならないが、メタンハイドレートには分解メカニズムが未解明であるという課題が存在する。本研究はその課題において、テラヘルツ波技術を用いて解明を目指した。
<結果I>分光用低温キャビティを備えたテラヘルツ時間領域分光システムで観測することにより、複素光学パラメータの温度依存性が計測できる。メタンハイドレートの大気圧での相平衡温度は196Kである。テラヘルツ波分光で観測したところ、温度が196K以上になったときに、パラメータの変化が開始することが観測された。さらに、240K以上の自己保存効果が観測される温度領域において、吸光度が観測されることもあわせて観察された。これらの結果は相変化がテラヘルツ波分光で観測できることを示唆しており、さらに、相変化における興味深い挙動が起きていることを示している。
<結果II>比較材料として氷の相変化もテラヘルツ波分光で観測したところ、氷点下においてもテラヘルツ時間領域分光法で得られる時間波形がシフトすることが観測された。これは、氷が安定に存在できる温度領域においても、光路長さの変化に相当する変化が起きていることを示唆している。さらなる解析の結果、氷表面の昇華が起きていることを確認できた。これらの結果により、テラヘルツ波分光は氷表面変化を観測できる手段であることも判明した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

メタンハイドレートをテラヘルツ時間領域分光で観測することで、複素光学定数が計測できる。パラメータの実部と虚部が同時に観測できることで光学特性の変化と試料体積の変化が同時に計測できる。そこで、温度変化を行いながらメタンハイドレートのテラヘルツ帯でのパラメータ変化を測定した。
大気圧条件下で150Kから徐々に昇温していくと、200Kを越えたあたりから実部パラメータの変化が観測された。これはメタンハイドレートの相平衡温度(196K)との相関がみられていると考えられる。一方で240K以上(メタンハイドレート自己保存効果が観測される温度領域)においては虚部パラメータ:吸光度において変化が観測された。これは測定対象の相変化を計測しており、液体状態への変化が起きている可能性が見えている。
またこれらの比較の為に、他の水素結合性材料の特性を計測した。氷および他のガスハイドレートをテラヘルツ波分光で観測することにより、水素結合性物質の昇華が見える可能性を示した。

Strategy for Future Research Activity

メタンハイドレートおよび氷において、これまでの観測から、他の観測手段からは見られなかった現象が確認できている。これらの検証を行うために別の観測手段を用いて実験を進める。例えばX線CTを用いることで、氷と水の密度の違いから、その識別ができる。そこで、非平衡状態にあるメタンハイドレートをX線CTで観測して多角的に分析を行う。さらに、非平衡温度の異なる重水メタンハイドレートを観測することで、分析結果の追従を行う。

  • Research Products

    (20 results)

All 2019 2018

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results)

  • [Journal Article] ガスハイドレートの分光分析2019

    • Author(s)
      竹家 啓
    • Journal Title

      日本エネルギー学会機関誌えねるみくす

      Volume: 98 Pages: 43~46

    • DOI

      https://doi.org/10.20550/jieenermix.98.1_43

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Terahertz characterization of propane hydrate2019

    • Author(s)
      Takeya Kei、Takahashi Ryohei、Fukui Takashi、Tripathi Saroj R、Kawase Kodo
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 58 Pages: 032003~032003

    • DOI

      https://doi.org/10.7567/1347-4065/aafb48

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Optical evaluation of Cytop, an amorphous fluoropolymer, in the terahertz frequency across a wide temperature range2019

    • Author(s)
      Takeya Kei、Ikegami Yudai、Matsumura Keisuke、Kawase Kodo、Uchida Hirohisa
    • Journal Title

      Applied Physics Express

      Volume: 12 Pages: 042004~042004

    • DOI

      https://doi.org/10.7567/1882-0786/ab0716

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Organic Nonlinear Optical Single-Crystalline Thin Film Grown by Physical Vapor Deposition for Terahertz Generation2018

    • Author(s)
      Uchida Hirohisa、Yamazaki Ryo、Oota Kengo、Okimura Koutarou、Minami Tsubasa、Takeya Kei、Kawase Kodo
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 18 Pages: 4029~4036

    • DOI

      https://doi.org/10.1021/acs.cgd.8b00388

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 2-6-1 テラヘルツ波技術を用いたガスハイドレート相変化過程の観察2018

    • Author(s)
      竹家 啓、松村 圭亮、川瀬 晃道
    • Journal Title

      日本エネルギー学会大会講演要旨集

      Volume: 27 Pages: 62~63

    • DOI

      https://doi.org/10.20550/jietaikaiyoushi.27.0_62

  • [Journal Article] Pump wavelength-independent broadband terahertz generation from a nonlinear optical crystal2018

    • Author(s)
      Takeya Kei、Okimura Koutarou、Oota Kengo、Kawase Kodo、Uchida Hirohisa
    • Journal Title

      Optics Letters

      Volume: 43 Pages: 4100~4100

    • DOI

      https://doi.org/10.1364/OL.43.004100

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] THz-TDS Study on Tetrabutylammonium Bromide Hydrate2018

    • Author(s)
      Miwa Yasuhiro、Matsumura Keisuke、Takeya Kei、Tani Atsushi
    • Journal Title

      2018 43rd International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz)

      Volume: - Pages: -

    • DOI

      https://doi.org/10.1109/IRMMW-THz.2018.8510342

  • [Journal Article] Optimization of OH1 Single-Crystalline Thin Film for Effective THz Source by Physical Vapor Deposition2018

    • Author(s)
      Wang Peibin、Uchida Hirohisa、Takeya Kei、Kawase Kodo
    • Journal Title

      2018 43rd International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz)

      Volume: - Pages: -

    • DOI

      https://doi.org/10.1109/IRMMW-THz.2018.8509867

  • [Presentation] テラヘルツ波光源用OH1単結晶薄膜の気相成長条件最適化2019

    • Author(s)
      王培ヒン,竹家啓,川瀬晃道,内田裕久
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Terahertz pulse generation using prism-coupled Cherenkov phase matching with organic nonlinear optical crystals2019

    • Author(s)
      Kengo Oota, Hirohisa Uchida, Kei Takeya, Kodo Kawase
    • Organizer
      The 4th International Conference on Microwave and Terahertz Technology (ICMTT 2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spectroscopy of methane hydrate using terahertz waves2019

    • Author(s)
      Keisuke Matsumura, Kei Takeya, Kodo Kawase
    • Organizer
      The 4th International Conference on Microwave and Terahertz Technology (ICMTT 2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] テラヘルツ波技術を用いたガスハイドレート相変化過程の観察2018

    • Author(s)
      竹家啓, 松村圭亮, 川瀬晃道
    • Organizer
      第27回日本エネルギー学会大会
  • [Presentation] ソフトマテリアルを用いた有機非線形光学結晶へのARコートと特性評価2018

    • Author(s)
      内田裕久, 小山千瑳, 高木毅, 王培ヒン, 竹家啓, 川瀬晃道
    • Organizer
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] チェレンコフ位相整合方式による有機非線形光学結晶からのテラヘルツ波発生2018

    • Author(s)
      竹家啓, 内田裕久, 王培ヒン, 太田健吾, 川瀬晃道
    • Organizer
      シンポジウム テラヘルツ科学の最先端V
  • [Presentation] テラヘルツ波分光を用いたガスハイドレート相変化の観測2018

    • Author(s)
      竹家啓, 松村圭亮, 高橋亮平, 川瀬晃道
    • Organizer
      シンポジウム テラヘルツ科学の最先端V
  • [Presentation] テラヘルツ波分光で見るガスハイドレートの昇華2018

    • Author(s)
      竹家啓, 松村圭亮, 高橋亮平, 川瀬晃道
    • Organizer
      H2Oを科学する・2018
  • [Presentation] THz-Raman Spectral Study on Tetrabutylammonium Bromide Hydrate.2018

    • Author(s)
      Yasuhiro Miwa, Tomoki Nagahama, Harumi Sato, Kei Takeya, Atsushi Tani.
    • Organizer
      The 26th International Conference on Raman Spectroscopy (ICORS 2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Optimization Of OH1 Single-Crystalline Thin Film For Effective THz Source By Physical Vapor Deposition2018

    • Author(s)
      Peibin Wang, Hirohisa Uchida, Kei Takeya, Kodo Kawase
    • Organizer
      The International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] THz-TDS Study on Tetrabutylammonium Bromide Hydrate2018

    • Author(s)
      Yasuhiro Miwa, Keisuke Matsumura, Kei Takeya, Atsushi Tani
    • Organizer
      The International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Pump Wavelength Free Broadband Terahertz Generation via Nonlinear Optical Crystal2018

    • Author(s)
      Kei Takeya, Koutarou Okimura, Kengo Oota, Hirohisa Uchida, Kodo Kawase,
    • Organizer
      JSAP-OSA Joint Symposia
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-01-27  

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