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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Development of single molecule STM photoluminescence spectroscopy for investigation and manipulation of energy dynamics in nanoscale

Research Project

Project/Area Number 17H04796
Research InstitutionInstitute of Physical and Chemical Research

Principal Investigator

今田 裕  国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 研究員 (80586917)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2021-03-31
Keywords走査トンネル顕微鏡 / 発光分光 / 単一分子分光 / フォトルミネッセンス / エレクトロルミネッセンス
Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、走査トンネル顕微鏡(STM)にレーザー光照射を組み合わせる事で導入される“励起の選択性”を最大限に生かして、(1)単一分子STM-フォトル ミネッセンス分光法(STM-PL)の開発及び局所エネルギーダイナミクスの解明と、(2)分子励起子(エキシトン)ダイナミクスの光制御を実現することである。
昨年度導入した波長可変レーザー(Ti:S, 波長可変域700-1000 nm)をSTMに導入する際のレーザー照射システムを改良し、精密に焦点を合わせられる機構を整えた。これにより、昨年度までの100倍近い効率でシグナルを検出することに成功した。
単一分子STM-PL分光を実現する試料としていくつかの有機分子の検討を既存の手法である電流励起のSTM発光分光を用いて行った。特に、典型的なn型有機半導体であるPerylene-3,4,9,10-tetracarboxylic dianhydride (PTCDA)は、Ag(111)上に成長したNaCl薄膜基盤に吸着すると負に帯電し、特異なSTM発光を示すことを発見した。詳細な解析の結果、帯電状態の分子にある孤立電子がもつスピンが、分子を通る電子伝導に大きな影響を与え、スピン三重項励起状態が低電圧で選択的に形成されることを突き止め報告を行った(K. Kimura et al. Nature in press)。
実験研究に並行して、理論研究者との共同研究も推進している。近接場光により誘起される光学プロセスの理論解析手法の開発に着手し、またSTM探針と基板の間に局在するプラズモンと分子の相互作用に関する理論シミュレーションやモデル計算も実施した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の主な研究項目に関しては、おおむね当初の計画にしたがって進行している。しかしながら、STM-PL法の適用に最適な分子系の探索において、予想していなかった結果が現れ想定外の成果ではあったが高く評価されNature誌に報告するに至った。

Strategy for Future Research Activity

測定に成功している単一分子のSTM-PLの結果を今年度中に論文として発表を行う。また関連分子にも適用し、系統的な研究へと発展させる。

  • Research Products

    (23 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (17 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 2 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] University of California, San Diego(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      University of California, San Diego
  • [Journal Article] Many-Body State Description of Single-Molecule Electroluminescence Driven by a Scanning Tunneling Microscope2019

    • Author(s)
      Miwa Kuniyuki、Imada Hiroshi、Imai-Imada Miyabi、Kimura Kensuke、Galperin Michael、Kim Yousoo
    • Journal Title

      Nano Letters

      Volume: 19 Pages: 2803~2811

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.8b04484

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Organic Molecular Tuning of Many-Body Interaction Energies in Air-Suspended Carbon Nanotubes2019

    • Author(s)
      Tanaka Shunsuke、Otsuka Keigo、Kimura Kensuke、Ishii Akihiro、Imada Hiroshi、Kim Yousoo、Kato Yuichiro K.
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 123 Pages: 5776~5781

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b12496

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective triplet exciton formation in a single molecule2019

    • Author(s)
      Kensuke Kimura, Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Miyabi Imai-Imada, Shota Kawahara, Jun Takeya, Maki Kawai, Michael Galperin, Yousoo Kim
    • Journal Title

      Nature

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Energy-level alignment of a single molecule on ultrathin insulating film2018

    • Author(s)
      Imai-Imada Miyabi、Imada Hiroshi、Miwa Kuniyuki、Jung Jaehoon、Shimizu Tomoko K.、Kawai Maki、Kim Yousoo
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 98 Pages: 201403(R)

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.201403

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 近接場光と単一分子の相互作用の原子スケール解析:単一分子の光マニピュレーションに向けて2019

    • Author(s)
      今田裕
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] STM発光分光法を用いた単一分子での励起子生成・消滅過程の可視化2019

    • Author(s)
      今井みやび, 今田裕, 木村謙介, 三輪邦之, 竹谷純一, 金有洙
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] STMを用いた単一分子内での選択的な三重項励起子形成2019

    • Author(s)
      木村謙介, 今田裕, 三輪邦之, 今井みやび, 河原祥太, 竹谷純一, 川合眞紀, 金有洙
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] 多体状態を基底とした単一分子の光電変換に関する理論解析2019

    • Author(s)
      三輪邦之, 今田裕, 木村謙介, 今井みやび, 金有洙, Michael Galperin
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] 走査トンネル顕微鏡を用いた発光/吸収分光の開発と応用2019

    • Author(s)
      今田裕
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
    • Invited
  • [Presentation] スピン偏極STM発光分光法を用いた原子精度でのスピン注入と磁気二色性の観測2019

    • Author(s)
      山本駿玄, 今田裕, 金有洙
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] STM発光分光法を用いた三重項励起状態形成の単一分子計測2018

    • Author(s)
      木村謙介, 今田裕, 三輪邦之, 今井みやび, 河原祥太, 竹谷純一, 川合眞紀, 金有洙
    • Organizer
      2018年日本表面真空学会学術講演会
  • [Presentation] 原子分解能で見る近接場光と分子の相互作用2018

    • Author(s)
      今田裕, 三輪邦之, 今井みやび, 河原祥太, 木村謙介, 金有洙
    • Organizer
      表面・界面スペクトロスコピー2018
  • [Presentation] スピン偏極STM発光分光法を用いた原子精度でのスピン注入と磁気二色性の観測2018

    • Author(s)
      山本駿玄, 今田裕, 金有洙
    • Organizer
      表面・界面スペクトロスコピー2018
  • [Presentation] Single-molecule investigation of a triplet exciton formation with a scanning tunneling microscope2018

    • Author(s)
      K. Kimura, H. Imada, K. Miwa, M. Imai-Imada, S. Kawahara, J. Takeya, M. Kawai, Y. Kim
    • Organizer
      International Conference on Excitonic and Photonic Processes in Condensed Matter and Nano Materials (EXCON 2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enhancement of single molecule electroluminescence by controlling excitation and deexcitation pathways2018

    • Author(s)
      M. Imai-Imada, H. Imada, K. Miwa, K. Kimura, J. Takeya, Y. Kim
    • Organizer
      The 12th International Conference on Excitonic and Photonic Processes in Condensed Matter and Nano Materials (EXCON 2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Atomically-precise investigation of intermolecular energy transfer with scanning tunneling microscopy2018

    • Author(s)
      H. Imada, K. Miwa, M. Imai-Imada, S. Kawahara, K. Kimura, Y. Kim
    • Organizer
      The 12th International Conference on Excitonic and Photonic Processes in Condensed Matter and Nano Materials (EXCON 2018
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Single-molecule absorption spectroscopy with STM2018

    • Author(s)
      H. Imada, K. Miwa, M. Imai-Imada, K. Kimura, Y. Kim
    • Organizer
      14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14)&26th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM26)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Investigation of the adsorption structure of CuPc on NaCl/Ag(111) using STM2018

    • Author(s)
      R. B. Jaculbia, K. Miwa, H. Imada, Y. Kim
    • Organizer
      14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14)&26th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM26)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] A robust insulating molecular thin film2018

    • Author(s)
      S. Chaunchaiyakul, H. Imada, E. Kazuma, F. Ishiwari, T. Fukushima, Y. Kim
    • Organizer
      14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14)&26th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM26)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Energy-level alignment of a single molecule on the ultrathin insulating films with various thicknesses2018

    • Author(s)
      M. Imada-Imai, H. Imada, K. Miwa, T. Shimizu, J. Jung, M. Kawai, Y. Kim
    • Organizer
      14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14)&26th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM26)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Investigation of exciton formation mechanism in a single PTCDA molecule using a scanning tunneling microscope2018

    • Author(s)
      K. Kimura, H. Imada, K. Miwa, M. Imai-Imada, S. Kawahara, J. Takeya, M. Kawai, Y. Kim
    • Organizer
      14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14)&26th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM26)
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] homepage

    • URL

      http://www2.riken.jp/Kimlab/

URL: 

Published: 2019-12-27  

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