2018 Fiscal Year Annual Research Report
金属担持共有結合性有機構造体から成る光駆動型選択酸化触媒の開発
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17H04798
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
神谷 和秀 大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 准教授 (50716016)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 単一原子触媒 / 光触媒 / 電気化学 / 電極触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は光駆動型炭化水素酸化反応に向けて、無機半導体材料上での（光）電気化学炭化水素酸化反応について検討した。
生体におけるシトクロム P450酵素群においては、高酸化鉄種(フェリルオキソ種 : Fe(lV)=O)を活性中心とした高効率な炭化水素の部分酸化が進行する。最近、このFe(lV)=Oが酸化鉄半導体上での水の光電気化学酸化反応の反応中間体として生成することが報告されていた。こうした背景のもと、本研究では、酸化鉄半導体電極を用いた炭化水素の選択的光酸化反応の実現を試みた。
水熱法により合成したナノロッド型酸化鉄電極を作用極に用い、スチレン（基質）存在下において+1.0 Vで定電位光電解を行ったところ、光照射下においてのみスチレンオキシドの増加が確認された。これは水の2電子光酸化反応で生成したFe(lV)=Oが、スチレンのエポキシ化反応を進行させたことを示しており、酸化鉄上に生成するFe(lV)=Oを用いて炭化水素の選択的光酸化反応を実現した初めての例である。このときのファラデー効率は5%程度であり、副反応としては酸素発生が進行することが明らかとなっている。光強度および基質濃度によって酸化鉄電極上での酸素発生と炭化水素酸化反応の選択性が制御可能であることが明らかとなっており、これらの結果は酸化触媒としての金属担持共有結合性有機構造体(M-COF)およびその無機半導体とのハイブリッド材料の設計において重要な知見である。
その他にも、酸化または還元反応のみを駆動させるM-COF触媒を同一導電性基板上に担持することで、目的とする一対の酸化還元反応を触媒する電子移動触媒ネットワークの構築に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は予定通り光反応へと展開できたことから概ね順調といえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度に得られた光反応に対する光強度依存性を、当初の予定であった金属ドープ有機構造体をもちいた光触媒反応に水平展開する。
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Research Products
(22 results)
