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2020 Fiscal Year Annual Research Report

自己組織化によりトポロジー効果を増幅する新規環状高分子の探索と系統的機能材料開発

Research Project

Project/Area Number 17H04878
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

山本 拓矢  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30525986)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2021-03-31
Keywords環状高分子
Outline of Annual Research Achievements

現在、DDSキャリアに代表される様々なナノ粒子系医薬品の研究が進展しているが、それらの多くは粒子表面を生体適合性のPEGにより修飾すること(PEGylation)を基盤としている。その中で、金属ナノ粒子のPEGylationについては、チオ-ルとの化学吸着を利用したものにほぼ限定されている。これに対して、申請者は構造欠陥のない環状PEGの物理吸着により修飾した金ナノ粒子が非常に高い分散安定性を示すことを見出した。すなわち、直径約15ナノメートルのAuNPsの水分散液に対し、直鎖状HO-PEG-OH、直鎖状MeO-PEG-OMe、直鎖状HS-PEG-OMe、または環状PEG(直径約7ナノメートル)を加え、冷凍、85 °Cに加熱、または凍結乾燥後に再分散、および生理条件下で分散安定性を調査した。その結果、HO-PEG-OHやMeO-PEG-OMeでは無修飾の金ナノ粒子とほとんど変わらず不可逆的に沈殿したのに対し、環状PEGを加えた金ナノ粒子は、これらの過酷な条件下でも分散安定性を保持していた。さらに興味深いことに、チオールとの化学反応を基盤とする、金属ナノ粒子の代表的なPEG化剤であるHS-PEG-OMeを用いた場合でも、上述の加熱条件には耐えられずほとんど再分散しなかった。つまり、環状PEGは従来のHS-PEG-OMeよりも優れた分散安定剤であることが示された。さらに、サイズ・ゼータ電位測定や動物実験からもその有効性を明らかにした。このように環状トポロジーを利用した金ナノ粒子の新奇PEGylation法の確立に成功した。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (17 results)

All 2021 2020

All Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 3 results) Presentation (4 results) (of which Invited: 1 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Comparative thermodynamic studies of the micellization of amphiphilic block copolymers before and after cyclization2021

    • Author(s)
      Takuya Yamamoto, Yuki Masuda, Yasuyuki Tezuka, Evgeniya Korchagina, Francoise Winnik
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 37 Pages: in press

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Metal-Organic Frameworks for Practical Separation of Cyclic and Linear Polymers2021

    • Author(s)
      Taku Sawayama, Yubo Wang, Tomohisa Watanabe, Masayoshi Takayanagi, Takuya Yamamoto, Nobuhiko Hosono, Takashi Uemura
    • Journal Title

      Angew. Chem.

      Volume: 133 Pages: in press

    • DOI

      10.1002/anie.202102794

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 環状ポリエチレングリコールを用いた金ナノ粒子の分散安定化2021

    • Author(s)
      渡邉 智久, Wang Yubo, 山本 拓矢
    • Journal Title

      ナノ学会刊行和文誌

      Volume: 19 Pages: in press

  • [Journal Article] Rapid access to discrete and monodisperse block co-oligomers from sugar and terpenoid toward ultrasmall periodic nanostructures2020

    • Author(s)
      Isono Takuya、Komaki Ryoya、Lee Chaehun、Kawakami Nao、Ree Brian J.、Watanabe Kodai、Yoshida Kohei、Mamiya Hiroaki、Yamamoto Takuya、Borsali Redouane、Tajima Kenji、Satoh Toshifumi
    • Journal Title

      Communications Chemistry

      Volume: 3 Pages: 135

    • DOI

      10.1038/s42004-020-00385-y

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhanced dispersion stability of gold nanoparticles by the physisorption of cyclic poly(ethylene glycol)2020

    • Author(s)
      Wang Yubo、Quinsaat Jose Enrico Q.、Ono Tomoko、Maeki Masatoshi、Tokeshi Manabu、Isono Takuya、Tajima Kenji、Satoh Toshifumi、Sato Shin-ichiro、Miura Yutaka、Yamamoto Takuya
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 11 Pages: 6089

    • DOI

      10.1038/s41467-020-19947-8

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Programmed folding into spiro-multicyclic polymer topologies from linear and star-shaped chains2020

    • Author(s)
      Mato Yoshinobu、Honda Kohei、Ree Brian J.、Tajima Kenji、Yamamoto Takuya、Deguchi Tetsuo、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • Journal Title

      Communications Chemistry

      Volume: 3 Pages: 97

    • DOI

      10.1038/s42004-020-00355-4

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Suzuki-Miyaura catalyst-transfer polycondensation of triolborate-type fluorene monomer: toward rapid access to polyfluorene-containing block and graft copolymers from various macroinitiators2020

    • Author(s)
      Kobayashi Saburo、Fujiwara Kaiyu、Jiang Dai-Hua、Yamamoto Takuya、Tajima Kenji、Yamamoto Yasunori、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • Journal Title

      Polymer Chemistry

      Volume: 11 Pages: 6832~6839

    • DOI

      10.1039/d0py01127d

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] An organocatalytic ring-opening polymerization approach to highly alternating copolymers of lactic acid and glycolic acid2020

    • Author(s)
      Takojima Kaoru、Makino Hiroshi、Saito Tatsuya、Yamamoto Takuya、Tajima Kenji、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • Journal Title

      Polymer Chemistry

      Volume: 11 Pages: 6365~6373

    • DOI

      10.1039/d0py01082k

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Carbohydrates as Hard Segments for Sustainable Elastomers: Carbohydrates Direct the Self-Assembly and Mechanical Properties of Fully Bio-Based Block Copolymers2020

    • Author(s)
      Isono Takuya、Nakahira Saki、Hsieh Hui-Ching、Katsuhara Satoshi、Mamiya Hiroaki、Yamamoto Takuya、Chen Wen-Chang、Borsali Redouane、Tajima Kenji、Satoh Toshifumi
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 53 Pages: 5408~5417

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.0c00611

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Self-Assembly of Linear and Cyclic Polylactide Stereoblock Copolymers with a Parallel and Antiparallel Chain Arrangement Distinguishing Their Directions on a Water Surface2020

    • Author(s)
      Iwashima Kenta、Yamamoto Takuya、Tezuka Yasuyuki、Kumaki Jiro
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 36 Pages: 6216~6221

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.0c00769

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Direct Synthesis of Chain‐end‐functionalized Poly(3‐hexylthiophene) without Protecting Groups Using a Zincate Complex2020

    • Author(s)
      Inagaki Shin、Yamamoto Takuya、Higashihara Tomoya
    • Journal Title

      Macromolecular Rapid Communications

      Volume: 41 Pages: 2000148~2000148

    • DOI

      10.1002/marc.202000148

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly asymmetric lamellar nanostructures from nanoparticle from linear hybrid block copolymers2020

    • Author(s)
      Watanabe Kodai、Katsuhara Satoshi、Mamiya Hiroaki、Kawamura Yukihiko、Yamamoto Takuya、Tajima Kenji、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • Journal Title

      Nanoscale

      Volume: 12 Pages: 16526~16534

    • DOI

      10.1039/d0nr05209d

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Enhanced Dispersion Stability of Gold Nanoparticles by Cyclic Poly(Ethylene Glycol)2020

    • Author(s)
      Wang Yubo, 山本拓矢
    • Organizer
      第69回高分子学会年次大会
  • [Presentation] 種々の側鎖や分子量の全共役環状ポリチオフェンの合成および光電子物性評価2020

    • Author(s)
      佐藤 諒平, 歌川 敦夫, 山本 拓矢
    • Organizer
      第69回高分子学会年次大会
  • [Presentation] 環状両親媒性ブロック共重合体の合成と水溶液挙動2020

    • Author(s)
      山本拓矢・千村諒・王鈺博・ 渡邉智久
    • Organizer
      第71 回コロイドおよび界面化学討論会
  • [Presentation] 構造欠陥のないレジオレギュラー環状ポリ(3-ヘキシルチオフェン)の合成と物性評価2020

    • Author(s)
      山本拓矢
    • Organizer
      第69回高分子討論会
    • Invited
  • [Book] Topological Polymer Chemistry: concepts and practices2021

    • Author(s)
      山本拓矢、他
    • Total Pages
      in press
    • Publisher
      Springer Japan

URL: 

Published: 2021-12-27  

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