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2017 Fiscal Year Annual Research Report

交差応答的分子認識情報の並列処理を指向した有機トランジスタ型センサアレイシステム

Research Project

Project/Area Number 17H04882
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

南 豪  東京大学, 生産技術研究所, 講師 (70731834)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords有機トランジスタ / 化学センサ / 分子認識化学 / 多変量解析 / センサアレイ
Outline of Annual Research Achievements

本研究では,超簡易な多成分分析デバイスの実現に向けて,人工分子レセプタを修飾した有機トランジスタ (OTFT) 型化学センサアレイによる高スループット分析法の提案およびその具現化を目的とする。平成29年は以下の内容に取り組んだ。
1) センサアレイ用OTFTの構造最適化:水溶液中に含まれる多検体を検出するためには,デバイスの低電圧駆動化や均一性の確保が重要となる。そこで,電気二重層 (EDL) による共役性分子薄膜への高密度なキャリア注入機構に着目した。電解質水溶液をデバイスの構成要素とするOTFTを作製したところ,極めて小さな印加電圧 (< 0.5 V) に対する非線形電流応答が観察された。また,適用する電解質種を系統的に変化させることで,OTFTの閾値電圧を可逆的に制御することに成功した。これらの結果から,作製した電解質に基づくOTFT構造が,化学センサアレイデバイスの構築において有用であることを実証した。
2) 標的種を網羅的に検出し得る人工レセプタライブラリーの検証:夾雑系に含まれる標的分子群の網羅的・同時分析を達成するためには,これら標的種に対し交差応答性を示すレセプタが必要となる。本検討では,可逆的な分子間相互作用を駆動力とする競争的な分子自己組織化現象を活用することで,煩雑な合成を必要としない化学センサの構築を検討した。その結果,金属配位能を有するカテコール色素類と,当該色素と動的共有結合による複合化を達成するフェニルボロン酸をそれぞれビルディングブロックとすることで,金属イオン類に対し交差応答性を示す人工レセプタライブラリーを構築できることを光学滴定実験と多変量解析法によって実証した。本結果は,分子集合体の形成がinformation richな標的種応答パターンの形成に有用であることを示唆しており,今後センサアレイデバイスの構築においても当該知見を活用する。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

電解質溶液を構成要素とするデバイス構造を検討することで,OTFTの低電圧駆動を達成した。また,可逆的な閾値電圧制御法を見出したことで,アレイデバイスの構築において課題となる特性のバラツキを均一化することが可能となった。また,分子の自己組織化現象を活用することで,センサアレイに適用できる人工レセプタ材料を容易に調製可能であることを実証した。得られた知見は既に誌上・学会等において対外発表をしている。また,採録論文の一部が掲載誌表紙に選定され,研究特集記事が掲載された。更に,学会発表や研究業績に対して複数の賞を授与されている。当初の研究実施計画に沿った形で十分な成果が得られていることから,現在までにおおむね順調に研究が進行していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

EDLに基づく超強電界の発現は,積層型構造に限定されない自由なデバイス設計が可能であることから,OTFTの並列化や小型化に貢献し得る。今後確立したデバイス構造に基づき,OTFTの並列化・集積化を検討する。また,人工レセプタ材料群の検討にあたっては,有機合成化学的手法のみに依らないライブラリー創出法を検討することで,デバイスに導入可能な交差応答性分子認識場の構築に挑む。

Remarks

受賞等:関東高分子若手研究会2017年度学生発表会・交流会優秀ポスター発表賞(2018年3月),電気化学会 進歩賞(佐野賞)(2018年3月),日本分析化学会奨励賞(2017年9月),安藤博記念学術奨励賞(2017年6月),第6回新化学技術研究奨励賞(2017年6月),化学とマイクロ・ナノシステム学会 若手優秀賞(2017年5月),第97春季年会 優秀講演賞 (学術)(2017年4月)

  • Research Products

    (44 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (10 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 2 results) Presentation (32 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 16 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Anion Sensing by Fluorescent Expanded Calixpyrroles2018

    • Author(s)
      Mariia Pushina, Petr Koutnik, Ryuhei Nishiyabu, Tsuyoshi Minami, Pavel Savechenkov, Pavel Anzenbacher Jr.
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 24 Pages: 4879-4884

    • DOI

      doi.org/10.1002/chem.201705387

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 有機薄膜デバイスの分析化学への展開:分子認識能を付与した有機薄膜トランジスタによる化学センシング2018

    • Author(s)
      南木創, 南豪
    • Journal Title

      分析化学

      Volume: 67 Pages: 印刷中

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 分子内/分子間会合を活用した超分子センサアレイの構築2018

    • Author(s)
      佐々木由比,南豪
    • Journal Title

      分析化学

      Volume: - Pages: 印刷中

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Label-Free Direct Electrical Detection of a Histidine-Rich Protein with Sub-Femtomolar Sensitivity using an Organic Field-Effect Transistor2017

    • Author(s)
      Tsukuru Minamiki, Yui Sasaki, Shizuo Tokito, Tsuyoshi Minami
    • Journal Title

      ChemistryOpen

      Volume: 6 Pages: 472-475

    • DOI

      10.1002/open.201700070

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] An Organic Transistor-based Electrical Assay for Copper(II) in Water2017

    • Author(s)
      Yui Sasaki, Tsuyoshi Minami, Tsukuru Minamiki, Shizuo Tokito
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 85 Pages: 775-778

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.85.775

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] A molecular self-assembled colourimetric chemosensor array for simultaneous detection of metal ions in water2017

    • Author(s)
      Yui Sasaki, Tsukuru Minamiki, Shizuo Tokito, Tsuyoshi Minami
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 53 Pages: 6561-6564

    • DOI

      10.1039/C7CC03218H

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] One-step, green synthesis of a supramolecular organogelator based on mellitic triimide for the recognition of aromatic compounds2017

    • Author(s)
      Masashi Mamada, Tsuyoshi Minami, Hiroshi Katagiri, Takafumi Omiya, Shizuo Tokito
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 53 Pages: 8834-8837

    • DOI

      10.1039/C7CC04876A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Supramolecular Sensors for Opiates and Their Metabolites2017

    • Author(s)
      Elena G. Shcherbakova, Ben Zhang, Samer Gozem, Tsuyoshi Minami, Peter Y. Zavalij, Mariia Pushina, Lyle D. Isaacs, Pavel Anzenbacher Jr.
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 139 Pages: 14954-14960

    • DOI

      10.1021/jacs.7b06371

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] π共役高分子の構造制御による光学ケモセンサー及び電気化学センサーデバイスの開発2017

    • Author(s)
      南豪, 南木創
    • Journal Title

      ぶんせき

      Volume: 10 Pages: 497-500

  • [Journal Article] 第61回化学センサ研究発表会レポート2017

    • Author(s)
      上田太郎, 伊藤敏雄, 兵頭健生, 橋新剛, 長尾征洋, 小畑賢次, 松浦宏昭, 珠玖仁, 有本聡, 吉見靖男, 久保いづみ, 斉藤真人, 丹羽修, 南豪, 六車仁志
    • Journal Title

      Chemical Sensors

      Volume: 32 Pages: 55-61

  • [Presentation] 有機薄膜トランジスタを用いて分子認識情報を読み出す2018

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      日本化学会フロンティア生命化学研究会主催 第20回 生命化学研究会
    • Invited
  • [Presentation] 金電極を活用した有機薄膜トランジスタ型化学センサの開発2018

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      第79回レアメタル研究会 特別・合同シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 分子認識能を賦与した有機薄膜トランジスタ型化学センサの創製2018

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      電気化学会第85回大会
    • Invited
  • [Presentation] 有機薄膜トランジスタを活用したバイオセンシング2018

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      日本化学会 第98春季年会
    • Invited
  • [Presentation] サブフェムトモル濃度のタンパク質を検出可能な有機トランジスタ型センサの開発2018

    • Author(s)
      南木創, 佐々木由比, 時任静士,南豪
    • Organizer
      電気化学会第85回大会
  • [Presentation] 電解質ゲート型有機電界効果トランジスタの閾値電圧制御2018

    • Author(s)
      南木創, 相子美智雄, 南豪
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Label-Free Electrical Detection of a Histidine-Rich Protein with Sub-Femtomolar Sensitivity using an Organic Field-Effect Transistor2018

    • Author(s)
      佐々木由比,南木創,南豪
    • Organizer
      CEMSupra2018
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ニッケル(II)-ニトリロ三酢酸修飾電極を導入した有機FET型センサによる血清アルブミンの検出2018

    • Author(s)
      佐々木由比,南木創,南豪
    • Organizer
      関東高分子若手研究会2017年度学生発表会・交流会
  • [Presentation] Molecular Self-assembled Chemosensor Arrays for Simultaneous Detection of Saccharides2018

    • Author(s)
      佐々木由比,南豪
    • Organizer
      日本化学会 第98春季年会
  • [Presentation] カルボキシ基導入ポリチオフェンを用いた電解質ゲート型トランジスタの作製とそのセンシング応用2017

    • Author(s)
      南木創, 時任静士, 南豪
    • Organizer
      第61回 高分子学会年次大会
  • [Presentation] 自己組織化単分子膜修飾電極を有する有機トランジスタ型化学センサを用いたタンパク質検出2017

    • Author(s)
      南木創, 時任静士, 南豪
    • Organizer
      第61回 高分子学会年次大会
  • [Presentation] 電解質ゲート高分子トランジスタ型化学センサの構築2017

    • Author(s)
      南木創, 南豪
    • Organizer
      平成29年度日本分析化学会関東支部若手交流会
  • [Presentation] π共役高分子の電子的摂動を活用した化学センサデバイスの構築2017

    • Author(s)
      南木創, 南豪
    • Organizer
      日本分析化学会第66年会
    • Invited
  • [Presentation] 化学センサを指向した電解質ゲート型高分子トランジスタ2017

    • Author(s)
      南木創, 南豪
    • Organizer
      化学とマイクロ・ナノシステム学会 第36回研究会
  • [Presentation] 自己組織型比色ケモセンサーアレイによる金属イオン類の同時検出2017

    • Author(s)
      佐々木由比,時任静士,南豪
    • Organizer
      第77回分析化学討論会
  • [Presentation] 炭酸脱水酵素阻害薬の迅速スクリーニング法の開発2017

    • Author(s)
      南豪,Petr Kounik,Elena Shcherbakova,Samer Gozem,MehmetCaglayan,Pavel Anzenbacher, Jr.
    • Organizer
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
  • [Presentation] 自己組織型Turn-on蛍光センサーアレイによる糖類の同時検出2017

    • Author(s)
      佐々木由比,時任静士,南豪
    • Organizer
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
  • [Presentation] 有機薄膜トランジスタを用いた化学センサデバイスの開発2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      化学とマイクロ・ナノシステム学会第35回研究会
    • Invited
  • [Presentation] 塗布型蛍光材料の簡易合成と金属イオン認識による光学特性チューニング2017

    • Author(s)
      橋間裕貴,石河泰明,浦岡行治,南豪
    • Organizer
      第15回ホスト―ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] 分子の自己組織化を用いたTurn-on型蛍光センサーアレイによる糖類の同時検出2017

    • Author(s)
      佐々木由比,時任静士,南豪
    • Organizer
      第15回ホスト―ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] メリティックトリイミド誘導体を用いた超分子ゲルの作製と芳香族化合物検出への応用2017

    • Author(s)
      南豪,片桐洋史,大宮崇史,儘田正史,時任静士
    • Organizer
      第15回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] Copper(II) ion detection by an extended-gate type organic transistor2017

    • Author(s)
      佐々木由比,南木創,時任静士,南豪
    • Organizer
      9th International Conference on Molecular Electronics and Bioelectronics Tsuyoshi minami
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 超分子材料は分析化学の発展にコミットできるのか2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      日本分析化学会 平成29年度 関東支部若手交流会
    • Invited
  • [Presentation] 分子認識能を賦与した光学及び電気化学センサデバイスの開発2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      日本分析化学会 第66年会
    • Invited
  • [Presentation] 有機薄膜トランジスタを用いた唾液中物質の検出検討2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      日本分析化学会 第66年会
    • Invited
  • [Presentation] 有機トランジスタの化学センサへの展開2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      日本学術振興会第142委員会C部会 第78回研究会
    • Invited
  • [Presentation] 有機薄膜トランジスタを用いた化学センサ・バイオセンサ2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      日本学術振興会分子ナノテクノロジー第174委員会 第59回研究会
    • Invited
  • [Presentation] Molecular self-assembled colorimetric chemosensor arrays2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      The 3rd International Workshop on Chromogenic Materials and Devices
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] A chemical sensor based on an organic thin-film transistor for label-free detection of proteins2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      17th Asia-Pacific International Symposium on Microscale Separations and Analysis
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Supramolecular Sensors for Addictive Durugs2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      The Symposium on Biosensing and Bioimaging for Neuroscience (SBBN) 2017
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Supramolecular Chemical Sensors2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      Frontiers in materials, sensors and devices for humanophilic innovation
    • Invited
  • [Presentation] Label-Free and Antibody-Free Protein Detection Based on Organic TFTs2017

    • Author(s)
      南豪
    • Organizer
      The 24th International Display Workshops
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] ウェアラブル機器の開発とマーケット・アプリケーション・法規制動向 第1章第3節「有機FET型化学センサ」2017

    • Author(s)
      南豪, 南木創, 時任静士
    • Total Pages
      9
    • Publisher
      R&D支援センター
    • ISBN
      978-4-905507-21-5
  • [Remarks] 東京大学生産技術研究所・南研究室

    • URL

      http://www.tminami.iis.u-tokyo.ac.jp/

URL: 

Published: 2018-12-17  

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